高功率激光诱导固体高次谐波的物理机制研究

发布时间：2020-11-20 00:59

　　 随着最近几十年来激光技术的不断发展,对高功率激光与物质相互作用的研究逐渐成为物理学中最活跃、最前沿的领域之一。高次谐波作为高功率激光与物质相互作用产生的一种典型非线性物理现象,是合成高效阿秒脉冲、获取软X射线和高亮度相干极紫外光源的首选方案。由于固体材料高电子密度的特性,是获得稳定高效高次谐波的重要途径。最近几年,国际上针对固体高次谐波产生展开了大量实验与理论研究工作,但对固体高次谐波产生的精确数值计算与奇次谐波产生分析的相关工作较少。基于以上研究现状,本文通过理论研究与数值计算对高功率激光诱导固体高次谐波产生进行了研究。具体研究内容包括以下几个方面:(1)通过数值计算得到了高功率激光诱导固体产生的高次谐波谱并分析了电流密度的对称性。我们利用固体材料硫化亚铜的晶格参数结合克勒尼希-彭尼势建立了三能带模型,通过速度规范下的密度矩阵理论求解了固体高次谐波谱,得到了仅含奇次谐波分量的高次谐波。我们研究了高次谐波的产生过程,分别研究了组成高次谐波的带内谐波与带间谐波的产生:带内密度矩阵元和能带结构在波矢空间的对称关系使带内电流满足奇谐函数;带间密度矩阵元和极化分量的模值与相位也满足使带间电流为奇谐函数的对应关系,因而带内和带间谐波均为奇次谐波。(2)研究了不同初值对密度矩阵演化的影响以及激光功率密度对三能带模型中不同能带对固体高次谐波谱贡献大小的影响。我们通过取不同时刻密度矩阵的值作为初值,发现密度矩阵方程的解对初值不敏感。当激光功率密度较低时,三能带模型中几乎仅有价带与低能导带对高次谐波有贡献,此时的固体高次谐波计算结果基本等同于双能带模型;随着激光功率密度的提高,高能导带对于高次谐波的贡献也不断提高,此时三能带模型能够更加精确地描述固体高次谐波的产生。(3)系统研究了外场作用下固体高次谐波的频谱特性。我们在单色激光场基础上引入的静电场改变了固体材料的能带结构,使高次谐波谱的双平台特性消失,并提高了高次谐波谱的截止频率。我们分析了在静电场与双色激光场作用下固体高次谐波的频谱特性,通过在主激光场的基础上附加一束强度较弱的次激光场组成了双色激光场。我们发现固体材料在双色激光场作用下产生的高次谐波谱中同时含有奇次谐波与偶次谐波,且谐波强度受到了双色激光场初始相位延时的周期性调制作用,偶次谐波强度受初始相位延时的影响明显强于奇次谐波。
【学位单位】：电子科技大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2020
【中图分类】：TN24;TN78
【部分图文】：

第一章绪论1第一章绪论1.1激光技术的发展历史激光技术是现代物理学最伟大的发明之一。由于激光具有单色性好、亮度高、方向性好等优点，为研究者探究物质本质提供了强有力的工具。二十世纪二十年代，著名物理学家爱因斯坦于以深刻的洞察力提出了受激辐射的概念，最早从理论上预测了实现光放大的可行性，该理论为激光理论的发展和激光器的发明奠定了基矗二十世纪六十年代，世界上第一台红宝石激光器于休斯研究实验室诞生[1,2]。激光技术在此之后取得了长足的进步，不断朝着强度更好、脉宽更小这两个方向不断发展[3,4]。提升激光能量与降低脉冲宽度是激光领域重要的研究内容。在二十世纪六十年代初，调Q(Q-switching)技术的不断发展使人们得到了峰值功率为106W/cm2、脉宽为10-9s的激光脉冲[5]。后来，锁模(Modelocking)技术的出现将激光强度提升到了109W/cm2，脉宽压缩到10-12s[6-8]。二十世纪后期，啁啾脉冲放大技术（ChirpedPulseAmplification)出现，这种技术使激光强度的提高和脉冲宽度的压缩得到了突飞猛进的发展[9,10]，该技术目前被广泛应用于超短超强脉冲激光系统中。如图1-1所示为啁啾脉冲放大示意图[9]，该技术通过将低能量、窄脉宽的激光脉冲大幅展宽图1-1啁啾脉冲放大示意图[9]

电子科技大学硕士学位论文4算结果符合的相当好。“半经典三步模型”的提出，不仅得到了截止区能量，还预测了对于同一光子能量的高次谐波存在长轨道与短轨道两种轨道，生动地阐述了高次谐波产生的过程，并在理论上与截止定律符合得很好。图1-2气体高次谐波的“半经典三步模型”示意图[40]经典微扰理论无法对高次谐波谱的平台区和截止区进行解释，这是一种典型的非微扰物理光学现象。高次谐波谱中的阶次具有选择性，人们将这一现象称为选择定则。在一些高次谐波观测实验中，人们发现用偏振光与原子气体作用，在辐射的高次谐波中不含偶次谐波，仅观测到了奇数阶次的谐波，这些实验验证了选择定则的存在。人们通过进一步的研究，发现高次谐波的选择定则由驱动电场的对称性以及靶标物质共同决定[41-45]。1995年，P.Saliere从理论上分析了高次谐波的空间分布，并预言不同轨道在空间上应具有不同空间特性[46]。1998年，M.Bellini等人首次通过测量高次谐波相干时间过程，根据相干时间与发散角度成功区分了长轨道与短轨道对于高次谐波的不同贡献[47]。2005年，J.Itatani利用量子力学理论成功解释了产生高次谐波现象的原因[48]，他认为在高次谐波产生的过程中，隧穿电离的作用占据了主导地位，由于电子电离率与外加电场的正相关关系，使得在强场作用下产生了更多的自由电子，因而大大提升了高次谐波的产生效率。国际社会在研究初期对高次谐波的相关研究主要聚焦于对原子体系的探索，并成功在多种惰性原子气体中观测到了高次谐波的产生。后来，随着高次谐波研究工作的不断深入，人们将研究目标慢慢从原子气体拓展到了分子。我们知道，分子体系的内部结构相比原子更为复杂，分子的振动、转动等特性以及结构的多样性使得人们研究分子体系高次谐

电子科技大学硕士学位论文6墨烯薄层控制高次谐波产生的可能性，他们的研究结果表明，通过改变红外激光场的偏振角度和强度来控制石墨烯薄层中高次谐波的产生是可行的[64]。这一研究为人们通过实验观测固体高次谐波产生具有指导性意义。2011年，S.Ghimire等人利用波长为3500nm的中红外飞秒激光脉冲与厚度为500μm的氧化锌固体相互作用，实现了人类首次在晶体材料上观测到高次谐波的产生[65]，结果如图1-3所示。在2.63μJ的激光场中，他们测量到了截止位置高达25阶的高次谐波谱，他们还发现氧化锌的高次谐波截止能量与驱动激光场峰值大小成线性正相关关系。该发现打开了固体高次谐波产生的大门，引起了大量科研工作者的关注，后续人们陆续报道了更多固体高次谐波实验。2012年，S.Ghimire等人提出了能带的非抛物型结构[66]，很好地解释了固体高次谐波的截止频率与激光脉冲强度大小的正相关关系。该模型将固体高次谐波产生的原因归结于由从价带跃迁到导带的电子在导带进行布洛赫震荡，并推导出高次谐波的截止阶次满足：cutoff00N=nEa(1-3)由该公式可知，组成固体高次谐波的带内谐波分量的截止能量高低与激光场振幅成正比。该模型很好地对通过实验得到的高次谐波谱的选择定则以及截止能量与电场强度的线性关系进行了解释，常用于对固体的带内谐波特性进行分析。(a)(b)图1-3氧化锌晶体的高次谐波产生示意图[65]。(a)脉冲能量分别为0.52uJ、2.63uJ对应的高次谐波谱；(b)高次谐波截止能量与激光场强度的线性关系
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