微波辐射联用活性炭强化有毒物质去除及再生活性炭研究

发布时间：2020-05-18 16:21

【摘要】：水体中有毒有害物的污染是世界各国关注的热点和治理难点。本文在较全面综述了国内外相关领域研究成果基础上,对微波辐射联用活性炭强化水中典型有毒有害污染物苯酚、苯胺和六价铬的去除以及利用微波再生和改性活性炭进行了深入研究,探讨了其影响因素和作用机理。通过单因素实验和正交实验发现,直接微波辐射联用活性炭工艺可在极短时间内显著提高苯酚去除效率,其苯酚去除效果随微波辐射时间的延长、微波功率的增加、活性炭投加量的增多而逐渐提高,且当溶液PH8.2时苯酚去除效果最好。在100m1苯酚浓度约为1000mg/1的水样中加入5～10g活性炭,在300W-700W微波功率下辐射5min～30min,其苯酚去除率比相同作用时间下传统活性炭吸附效果提高了16.6%～29.5%。通过对微波辐射前后苯酚水样中的苯酚浓度与CODcr浓度之间的定量关系、以及水样的紫外一可见分光全扫描和色谱—质谱定性分析,确定微波辐射联用活性炭工艺强化苯酚去除的主要作用机理是微波热作用导致的加速吸附,没有发生苯酚的催化氧化分解和矿化作用。通过SEM扫描和BET表面分析发现,微波辐射使活性炭表面变得粗糙,并出现了明显的裂纹,平均孔径减小,比表面积及总孔隙体积增大,是苯酚去除效率提高的另一原因。通过单因素实验和正交实验考察了载氮气和无载气条件下,影响微波再生活性炭效果的主要因素依次是微波再生时间、微波功率和活性炭用量,而氮气量和活性炭含水率影响不大,饱和湿活性炭直接微波再生的效果优于常规热烘干后微波再生的效果,是本文推荐的活性炭再生方法。通过分析比较微波辐射联用活性炭工艺和两种微波再生活性炭方法的微波能耗与苯酚去除率或活性炭再生率及微波效能指标EZ值的关系表明,随着微波能耗增大,苯酚去除率或活性炭再生率升高,Ez值则呈逐渐减小趋势,但在相同微波能耗下,微波功率越高,苯酚去除率或活性炭再生率及EZ值越高。由此确定载氮气—微波再生活性炭的较佳工况为：10g废活性炭在500W微波功率下再生15min,通氮气量251/h,此时活性炭再生率为102.8%,Ez值为0.24mg/(g.kJ),再生能耗为45kJ/gGAC。无载气—微波再生活性炭的较佳工况为：活性炭再生量10g,微波功率700W、再生时间5min,此时活性炭再生率为73.9%,Ez值为0.31mg/(g.kJ),再生能耗为21kJ/gGAC。在相同条件下,载氮气时活性炭再生率及微波效能指标均高于无载气时的情形,是活性炭再生的较好方法；而微波再生法去除水中苯酚的的微波效能指标整体上高于直接微波辐射联用活性炭方法,说明采用微波再生法去除有机污染物比直接微波辐射联用活性炭方法更加经济有效。研究还表明,微波法多次再生活性炭后仍能获得较好的再生效果。载氮气时,10g活性炭在700W微波功率,1001/h氮气流量下再生30min,经7次重复再生后,再生率可稳定在90%以上,无载气时,10g活性炭在500W微波功率下再生35min,经5次重复再生后,再生率可稳定在70%左右。实验确定了硝酸—微波改性活性炭GACH-M制备条件为：原炭5g、硝酸浓度0.78mol/l、微波功率600W、辐射时间5min、氮气流量50L/h. GACH-M吸附去除苯胺的适宜PH值为5-12,苯胺去除效率可达90%左右,比原炭提高约14.1%；Cr(VI)去除效率可达94.3%,比原炭提高约44%。载氮气和无载气—微波改性炭的制备条件为：9g原炭在600W微波功率下辐射7min,载氮气时氮气流量501/h,两种改性炭吸附去除苯胺等有机物的效果均比原炭提高约20%,但Cr(Ⅵ)去除率不高。微波再生载苯酚活性炭机理为：再生初期,苯酚随反应体系升温从活性炭上解吸或蒸馏出来,随后苯酚在微波高温下发生复杂的裂解、缩合反应,绝大部分被裂解为C、CO、H2或低沸点物质,少部分被裂解其它有机物。微波再生功率越高,有机吸附质的高温裂解反应越彻底,尾气中有机质种类越少；微波功率较低时,尾气中含有多种裂解产物；载氮气降低了反应体系温度,苯酚未被彻底分解,尾气中含有多种有机物。微波加热和还原性氮气使活性炭表面酸性含氧基团分解而减少,碱性基团增加,零点电荷增加,非极性和疏水性增强,是强化弱极性、疏水性有机物去除的活性炭改性方法,但不利于极性金属离子的吸附。硝酸—微波改性炭的表面碱性基团和酸性基团均低于原炭,零点电荷增加,表面化学特性既有利于疏水性物质的去除、也有利于极性阳离子的去除。是较好的活性炭改性方法。
【学位授予单位】：湖南大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2011
【分类号】：X703

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