中国北方地区季节性积雪中吸收性粒子的含量、来源及其辐射效应研究

发布时间：2020-09-30 00:12

　　黑碳(Black Carbon,BC)、有机碳(Organic Carbon,OC)和沙尘(Mineral Dust,MD)等吸收性粒子(Light-Absorbing Particles,LAPs)沉降到积雪上后,可以有效地减小积雪的反照率,增加太阳辐射的吸收,随后改变积雪形貌,加速积雪融化,减小积雪覆盖面积,最终影响区域水循环和区域及全球气候。本文基于2012年西北野外采雪试验和2014年东北野外采雪试验,测量了积雪中的吸收性粒子,并分析了吸收性粒子的时空分布。随后利用PMF(Positive Matrix Factorization)模型、HYSPLIT(The Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory model)模型和化学成分分析等方法评估了积雪中污染物的来源。此外,结合观测和SNICAR(Snow,Ice,and Aerosol Radiation Model)以及SAMDS(Spectral Albedo Model for Dirty Snow)模型分析积雪中吸收性粒子对积雪反照率的影响。最后基于MODIS卫星,反演了积雪中吸收性粒子的辐射强迫。在中国东北地区,积雪厚度空间上分布不一。内蒙古地区最薄,平均厚度不足10 cm;长白山森林地区最厚,达46 cm。积雪密度和雪粒半径变化非常明显,分别从0.13 g cm~(-3)到0.38 g cm~(-3)和从0.07 mm到1.3 mm。中国北部边境的积雪样品是最干净的,最佳黑碳浓度(C_(BC)~(est))在30 ng g~(-1)和260 ng g~(-1)之间,中国东北的工业地区的积雪样品受污染最严重,表层积雪中C_(BC)~(est)值从510 ng g~(-1)到3700 ng g~(-1)。在中国西北地区,最干净的积雪位于新疆东北部,C_(BC)~(est)值约为5 ng g~(-1);受污染最严重的积雪临近工业地区,C_(BC)~(est)值约为450 ng g~(-1)。在青海地区,有机碳主导了450 nm处的光吸收,百分比贡献接近70%。尽管沙尘在总污染物中的质量占比非常高,但是对光吸收的贡献并不明显,仅为5%左右。在新疆,黑碳和有机碳的光吸收贡献相当,分别为45%和50%,而沙尘的贡献非常有限。化学成分分析显示,中国东北的北部边境地区的积雪样品中SO_4~(2-)与NO_3~-的比值和黑碳浓度都较低;相反在工业地区,由于更多的人为排放,SO_4~(2-)与NO_3~-的比值和黑碳浓度都较高。后向轨迹聚类分析结果显示,内蒙古和东北北部地区的积雪易受沙漠源区传输的沙尘的影响,而人为活动的影响有限;在中国东北的工业地区,局地污染源是该地区积雪中污染物的最重要来源。在中国西北地区,我们利用PMF模型评估排放源对650-700 nm光吸收的相对贡献。结果显示,在青海,生物质燃烧源是最主要的源,其相对光吸收贡献达到59%;而土壤沙尘源的质量贡献虽然是最大的,但是它对光吸收的贡献仅为29%。在新疆,主导的源贡献随着区域的不同而有所差异。此外,我们发现,在新疆黑碳浓度随着海拔的升高而减小,这可能是由于工业污染源的海拔梯度变化造成的。化学成分分析显示,在青海,沙尘土壤源是积雪中污染物的最主要来源;而在新疆的工业地区,工业污染源是最主要来源。黑碳作为最重要的光吸收物质,其对化学成分的质量贡献在0.2%和4.8%之间,平均贡献为1.3%。我们应用新的积雪反照率模型SAMDS分析了积雪中吸收性粒子对积雪反照率的影响。考虑到中国东北地区表层积雪中吸收性粒子的浓度(黑碳:100-5000ng g~(-1);沙尘:2000-6000 ng g~(-1);有机碳:1000-30000 ng g~(-1)),对于光学等效半径(R_(eff))为100μm的积雪场,其550 nm处的积雪反照率在0.95和0.75之间。对于不同的雪粒形状,相同条件下积雪中吸收性粒子造成的旧雪(球形雪粒)反照率的减小量要大于新雪(不规则雪粒或者六边形雪粒)反照率的减小量。对于中国东北的北部偏远地区和工业地区而言,积雪中典型的黑碳浓度分别为100 ng g~-~1和3000 ng g~(-1);如果考虑黑碳混合状态的影响,那么对于R_(eff)为100μm的六边形雪粒来说,内混黑碳造成的积雪反照率的减小量比外混的分别大0.005和0.036。通过对比分析SAMDS和SNICAR模型模拟的积雪反照率和实测的积雪反照率,我们发现当积雪中吸收性粒子浓度较低时,积雪反照率模型能够较好地模拟出实测的结果;而当吸收性粒子浓度较高时,模型模拟的反照率略高于实测的反照率。在中国东北地区,MODIS反演的积雪中吸收性粒子的辐射强迫(RF~(LAPs)_(MODIS))的平均值为~52.7±6.6 W m~(-2)。RF~(LAPs)_(MODIS)的分布呈现明显的空间差异:RF~(LAPs)_(MODIS)的最低值出现在中国东北的西部地区(31.6 W m~(-2));最高值出现在中国东北的工业地区(72.6 W m~(-2))。通过分析黑碳排放数据,我们发现局地污染排放主导了RF~(LAPs)_(MODIS)的空间分布。RF~(LAPs)_(MODIS)呈现缓慢的减小趋势,从2003年的~60 W m~(-2)到2017年的~48 W m~(-2),这可能是由于降雪频率的增加造成的。此外,我们利用基于地面测量数据计算的辐射强迫(RF_(in)~(es) _(situ)~(timated))验证反演的RF~(LAPs)_(MODIS),发现RF~(LAPs)_(MODIS)的偏差与积雪中吸收性粒子的浓度成反比。基于东北地区积雪中典型的黑碳浓度在~0.15μg g~(-1)和~2.5μg g~(-1)之间,东北地区MODIS反演的RF~(LAPs)_(MODIS)的偏差在~25%和~300%之间。
【学位单位】：兰州大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2018
【中图分类】：X50
【文章目录】：
中文摘要
Abstract
第一章绪论
    1.1 研究背景和意义
    1.2 大气中吸收性气溶胶的特征
    1.3 国内外研究进展
        1.3.1 积雪中的吸收性粒子
        1.3.2 吸收性粒子对积雪反照率的影响
        1.3.3 吸收性粒子的气候效应
        1.3.4 相关研究的研究进展
    1.4 论文的主要研究内容及章节安排
第二章数据和方法
    2.1 野外采样和观测方法
        2.1.1 积雪样品采集
        2.1.2 大气气溶胶光学厚度的观测方法
        2.1.3 积雪反照率测量方法
    2.2 样品分析方法
        2.2.1 积雪样品过滤方法
        2.2.2 化学分析方法
        2.2.3 光学分析方法
    2.3 数值模拟
        2.3.1 PMF模型
        2.3.2 HYSPLIT模型
        2.3.3 SNICAR模型
        2.3.4 SAMDS模型
    2.4 辐射强迫反演
        2.4.1 数据介绍
            2.4.1.1 卫星数据
            2.4.1.2 地面测量数据
            2.4.1.3 黑碳排放和降雪数据
        2.4.2 反演方法
            2.4.2.1 积雪覆盖反演
            2.4.2.2 积雪粒径反演
            2.4.2.3 污染物指数
            2.4.2.4 积雪中吸收性粒子的辐射强迫反演
            2.4.2.5 基于测量的吸收性粒子的辐射强迫
第三章中国北方地区季节性积雪中吸收性粒子的时空分布
    3.1 引言
    3.2 中国东北地区季节性积雪中吸收性粒子的时空分布
        3.2.1 气溶胶光学厚度的空间分布
        3.2.2 积雪中吸收性粒子的含量及其分布特征
        3.2.3 化学成分分析
    3.3 中国西北地区季节性积雪中吸收性粒子的特征
        3.3.1 积雪中吸收性粒子的区域特征
        3.3.2 积雪中吸收性粒子的垂直分布特征
        3.3.3 积雪中吸收性粒子对光吸收的相对贡献
    3.4 本章小结
第四章中国北方地区季节性积雪中吸收性粒子的来源解析
    4.1 引言
    4.2 中国东北地区季节性积雪中吸收性粒子的来源
        4.2.1 自然与人为源评估
        4.2.2 后向轨迹聚类分析
    4.3 中国西北地区季节性积雪中吸收性粒子的来源
        4.3.1 PMF模型优化
        4.3.2 PMF源成分谱
        4.3.3 PMF源归因分析
        4.3.4 黑碳含量随海拔梯度的变化特征
        4.3.5 化学成分分析
    4.4 本章小结
第五章基于观测和模拟揭示吸收性粒子对积雪反照率的影响
    5.1 引言
    5.2 东北地区积雪的特征参数
        5.2.1 积雪中吸收性粒子的空间分布
        5.2.2 积雪中吸收性粒子的光吸收
    5.3 积雪反照率的模拟
        5.3.1 吸收性粒子对积雪反照率的影响
        5.3.2 黑碳混合状态和雪粒形状对积雪反照率的影响
    5.4 观测与模拟的积雪反照率的对比
    5.5 本章小结
第六章基于卫星遥感评估积雪中吸收性粒子的辐射强迫
    6.1 引言
    6.2 辐射强迫的时空分布特征
    6.3 MODIS反演的和基于站点数据评估的辐射强迫对比
    6.4 不确定性和局限性
    6.5 本章小结
第七章总结与展望
    7.1 主要结论
    7.2 论文特色和创新点
    7.3 存在问题
    7.4 展望
参考文献
附录
在学期间的研究成果
致谢

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