氧气与Au-Ni表面相互作用的第一性原理研究

发布时间：2023-06-28 02:39

　　贵金属-过渡金属复合材料近年在催化领域吸引了大量的关注,实验研究发现,Ni/Au双组分纳米催化剂具有良好的催化活性。在大气环境中,催化剂的制备,储存和应用等各个环节都存在与氧气的相互作用,从而对其催化活性和活性稳定性产生一定的影响。本文利用第一性原理方法,对氧气与Ni/Au双组分表面结构的相互作用进行了研究,并与其在清洁Ni表面的吸附特性进行对照,探讨Au影响催化剂表面物理化学过程的微观机制。主要研究内容和结论如下:1.采用第一性原理方法研究了氧气分子在预吸附Au原子的Ni(111)表面的吸附行为,分析了其吸附几何结构、吸附能及态密度,并与氧气分子在清洁Ni(111)表面吸附的情况进行比较,探讨Ni金属表面预吸附Au之后,对氧气分子在其表面吸附行为的影响。计算结果表明,无论是清洁Ni(111)表面或是Au预吸附Ni(111)表面,最稳定的吸附位置都是三重洞位。与此同时,我们发现Au的预吸附对氧气分子在金属表面的解离有一定的抑制作用,与表面的相互作用也随之减弱。2.采用第一性原理方法探讨了在相同的Au原子覆盖度下,氧分子与Au原子的距离对吸附性质的影响。计算结果表明,Au原子附近的氧气分...

【文章页数】：68 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
abstract
第一章 绪论
    1.1 研究工作的背景与意义
    1.2 氧气与AU-NI表面相互作用的国内外研究现状
    1.3 本文的主要贡献与创新
    1.4 本论文的结构安排
第二章 研究方法与理论基础
    2.1 引言
    2.2 第一性原理计算方法
        2.2.1 BORN-OPPENHEIMER近似
        2.2.2 单电子近似
    2.3 密度泛函理论
        2.3.1 THOMAS-FERMI模型
        2.3.2 HOHENBERG-KOHN定理
        2.3.3 KOHN-SHAM方程
        2.3.4 局域密度近似
        2.3.5 广义梯度近似
    2.4 赝势理论
        2.4.1 模守恒赝势
        2.4.2 超软赝势
    2.5 周期性边界条件
        2.5.1 布洛赫定理
        2.5.2 布里渊区K点的选取
        2.5.3 平面波基组
    2.6 CI-NEB
    2.7 VASP软件包简介
第三章 氧气与预吸附AU的 NI(111)表面相互作用的研究
    3.1 引言
    3.2 计算方法
    3.3 理论模型
    3.4 结果与分析
        3.4.1 参数测试
        3.4.2 氧气在清洁NI(111)表面吸附
        3.4.3 氧气在预吸附AU的 NI(111)表面的吸附
        3.4.4 CI-NEB
    3.5 本章小结
第四章 氧气在AU/NI(111)合金表面吸附的研究
    4.1 引言
    4.2 计算方法
    4.3 理论模型
    4.4 结果与分析
        4.4.1 氧气在AU/NI(111)合金表面吸附
        4.4.2 CI-NEB
    4.5 本章小结
第五章 全文总结与展望
    5.1 全文总结
    5.2 后续工作展望
致谢
参考文献
攻读硕士期间成果



本文编号：3835813