陆源大气含氮物质的传输与海域沉降

发布时间：2020-09-29 16:14

　　氮素对于海洋生态系统的物质循环意义重大。许多陆源排放区靠近海岸,其释放的大气含氮污染物通过扩散稀释、化学转化和长距离传输,最终将沉降到开阔的海洋表面。为了了解陆源大气含氮物质对中国东部海域大气物质含量的影响以及氮素输入的贡献,本文采用外场定点观测和区域数值模拟相结合的手段,调查了典型海域大气污染特征和氮沉降通量,进一步研究了区域大气含氮物质的长距离输送通量、浓度和沉降通量的时空分布规律。主要研究内容和结果如下。首先,结合外场观测资料和污染过程模拟结果,对典型海域大气污染特征、粒径分布、污染物来源和氮沉降通量的研究表明:2006年5月至6月观测试验期间,大气含氮气溶胶水溶性离子NO_3~-和NH_4~+的平均浓度分别为10.4μg/m~3和5.1μg/m~3,观测期间其峰值分别达到了38.5μg/m~3和20.8μg/m~3;粒径分布显示,NO_3~-和NH_4~+存在明显的细颗粒态向粗颗粒态转移,通过离子存在形式和海盐贡献分析表明,是其气体前体物在高湿度条件下与矿尘气溶胶和海盐气溶胶发生复相反应的结果;梯度法观测氮沉降的结果显示,NO_3~-和NH_4~+的干沉降速率分别为1.23 cm/s和1.15 cm/s,总的氮沉降通量中,N-NH_4~+贡献了70%左右;源解析表明,海洋大气含氮气溶胶浓度的变化直接受不同方向气流的影响,高浓度污染日是由于持续的陆源污染物送输和特殊的海洋天气条件共同造成的。其次,利用区域气象模式(MM5)和区域化学传输模式(CMAQ)详细研究了2004年1、4、7和10月四个典型月大气含氮物质的输送通量特征,以及区域海洋大气含氮物质浓度的时空分布,结果表明:冬季1月份气象条件最有利于污染物质从中国大陆向海洋的传输,一次污染物氮氧化物的水平输送通量高值区主要集中在排放通量较高的长三角一带,NH_3的水平输送通量的高值区集中在华东地区的北部,而二次污染物HNO_3、NO_3~-和NH_4~+的输送通量的高值区范围分布较广,且在一定范围内随着高度的增加输送通量增加;随着离岸距离越远,纬向输送通量越小,离岸50 km至100 km之间变化最大,200 km处输送通量分布趋于均匀;季节对比发现,7月份物质的纬向输送可以达到较高的高度,平均比1月份抬升1000米;受上游输送通量的直接影响,海域大气含氮物质的浓度分布呈明显的季节变化。1月份浓度较高,局部地区的NO_x月均浓度达到了15-100 n molm~(-3),NH3的月均浓度达到60-500 n mol/m~3。而NO_3~-和NH_4~+的月均浓度也达到了80 n mol/m~3和200 n mol/m~3,且黄海海域含氮物质浓度较高,而东部海域东南地区相对较小;浓度分布表明,以(NH_4)_2SO_4形式存在的铵根在各个季节都能输送到较远的海域,而NH_4NO_3的输送主要集中在近海海域。第三,海表动态粗糙度方案对大气干沉降影响的敏感性分析表明,海表粗糙度对NH_3和HNO_3气体干沉积速率的影响最明显,区域平均结果显示,海表粗糙度的变化范围位于0.01-0.03 cm时,湍流层阻力R_a降低了10%以上,而粘附层阻力R_b下降了大约5%左右,对干沉降速率的改变范围在5%-19%;整个海域统计来看,模拟得到的HNO_3的干沉积速率在1月、4月、7月和10月分别为0.51 cm/s、0.58 cm/s、0.65 cm/s和0.79 cm/s。NH_3的干沉积速率与HNO_3接近。最后,利用改进了沉降模块的区域模式研究了2004年区域大气氮沉降通量的时空分布规律及其对海洋生态系统初级生产力的潜在贡献:与大气含氮物质输送通量场和浓度场相对应,1月份东部海域大气氮沉降量最大,为7.4万吨。整个东部海域的年氮沉降量为49.8万吨,大气干沉降约占20%,但大气干湿比例随着离岸距离有明显的梯度变化,部分近海海域大气干沉降约占总沉降的70%以上;各组分中,N-NH_4~+贡献最大,占总沉降的60%以上;不同区域源排放对东部海域大气氮沉降的贡献率研究表明,华东以外区域的贡献占44%,而华东内的临海长三角地区的贡献也占了44%左右。不同海域大气氮沉降统计显示,大气沉降和陆源氨氮输入是可比的,在氨氮输入中占39%-88%不等。东部海域全年氮沉降量换算成海洋初级生产力指标后,平均为100-200 m mol C/m~2/year。
【学位单位】：复旦大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2007
【中图分类】：X51
【部分图文】：

模拟区域,阴影区

第一层模拟域上的模拟结果为第二层模拟域提供初始条件和随时间变化的边界条件。图2一 3cMAQ模拟区域(阴影区)2.3.3污染源排放通量本研究采用的源排放清单主要基于以下3种资料库建立:东亚地区污染源排放清单(REAS)[’‘“]、中国环境年鉴2004年分省能源消耗和污染物排放数据和长三角地区源排放清单。东亚地区污染源排放清单(REAs)是日本全球环境变化前沿研究中心(FRCGC)发展的分辨率为0.5OX0.5“的东亚地区(60oE一150oE，1005一55“N)污染源排放的清单，建立基准年分别为1995年和2000年。而本研究模拟的基准年是2004年，因此需要在一定程度上对REAS源清单进行更新。总体技术路线是，以REAS源为基准分摊到相应模拟范围的对应网格(图2一3b)上，根据中国环境年鉴2004年的能源消耗和污染物排放数据对网格数据进行修正，其中长三角部分的源排放采用本课题组积累的详细分辨率的清单。整个模拟区域的NH3以及香港和台湾地区的所有污染源数据在环境年鉴上没有公布，采用2000年REAS清单数据。图2一4是本研究所采用的中国及华东地区的502、NO、和NH3的排放通量。由于本研究着眼点在于中国大陆大气含氮物质向海域上的输送与沉降

网格图,污染物排放,通量,华为

污染物排放通量:(a)50:，(b)NO、，(e)NH，(单位为:mol/s/网格)

野外观测,地理位置,站点,大气污染特征

第三章典型海域大气污染特征及氮沉降观测为了研究陆地大气污染物质对典型海域的影响程度，了解近海大气污染特征以及大气氮沉降状况，对典型海域进行定点个例调查。3.1观测实验描述野外观测实验站点位于东海洋山岛气象站内(30038‘N，122003‘E，海拔54.4米)，距离上海市沿海行政边界约32km，离浙江省沿海行政边界约80km。地理位置如图3一l所示。具体实验位置位于小洋山岛的西南侧，距离开阔海面1km以内。

【引证文献】