α-FeOOH@GCA气凝胶光助芬顿体系或催化过硫酸盐体系降解橙黄Ⅱ的研究

发布时间：2018-05-23 20:28

本文选题：α-FeOOH@GCA + 光助类芬顿反应　；参考：《华东师范大学》2017年硕士论文

【摘要】：染料废水具有色度高、毒性大、成分复杂、难降解等特点,一旦排放到水体中,将对生态系统造成巨大危害。因此,研究高效、低成本去除水体中染料分子的技术具有重要意义。去除水体中染料分子常用的技术有混凝沉淀、吸附技术、高级氧化技术,包括芬顿(Fenton)氧化、电化学氧化、过硫酸盐活化氧化及生物氧化降解技术等。其中,芬顿氧化反应指过氧化氢在二价铁离子活化条件下产生羟基自由基或者超氧自由基;同样,当过硫酸盐在外界条件(光照、高温、金属离子等)下活化时,会生成大量强氧化性的硫酸根自由基。这三种自由基都具有较强的氧化能力,可以在相对温和的条件下氧化多种难降解的染料分子,最终将水体中的染料矿化为二氧化碳和水,几乎不产生二次污染,在水处理领域显示出巨大应用前景。自然环境中,铁氧化物广泛存在于土壤环境及水体沉积物中,也易于在简单的实验条件下人工合成。针铁矿是土壤、水体和沉积物的主要成分,因其较窄的带隙和稳定的理化性质,在自然环境介质中起到重要的净化污染物的作用,因此在催化材料领域受到了广泛的关注。石墨烯气凝胶可以有效地阻止石墨烯片的堆叠,是一种新型多孔的三维框架结构,由于其优越的电子迁移率、良好的导电性、机械稳定性和良好的吸附性能,作为催化剂的载体受到研究者的广泛关注。因此铁氧化物-石墨烯复合气凝胶的制备和环境应用也非常值得深入研究。目前三维石墨烯的合成方法主要依靠π-π作用或者石墨烯的化学还原作用。有关于通过二价铁的自组装还原过程合成α-FeOOH负载的石墨烯-碳纳米管复合气凝胶(α-FeOOH@GCA)还未见文献报道。本文通过Fe2+的水解自组装方法合成α-FeOOH@GCA的3-D气凝胶,用X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、X-射线光电子能谱、低温氮气吸附和紫外-可见漫反射吸收等技术对其表征。并将材料应用于光助芬顿体系活化过氧化氢和活化过硫酸盐降解橙黄Ⅱ(OⅡ)的实验中。结果表明,两种体系对水溶液中橙黄Ⅱ均具有非常高效的脱色性能。在光助非均相芬顿体系中,研究了初始pH、有机物质的结构特性等对α-FeOOH@GCA催化降解橙黄Ⅱ效果的影响。研究结果表明,光助非均相芬顿体系对橙黄Ⅱ的脱色具有较宽的pH值应用范围,对不同的有机物也表现出较强的氧化分解能力;通过发光菌实验,观察到反应过程中溶液毒性随反应的进行逐渐变小;通过向反应中添加自由基清除剂,检测到羟基自由基和超氧自由基同时存在于体系中;使用液相色谱-质谱联用技术检测中间产物,并推导降解路径及反应机理;并研究了可见光下α-FeOOH@GCA的催化能力,结果证明其具有良好的可见光响应能力,为催化剂的实际应用提供了理论支持。对于α-FeOOH@GCA活化过硫酸盐体系,研究了 pH、底物液浓度、氧化剂用量对α-FeOOH@GCA降解染料性能的影响。结果表明,α-FeOOH@GCA活化过硫酸盐体系更容易在酸性条件下降解染料;在一定范围内,提高氧化剂的浓度可以提高染料的脱色速率;使用自由基捕获剂,检测到反应过程中发挥主要作用的为催化剂表面存在的硫酸根自由基;使用液相色谱-质谱联用技术检测中间产物,并推导降解路径及反应机理。
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【学位授予单位】：华东师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：X703

【参考文献】