基于生物质炭和分子印迹技术制备吸附剂及对二氧化碳的吸附性能研究

发布时间：2020-11-14 20:45

　　 活性炭是一种廉价的、可持续的且资源丰富的材料,具有独特的结构,出色的稳定性和再生性能,表现出更好的二氧化碳吸附能力,有很大的应用前景。本论文分别用袖子皮,莲蓬,丝瓜络和向日葵作前体物,用KOH作为活化剂制备出四种生物炭基活性炭,并进行对比优化。印迹技术(IT)是一种仿生分子识别技术,可模拟自然界中酶底物和抗体-抗原分子的识别机制。根据目标的类型,IT可以分为两类:分子印迹技术(MIT)和离子印迹技术(IIP)。根据分子印迹技术理论,确定了乙二酸作为模板分子,丙烯酰胺作为功能单体,乙二醇二甲基丙烯酸酯作为交联剂,制备了以向日葵基活性炭为载体的二氧化碳分子印迹聚合物(S-MIPs)和以环糊精为造孔剂的二氧化碳分子印迹聚合物(β-CD-MIPs),利用FT-IR,SEM,TEM,BET等实验手段,对吸附材料结构进行表征。通过固定床实验,研究了吸附材料对吸附性能,初步探讨了吸附机理,最后考察了材料对再生性能,主要结论如下:1)考察了四种生物质活性炭对二氧化碳对吸附性能,结构表明碱炭比,吸附温度,脱附温度,二氧化碳浓度都会影响吸附量大小,得到柚子皮基活性炭,莲蓬基活性炭,丝瓜络基活性炭,向日葵基活性炭最佳都二氧化碳吸附条件分别为:碱炭比分别为1:1、1:1、0.5:1、0.75:1;吸附温度分别为60℃、60℃、60℃、60℃;二氧化碳浓度越高,吸附容量越大。在此条件下,柚子皮基活性炭最大饱和吸附量为1.15 mmol/g;莲蓬基活性炭基活性炭最大饱和吸附量为1.23 mmol/g;丝瓜络基活性炭最大饱和吸附量为1.40 mmol/g;向日葵基活性炭最大饱和吸附量为 1.39 mmol/g。2)制备出基于向日葵基活性炭为载体的向日葵基活性炭的分子印迹聚合物。初步探讨了向日葵基活性炭为载体的负载量对吸附量对影响,表明载体影响印迹位点对形成,进而对吸附量大小进行影响。此外,探讨了吸附温度、脱附温度、二氧化碳浓度、水分存在对吸附量的影响。在最佳吸附条件下(吸附温度:25℃;脱附温度120℃;二氧化碳浓度10%)下,最佳饱和吸附量为1.92 mmol/g。选择性实验表明向日葵基活性炭分子印迹聚合物对二氧化碳有一般的选择性。在经过五次循环吸附再生实验后,吸附量略微减少,但也几乎保持稳定,说明材料具有很好的重复利用性。3)制备出以β-环糊精为造孔剂的分子印迹聚合物β-CD-MIPs。研究了 β-CD添加量、吸附温度、水分存在对β-CD-MIPs捕集CO2性能对影响。β-CD-MIPs对CO2的吸附容量呈现随着温度的升高而下降的趋势。当β-CD添加量为1g时,β-CD-MIPs的最佳吸附温度为25℃,在此条件下,β-CD-MIPs具有最大的CO2饱和吸附量。同时,对吸附剂的循环再生能力和选择性也进行了考察。在五次吸附/解吸循环下,吸附容量损失极小,证明该材料性能稳定,可重复性优异。在有其他气体干扰的情况下,吸附剂对CO2的吸附能力略低于一定浓度CO2的环境下,具有良好的选择性。
【学位单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2020
【中图分类】：TQ424.1;X701
【部分图文】：

山东大学硕士学位论文??点收到越来越多人们的青睐，从而成为一个热门研宄方向。??１．４．２?ＭＩＴ的基本原理??ＭＩＴ通常通过共价或者非共价的相互作用使得模板分子与功能单体聚合，并??加入适当的造孔剂、交联剂和引发剂，然后在一定条件下引发聚合反应而形成聚??合物，最后用萃取或酸洗将模板分子脱去，模板和溶剂的去除在结构中留下空腔，??在三维聚合物中创建了特定的结合位点，空腔的形状和相互作用模式与模板分子??互补，这为模板分子提供了很强的结合亲和力［７？７４］，制备过程如图１－１所示。??当模板分子（印迹分子）与聚合物单体接触时，会形成多个作用点，在聚合??过程中会被记祝当模板分子被移除时，聚合物将与模板分子形成空间构型。通??过将这些孔与多个作用点匹配，这些孔对模板分子及其类似物具有选择识别特性。??▲、?一??ｗ?Ｗ??图１－１分子印迹聚合物的制备过程图??Ｆｉｇｕｒｅ?１－１?Ｔｈｅ?ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ?ｐｒｏｃｅｓｓ?ｏｆ?ｉｍｐｒｉｎｔｅｄ?ｐｏｌｙｍｅｒ??８??

山东大学硕士学位论文??ＶＩ??ｒｉ??一?Ｖ２?ｒ?ｎ??３?ｙ?１?ｒｚｕ??ｖ４Ｌ?，??１?Ｔｒｉ?７ｉ??Ｖ３??Ｃ＿）?１??Ｔ?６?／?＞＼??图２－１吸附实验装置示意图??（ｌ）Ｃ〇２／Ｎ２瓶；（２）Ｎ２瓶；（３）质量流量计；（４）水浴锅；（５）吸附柱；（６）三通管；（７）Ｃ〇２??红外线分析仪；（８）混合气瓶；ＶＩ、Ｖ２减压阀；Ｖ３、Ｖ４截止阀。??Ｆｉｇｕｒｅ?２－１?ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ?ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌ?ｄｅｖｉｃｅ??（１）?Ｃ〇２?／?Ｎ２?ｇａｓ?ｃｙｌｉｎｄｅｒ；?（２）?Ｎ２?ｇａｓ?ｃｙｌｉｎｄｅｒ；?（３）?ｍａｓｓ?ｆｌｏｗｍｅｔｅｒ；?（４）?ｗａｔｅｒ?ｂａｔｈ；?（５）??ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ?ｐｉｐｅ；?（６）?ｔｈｒｅｅ?ｗａｙ?ｐｉｐｅ；?（７）?ＣＯ２?ａｎａｌｙｚｅｒ；?（８）?ｍｉｘｉｎｇ?ｇａｓ?ｃｙｌｉｎｄｅｒ；?ＶＩ，?Ｖ２??ｐｒｅｓｓｕｒｅ?ｒｅｄｕｃｉｎｇ?ｖａｌｖｅ；?Ｖ３，?Ｖ４?ｓｔｏｐ?ｖａｌｖｅ．??２．４吸附剂结构特性的表征结果??２．４．１傅里叶变换红外光谱（ＦＴＩＲ）??图２－２是四种生物质基活性炭的红外光谱图。图中的吸收峰表明其有着复杂??的内部结构。在１６１６ＣＨＴ１处有明显吸收峰，说明表面存在Ｃ＝Ｃ键，为７ＭＩ共轭??键，这样就使其容易吸附阳离子。由图可以看到，在３４３８ＣＨＴ１处出现了较强的??吸收峰，这是游离的羟基Ｏ－Ｈ的伸缩振动峰。２９３０ｃｍ－１、１０４０ｃｍ－１处也存在着吸??１８??

于５ＡＣ???ｂ?湮；ＩＡＣ??ＣＳ＊：ｘ５＊ＡＣ??——ｄｉ＾Ｅ＾ＡＣ?／??容?，—￣?＾Ｙ＼?＾??〇??匚?丫?＾??ｆ〇?，?、、?—■－ｗ？？————￣￣＿—Ｄ??４－？??Ｆ?＼?ｒ、??Ｃ??ｉ／）??ｃ?ｃ??＼?／?＾ｄ??、、么１６１６?１４０６?１０４０??〇４?Ｊｏ???｜?，?｜?ｉ?｜?ｉ?｜?，???４０００?３０００?２０００?１０００??Ｗａｖｅ?Ｎｕｍｂｅｒ（ｃｍ＂１）??图２－２柚子皮ＡＣ（ａ），莲蓬ＡＣ（ｂ），丝瓜络ＡＣ（ｃ），向日葵ＡＣ（ｄ）的红外光谱??Ｆｉｇｕｒｅ?２－２?ＦＴ－ＩＲ?ｓｐｅｃｔｒａ?ｏｆ?ｇｒａｐｅｆｒｕｉｔ?ｐｅｅｌ?ＡＣ?（ａ），?ｌｉａｎｐｅｎｇ?ＡＣ?（ｂ），?ｌｕｆｆａ?ｃｏｍｐｌｅｘ?ＡＣ?（ｃ），??ｓｕｎｆｌｏｗｅｒ?ＡＣ?（ｄ）．??２．４．２表面形貌分析??图２－３是四种生物质基活性炭的扫描电镜图。有图２－３（ａ）可见，柚子皮基活??性炭呈现３Ｄ蜂窝形貌，表面不平整，呈片状结构，具有丰富的褶皱层和细微孔??结构，孔道之间相互串联相同。这可容易将Ｃ〇２吸附到这些结构的表面和孔隙??１９??
【参考文献】

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本文编号：2883935