钛硅比对完全液相法制Cu/ZnO基催化剂结构和性能的影响
发布时间：2020-12-06 10:44
采用完全液相法制备了Ti/Si比不同的一系列CuZnTiSi催化剂,运用X射线粉末衍射,N2吸附解吸,H2程序升温还原和NH3程序升温脱附等方法对催化剂进行了表征,并将催化剂用于浆态床CO加氢催化反应中,考察了钛硅比对催化剂结构和性能的影响。结果表明,催化剂中Ti和Si组分均以无定形或高度分散的形式存在;改变Ti/Si比会直接影响Cu物种与Ti、Si组分间的相互作用强弱,从而改变其还原性能;同时,Ti/Si比改变会影响催化剂的孔结构、表面积和表面酸量,最终影响催化活性和产物分布。n（Ti）/n（Ti+Si）=0.5时,Cu物种与Ti、Si组分间的相互作用较弱,催化活性最低。
【文章来源】：天然气化工(C1化学与化工). 2017年06期 第34-38页 北大核心
【文章页数】：5 页
【部分图文】：
催化剂的H2-TPR图谱
衔?琓i5Si5催化剂中Cu物种与Ti、Si组分间的相互作用较弱，其中的Cu2O容易被还原。2.2催化剂的织构和表面酸性表1为新鲜催化剂的织构性质，可以看出，催化剂CZS的比表面积最大，而CZT的比表面积最小，TixSiy系列催化剂的比表面积均居于其间，表明Ti、Si复合有利于催化剂比表面积的提高，与文献[21,22]结果一致，但由于本文中催化剂的Ti、Si含量较低，所以，催化剂的比表面积均显著低于文献[19]报道。随着Ti含量的升高，孔容整体呈现升高的趋势，说明Ti/Si比的变化对催化剂的孔结构具有调节作用[19,20]。图3为新鲜催化剂的NH3-TPD图谱，由图可以看出各个催化剂在120℃左右均有一个NH3脱附峰，对应于弱酸性位点。随着Ti含量的增加峰面积逐渐降低，这是由于随着Ti含量的升高，催化剂的比表面积逐渐降低（见表1），催化剂表面为酸性位提供的附着的位点减少，从而导致催化剂的酸量逐渐减少，与文献[23]中的结论类似。图2催化剂的H2-TPR图谱Fig.2H2-TPRprofilesofdifferentcatalysts表1催化剂的织构性质Table1Textureparametersofdifferentcatalystsbeforereduction图3催化剂的NH3-TPD图谱Fig.3NH3-TPDprofilesofdifferentcatalysts36
衔?琓i5Si5催化剂中Cu物种与Ti、Si组分间的相互作用较弱，其中的Cu2O容易被还原。2.2催化剂的织构和表面酸性表1为新鲜催化剂的织构性质，可以看出，催化剂CZS的比表面积最大，而CZT的比表面积最小，TixSiy系列催化剂的比表面积均居于其间，表明Ti、Si复合有利于催化剂比表面积的提高，与文献[21,22]结果一致，但由于本文中催化剂的Ti、Si含量较低，所以，催化剂的比表面积均显著低于文献[19]报道。随着Ti含量的升高，孔容整体呈现升高的趋势，说明Ti/Si比的变化对催化剂的孔结构具有调节作用[19,20]。图3为新鲜催化剂的NH3-TPD图谱，由图可以看出各个催化剂在120℃左右均有一个NH3脱附峰，对应于弱酸性位点。随着Ti含量的增加峰面积逐渐降低，这是由于随着Ti含量的升高，催化剂的比表面积逐渐降低（见表1），催化剂表面为酸性位提供的附着的位点减少，从而导致催化剂的酸量逐渐减少，与文献[23]中的结论类似。图2催化剂的H2-TPR图谱Fig.2H2-TPRprofilesofdifferentcatalysts表1催化剂的织构性质Table1Textureparametersofdifferentcatalystsbeforereduction图3催化剂的NH3-TPD图谱Fig.3NH3-TPDprofilesofdifferentcatalysts36
【参考文献】：
期刊论文
[1]Zn对Cu/AC催化剂甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯催化性能的影响[J]. 琚裕波,张国强,李安民,郑华艳,李忠. 天然气化工(C1化学与化工). 2015(06)
[2]高度分散的Fe2O3/SiO2的合成及对F-T反应的催化性能[J]. 曹崇江,陈晓蓉,宋伟,鞠兴荣. 化学通报. 2014(12)
[3]TiO2载体特性对二苯并噻吩加氢脱硫性能的影响[J]. 汪怀远,朱友庄,赵景岩,程小双,张志华. 化工学报. 2013(07)
[4]V2O5/TiO2-SiO2表面酸性对选择性催化还原NO及抗碱金属性能的影响[J]. 胡石磊,叶代启,付名利. 无机化学学报. 2008(07)
[5]超细CuO/ZnO/TiO2-SiO2的表征和CO2加氢合成甲醇性能研究[J]. 朱毅青,文艺,赖梨芳,宗封琦,王剑. 燃料化学学报. 2004(04)
[6]溶胶-凝胶法镍基催化剂的研究—Ti/Si原子比对NiO/TiO2-SiO2结构和苯加氢性能的影响[J]. 朱毅青,林西平,王占华,赖梨芳. 分子催化. 2000(03)
本文编号：2901242
【文章来源】：天然气化工(C1化学与化工). 2017年06期 第34-38页 北大核心
【文章页数】：5 页
【部分图文】：
催化剂的H2-TPR图谱
衔?琓i5Si5催化剂中Cu物种与Ti、Si组分间的相互作用较弱，其中的Cu2O容易被还原。2.2催化剂的织构和表面酸性表1为新鲜催化剂的织构性质，可以看出，催化剂CZS的比表面积最大，而CZT的比表面积最小，TixSiy系列催化剂的比表面积均居于其间，表明Ti、Si复合有利于催化剂比表面积的提高，与文献[21,22]结果一致，但由于本文中催化剂的Ti、Si含量较低，所以，催化剂的比表面积均显著低于文献[19]报道。随着Ti含量的升高，孔容整体呈现升高的趋势，说明Ti/Si比的变化对催化剂的孔结构具有调节作用[19,20]。图3为新鲜催化剂的NH3-TPD图谱，由图可以看出各个催化剂在120℃左右均有一个NH3脱附峰，对应于弱酸性位点。随着Ti含量的增加峰面积逐渐降低，这是由于随着Ti含量的升高，催化剂的比表面积逐渐降低（见表1），催化剂表面为酸性位提供的附着的位点减少，从而导致催化剂的酸量逐渐减少，与文献[23]中的结论类似。图2催化剂的H2-TPR图谱Fig.2H2-TPRprofilesofdifferentcatalysts表1催化剂的织构性质Table1Textureparametersofdifferentcatalystsbeforereduction图3催化剂的NH3-TPD图谱Fig.3NH3-TPDprofilesofdifferentcatalysts36
衔?琓i5Si5催化剂中Cu物种与Ti、Si组分间的相互作用较弱，其中的Cu2O容易被还原。2.2催化剂的织构和表面酸性表1为新鲜催化剂的织构性质，可以看出，催化剂CZS的比表面积最大，而CZT的比表面积最小，TixSiy系列催化剂的比表面积均居于其间，表明Ti、Si复合有利于催化剂比表面积的提高，与文献[21,22]结果一致，但由于本文中催化剂的Ti、Si含量较低，所以，催化剂的比表面积均显著低于文献[19]报道。随着Ti含量的升高，孔容整体呈现升高的趋势，说明Ti/Si比的变化对催化剂的孔结构具有调节作用[19,20]。图3为新鲜催化剂的NH3-TPD图谱，由图可以看出各个催化剂在120℃左右均有一个NH3脱附峰，对应于弱酸性位点。随着Ti含量的增加峰面积逐渐降低，这是由于随着Ti含量的升高，催化剂的比表面积逐渐降低（见表1），催化剂表面为酸性位提供的附着的位点减少，从而导致催化剂的酸量逐渐减少，与文献[23]中的结论类似。图2催化剂的H2-TPR图谱Fig.2H2-TPRprofilesofdifferentcatalysts表1催化剂的织构性质Table1Textureparametersofdifferentcatalystsbeforereduction图3催化剂的NH3-TPD图谱Fig.3NH3-TPDprofilesofdifferentcatalysts36
【参考文献】：
期刊论文
[1]Zn对Cu/AC催化剂甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯催化性能的影响[J]. 琚裕波,张国强,李安民,郑华艳,李忠. 天然气化工(C1化学与化工). 2015(06)
[2]高度分散的Fe2O3/SiO2的合成及对F-T反应的催化性能[J]. 曹崇江,陈晓蓉,宋伟,鞠兴荣. 化学通报. 2014(12)
[3]TiO2载体特性对二苯并噻吩加氢脱硫性能的影响[J]. 汪怀远,朱友庄,赵景岩,程小双,张志华. 化工学报. 2013(07)
[4]V2O5/TiO2-SiO2表面酸性对选择性催化还原NO及抗碱金属性能的影响[J]. 胡石磊,叶代启,付名利. 无机化学学报. 2008(07)
[5]超细CuO/ZnO/TiO2-SiO2的表征和CO2加氢合成甲醇性能研究[J]. 朱毅青,文艺,赖梨芳,宗封琦,王剑. 燃料化学学报. 2004(04)
[6]溶胶-凝胶法镍基催化剂的研究—Ti/Si原子比对NiO/TiO2-SiO2结构和苯加氢性能的影响[J]. 朱毅青,林西平,王占华,赖梨芳. 分子催化. 2000(03)
本文编号：2901242
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