感潮河口抗生素的反应迁移机制及传输模拟

发布时间：2020-05-11 11:18

【摘要】：作为一类新型污染物,抗生素由于其严重的生态效应受到人们的广泛关注。由人类活动产生的抗生素被大量排入纳污河流,最终经河流进入海洋,对水生态系统构成严重威胁。河口作为连接河流和海洋的纽带,是陆源污染物向海输运的重要通道。河口复杂多变的水动力条件和地球化学梯度对抗生素类污染物在其中的分布特征和迁移过程具有直接影响。阐明河口水环境中抗生素的污染来源、时空分布特征和反应迁移机制对于揭示陆源抗生素向海输运过程和开展河口抗生素污染治理具有重要意义。小清河是一条典型的陆源入海河流,是莱州湾主要的污染来源,其水质的好坏直接影响莱州湾区域经济的可持续发展和海洋资源的合理利用。本文从人类活动密集的小清河流域着手,聚焦小清河感潮河口抗生素污染迁移过程研究。结合野外调查和室内模拟实验,分析抗生素在感潮河口的时空分布和传输机制;阐明控制抗生素在水体中行为变化的关键反应过程;在现场示踪实验的基础上,基于Delft 3D模型系统,模拟和预测抗生素在感潮河口的传输过程。调查结果显示,小清河流域地表水中甲氧苄啶(TMP)和氧氟沙星(OFL)的最高浓度达到μg/L的级别。风险商(RQ)计算结果表明,OFL、环丙沙星(CIP)、磺胺甲恶唑(SMX)、红霉素(ETM)和克拉霉素(CTM)处于高风险等级。主成分分析-多重线性回归(PCA-MLR)模型分析结果表明,小清河流域地表水中抗生素主要来源于生活污水和养殖废水,其中养殖废水的相对贡献率(63%)较大。在流域调查的基础上,本文选取污染较重的SMX、TMP、CIP、OFL、ETM以及磺胺嘧啶(SMZ)和罗红霉素(RTM)在小清河感潮河口进行多次调查。结果显示,从2015年5月至2017年5月,河口水体中TMP的污染负荷得到有效控制;磺胺类和大环内酯类抗生素的浓度在3年内基本维持在同一水平;氟喹诺酮类抗生素的污染呈加剧趋势。通过分析7种抗生素的空间分布发现,TMP的污染源位于河口下游;其余6种抗生素的主要污染源位于河口上游,王道闸开闭对河口水中抗生素污染有重要影响。此外,河口抗生素的空间分布受潮汐控制。室内模拟实验结果表明,SMX、CIP和TMP在河口水体中主要通过光解反应发生降解。当三种抗生素进入河口水环境后,首先通过吸附过程发生快速地、不同程度地衰减;随后发生较为缓慢的光解和生物降解反应,使其浓度进一步衰减。在室内模拟实验、小清河感潮河口示踪实验和河口抗生素污染调查的基础上,利用Delft 3D模型系统构建SMX和TMP两种抗生素的反应迁移模型。模拟结果表明,二维水动力-水质耦合模型基本能够拟合两种抗生素在感潮河口的时空分布规律和迁移趋势。两种抗生素的实测值与模拟值之间呈显著正相关(p0.01);模型数据准确度平均值大于70%。抗生素在河口上游区域的迁移主要受河流径流控制,受潮汐的影响相对较小;越接近莱州湾,潮汐对抗生素迁移的阻碍越明显,抗生素在河口下游滞留的时间也越长。大潮涨憩时,抗生素浓度带上溯的距离明显比小潮涨憩时上溯的距离远,印证了潮流大小对抗生素浓度带迁移的影响。非汛期,被排入小清河感潮河口的抗生素在河口下游长时间滞留;而到了汛期,伴随河流径流增加,抗生素在小清河感潮河口的滞留时间明显缩短,表明抗生素在河口内的滞留时间长短本质上是由河流径流量决定的。总之,本文通过野外调查-室内试验-数值模拟相结合的方式,系统地研究了抗生素在小清河感潮河口的迁移机制与传输过程,为感潮河口抗生素污染评估和污染治理决策提供支持。
【学位授予单位】：中国科学院大学(中国科学院烟台海岸带研究所)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X52

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