石墨烯“氕-氚”分离实验及辐射损伤效应研究
发布时间：2020-12-25 00:25
氚是一种重要资源,具有广泛的应用。但是含氚废物的处理却非常棘手。发展经济、实用、高效的氢同位素分离技术不仅可解决放射性废物处理难题,而且可增加额外的供给。相比于传统方法,石墨烯氢同位素分离方法具有能耗低、分离系数高、设备简单等优点。目前,石墨烯用于氢同位素分离的理论计算相对成熟,但现有实验研究还多处于无放射性的“氕-氘”分离阶段,关于特种石墨烯分离膜的制备方法及其在放射性“氕-氚”分离实验研究中的报道相对较少。本论文开展了应用于气体氢同位素分离的微孔石墨烯分离膜和应用于氚水中“氕-氚”分离的低缺陷石墨烯复合分离膜的制备,对比两者工业化应用前景后选择了低缺陷石墨烯复合分离膜,进一步开展了氚水对石墨烯辐射损伤效应以及“氕-氚”分离实验研究。主要研究结果总结如下:（1）特种石墨烯分离膜的制备。首先,利用加速器产生的质子辐照石墨烯成功制备了微孔石墨烯分离膜,发现当使用低能量（>80 keV）、高注量的质子辐照镍衬底单层石墨烯时,微孔石墨烯分离膜的孔密度更高。随后,基于热压、刻蚀、电子束蒸发等工艺,成功制备了低缺陷石墨烯复合分离膜,发现当热压条件为140℃、5 MPa、20 min,刻蚀时...
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：75 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．２氢同位素原子示意图Ｍ??
气体，在分离柱的出口端将其它的同位素气体置换出来。经过连续置换后，氢同??位素气体即实现了分离［２２］。??士?去?ｎ?—?＿■?Ｍａｓｓ?Ｉ??欠文?Ｄｒｙｅｒ?Ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｅｒ??ｉ?Ｗ?ｊＴ＿Ｊｊｘｘ??Ｈｅ?Ｓａｍｐｌｅ???Ｃｏｏ?Ｉ?ａｎｔ??１?｜／Ｈｅ｜?（Ｚｅｏｌｉｔｅ）?Ｄｅｗａｒ?Ｍｉｘｔｕｒｅ??Ｇａｓ?（ＭＦＣ：?Ｍａｓｓ?Ｆｌｏｗ?Ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｒ?｜??Ｃｙｌｉｎｄｅｒｓ?＼ＭＦＭ：?Ｍａｓｓ?Ｆｌｏｗ?Ｍｅｔｅｒ?ｊ??图１．４洗提色谱分离法实验装置示意图Ｍ??１．２．３联合电解催化交换??联合电解催化交换（Ｃｏｍｂｉｎｅｄ?Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｓｉｓ?ａｎｄ?Ｃａｔａｌｙｔｉｃ?Ｅｘｃｈａｎｇｅ，?ＣＥＣＥ）工??艺，结合了电解与化学交换两种技术，主要由进液池、电解池、催化交换床、氢??氧复合器和储液池等部分组成，系统结构与流程如图１．５所示。??以含氚的重水为例，联合电解催化交换工艺流程主要如下：首先，将含氚重??水从柱顶流入液相催化交换柱（图１．５中的ＬＰＣＥ柱），并将通过电解池电解产??生的含氚气体从柱底进入ＬＰＣＥ柱，含氚重水和含氚气体在ＬＰＣＥ柱内混合并发??生催化交换反应，从而将氚从气相转移到液相。其次，将浓缩后的含氣重水回流??到电解池中，将贫化后的含氚气体通过氧化生成重水并回流到ＬＰＣＥ柱内。再者，??重复以上催化交换电解循环过程后，含氚重水得到浓缩并达到一定倍数。最后，??对浓缩后的含氣重水进行电解，电解产生的Ｄ２／ＤＴ混合气体被输送到精馏单元??进行精馏处理，从而实现氚分离［２３］。采用ＣＥＣＥ工艺具有同时实现含氚废水浓??缩与脱氚的特
?第一章绪论?＾???氢氧复合??重水箱?１????■?■????ＣＤ?－空??Ｉ含氚重水丨ＬＰＣＩＺ丨?单元??１?柱丨ｊ?＾?－??纯化器＋??Ｈ?｜?Ｐ－?ｒ－?ｈ！?ｉ??电解池?Ｔ２贮存??图１．５ＣＥＣＥ装置流程图Ｐ３］??１．２．４其他方法??除上面介绍的三种氢同位素分离方法外，氢同位素分离方法还有化学交换法、??热扩散法、热循环吸附法等。??化学交换法，如Ｇｉｒｄｌｅｒ硫化物工艺，是在工业规模上可行的氢同位素分离??方法，其原理是利用氢同位素的化学反应速率随温度的变化［２６］来进行分离。在水??分子中，氢的轻、重同位素与氧的结合强度存在微小差异，利用这一微小差异可??实现“氕、氘、氚”的分离。化学交换法是目前工业上生产重水的主要方法之一。??热扩散法在氢同位素分离早期的应用研宄中较多。热扩散法的工作原理为：??当流体混合物存在温度梯度时，氢同位素各种分子的扩散能力存在微小差别，使??得质量数较重的氚向温度低的区域富集，质量数较轻的氕、氘则富集于温度高的??区域，从而实现“氕、氘、氚”的有效分离｜２７］。??热循环吸附法，该方法的分离原理为：利用氢同位素效应随温度的变化关系??和Ｐｄ的氢同位素效应来进行分离。热循环吸附法通常是在分离柱里填充载钯??硅藻土作为吸附分离材料，经过高、低温循环后，轻、重氢同位素在分离柱中沿??轴向分布，其中，较轻的氢同位素分布在分离柱上端，较重的氢同位素分布在分??离柱下端，浓度的轴向分布将氢同位素进行了分离。中国工程物理研宄院的黄国??强｜２８］等使用自制的载钯氧化铝（Ｐｄ／Ａｌ２〇３）作为分离材料，将该材料填入设计的??热循环装置中
本文编号：2936589
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：75 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．２氢同位素原子示意图Ｍ??
气体，在分离柱的出口端将其它的同位素气体置换出来。经过连续置换后，氢同??位素气体即实现了分离［２２］。??士?去?ｎ?—?＿■?Ｍａｓｓ?Ｉ??欠文?Ｄｒｙｅｒ?Ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｅｒ??ｉ?Ｗ?ｊＴ＿Ｊｊｘｘ??Ｈｅ?Ｓａｍｐｌｅ???Ｃｏｏ?Ｉ?ａｎｔ??１?｜／Ｈｅ｜?（Ｚｅｏｌｉｔｅ）?Ｄｅｗａｒ?Ｍｉｘｔｕｒｅ??Ｇａｓ?（ＭＦＣ：?Ｍａｓｓ?Ｆｌｏｗ?Ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｒ?｜??Ｃｙｌｉｎｄｅｒｓ?＼ＭＦＭ：?Ｍａｓｓ?Ｆｌｏｗ?Ｍｅｔｅｒ?ｊ??图１．４洗提色谱分离法实验装置示意图Ｍ??１．２．３联合电解催化交换??联合电解催化交换（Ｃｏｍｂｉｎｅｄ?Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｓｉｓ?ａｎｄ?Ｃａｔａｌｙｔｉｃ?Ｅｘｃｈａｎｇｅ，?ＣＥＣＥ）工??艺，结合了电解与化学交换两种技术，主要由进液池、电解池、催化交换床、氢??氧复合器和储液池等部分组成，系统结构与流程如图１．５所示。??以含氚的重水为例，联合电解催化交换工艺流程主要如下：首先，将含氚重??水从柱顶流入液相催化交换柱（图１．５中的ＬＰＣＥ柱），并将通过电解池电解产??生的含氚气体从柱底进入ＬＰＣＥ柱，含氚重水和含氚气体在ＬＰＣＥ柱内混合并发??生催化交换反应，从而将氚从气相转移到液相。其次，将浓缩后的含氣重水回流??到电解池中，将贫化后的含氚气体通过氧化生成重水并回流到ＬＰＣＥ柱内。再者，??重复以上催化交换电解循环过程后，含氚重水得到浓缩并达到一定倍数。最后，??对浓缩后的含氣重水进行电解，电解产生的Ｄ２／ＤＴ混合气体被输送到精馏单元??进行精馏处理，从而实现氚分离［２３］。采用ＣＥＣＥ工艺具有同时实现含氚废水浓??缩与脱氚的特
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