微波强化Fenton深度处理煤化工废水反应器设计与工艺研究

发布时间：2020-06-23 13:31

【摘要】：煤化工废水是一种典型的含有难降解有机物的工业废水,污染物种类多达240种,经传统的生化法处理后,仍含有大量难生物降解的有机物质。煤化工废水深度处理系统及处理工艺研究具有重要的实际意义和学术价值。本文利用COMSOL多物理场模拟软件设计研发微波辅助废水处理反应器,并基于该反应器,建立微波强化Fenton (MW-Fenton)难降解物处理工艺；设计研发用于水中低品位反应热回收的管壳式换热器,并计算该换热器的换热能力；将微波辅助废水处理反应器和管壳式换热器组合到一起,构成微波辅助废水处理-管壳式换热反应器,开发用于煤化工废水深度处理的微波强化Cu+-Fenton (MW-Cu~(2+)-Fenton)废水处理工艺,并深入开展相关应用基础研究。采用COMSOL软件作为数值模拟工具,设计研发微波辅助废水处理反应器。优化了磁控管安装方式和盘管管径,优化后的废水处理反应器对污染物去除率模拟值高达89.1%。以此为基础,定制了处理量为22 kg h-1的微波辅助废水处理反应器,对数值模拟结果进行了实验验证。结果表明,水力停留时间分布曲线重合度良好,出口温度均方根误差在2.80-3.54℃之间,微波炉腔不同横截面处电场强度符合较好,该研究为后续进一步工业化放大设计微波辅助废水处理反应器提供了可靠的参考依据。以定制的微波辅助废水处理反应器为实验平台,研究建立了基于MW-Fenton的难降解有机废水深度处理工艺。以对硝基苯酚(PNP)为处理对象,研究结果表明,药剂投放次序、pH、H_2O_2投加量、Fe2+投加量对废水处理效果均有显著影响。先将H_2O_2与废水混合均匀,再投加催化剂可达到较好的废水处理效果。废水处理最佳工艺条件为：pH为4、[H_2O_2] 340.0 mg-1、[Fe2+] 7.0mgL-1、水力停留时间30 min。在此条件下,PNP去除率可达92%以上采用COMSOL软件作为数值模拟工具,设计研发满足微波辅助废水处理领域换热要求的管壳式换热器。研究发现,折流板缺口高度(H)和间距(B)对换热器性能有明显影响。当Y=H/D, X=B/D(D为壳体内径),可推导出用于优化H和B的数学关系式：Y=-0.446X2+0.13X+0.419。根据模拟结果,冷流体在优化后的管壳式换热器(H=0.35D, B=0.45D)出口处的温升模拟结果为14.7℃。利用定制的管壳式换热器对数值模拟结果进行实验验证。结果表明,换热器冷流体出口温度相对中值误差为0.13%,总压力降相对中值误差为13.99%。通过计算,在最佳的MW-Fenton废水处理工艺条件下,当pH为3时,该换热器可节省能量43.7 kJ kg-1,降低能耗45.5%。将以上设计研发的微波辅助废水处理反应器和管壳式换热器联合应用,可组成微波辅助废水处理-管壳式换热反应器,该反应器具有节能降耗、反应高效以及出水达标等特点。以上述工作为基础,以煤化工废水中难降解有机污染物间硝基苯胺(3-NA)为处理对象,研究建立了MW-Cu~(2+)-Fenton废水处理工艺。结果表明：pH、H_2O_2投加量、Fe2+投加量、Cu~(2+)投加量均对废水处理效果有显著影响。在最佳工艺条件下(pH为5、[H_2O_2]为443.0 mg L-1、[Fe2+]为9.0 mg L-1、[Cu~(2+)]为0.3 mg L-1),当水力停留时间为15 min时,3-NA的去除率可达90%以上。与MW-Fenton工艺相比,MW-Cu~(2+)-Fenton工艺可在相对较短的水力停留时间内,在更接近中性的pH条件下处理有机废水。对煤化工废水生化出水的深度处理结果表明,COD去除率为69.2%,出水COD为44.9 mg L-1,达到污水综合排放标准一级标准。开展了微波强化Fenton/Cu~(2+)-Fenton废水处理系统反应机制研究。结果表明,微波辐射可通过热效应和非热效应加快羟基自由基生成速率、增加羟基自由基生成量,从而强化废水处理工艺。体系中Cu~(2+)、Fe2+、H_2O_2之间存在协同效应, Cu~(2+)和Fe2+的综合催化效果优于单独作用效果。在MW-Cu~(2+)-Fenton系统中,3-NA降解的速率常数(k)与各反应物浓度之间的关系为：本文设计研发的微波辅助废水处理-管壳式换热反应器和微波强化Cu~(2+)-Fenton有机废水深度处理工艺,具有废水处理效果好、水力停留时间短、占地面积小、操作简便、节能环保等优点,易实现自动化控制及工业化推广,为煤化工废水的深度处理提供了一条有效的解决途径,在其它难降解有机废水处理领域也具有广阔的应用前景。
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X784
【图文】：

技术路线图

图 2-1 微波辅助废水处理反应器实物图ctual object picture of microwave-assisted wastewater treatm波辅助废水处理反应器水力停留时间分布曲线的过反应器出口处电导率的变化。具体采用阶跃法进

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