光催化氧化降解瓦斯效果的实验研究

发布时间：2017-04-24 18:14

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【摘要】：我国是煤矿瓦斯灾害最严重的国家,尤以瓦斯事故最为严重。在瓦斯中甲烷的含量很大,可达90%以上,而甲烷仅仅是由非活性的C-H键组成的,所以非常稳定,若利用普通的方法,难以将甲烷分解与转化。本文利用光催化氧化技术在自制的光反应器中对降解瓦斯进行了初步的实验研究,为绿色治理煤矿瓦斯提供理论基础。本文首先从反应动力学的角度考查了不同因素对真空紫外光降解瓦斯效应的影响,理论模拟了瓦斯降解规律,然后对不同催化剂进行了性能研究,选取ZSM-5分子筛为催化剂,通过正交试验考查分析了反应时间、光照强度、氧气含量、水分子含量和涂覆面积比等因素对瓦斯降解效应的影响程度,最终确定了最优试验条件。结果表明:影响真空紫外光氧化降解煤矿瓦斯效应的因素很多,其中光照强度、氧气含量、甲烷初始浓度、水分子含量是主要因素;另外,本文通过利用L-H反应动力学模型,揭示了真空紫外光及羟基自由基两方面共同作用于瓦斯降解的作用机制,对所得动力学方程进行拟合计算,其相关系数达0.98以上;以ZSM-5分子筛作光催化剂,对于初始体积分数为3.5%的甲烷,当反应时间为120 min、光照强度为4 W、氧气体积分数为30%、水分子含量为0.3%和涂覆面积比为75%时,瓦斯降解率相较无催化剂时的66.61%有显著提高,达到86.40%。
【关键词】：瓦斯 光催化 羟基自由基 ZSM-5分子筛 甲烷降解率
【学位授予单位】：河南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O643.36;TD712
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 1 绪论9-19
• 1.1 研究背景及意义9-10
• 1.2 国内外研究现状10-16
• 1.2.1 光催化氧化降解挥发性有机化合物概述10-12
• 1.2.2 ·OH降解甲烷机制研究现状12-14
• 1.2.3 沸石分子筛概述14-15
• 1.2.4 存在的主要问题15-16
• 1.3 研究目标及内容16
• 1.3.1 研究目标16
• 1.3.2 研究内容16
• 1.4 研究方法及技术路线16-19
• 1.4.1 研究方法16
• 1.4.2 技术路线16-19
• 2 真空紫外光氧化降解瓦斯影响因素分析19-31
• 2.1 实验方法及原理19-21
• 2.1.1 实验仪器与试剂19
• 2.1.2 实验方法19-20
• 2.1.3 分析方法20
• 2.1.4 实验原理20-21
• 2.2 瓦斯降解率影响因素分析21-28
• 2.2.1 动力学模型选取21
• 2.2.2 光照强度对瓦斯降解效果的影响21-23
• 2.2.3 甲烷初始浓度对瓦斯降解效果的影响23-25
• 2.2.4 氧气含量对瓦斯降解效果的影响25-26
• 2.2.5 水分子含量对瓦斯降解效果的影响26-28
• 2.3 本章小结28-31
• 3 真空紫外光氧化降解瓦斯反应动力学研究31-39
• 3.1 动力学模型选取31
• 3.2 羟基自由基的作用31-33
• 3.3 真空紫外光的作用33
• 3.4 求解方程33-37
• 3.4.1 甲烷和水分子初始浓度不变，氧气初始浓度改变33-35
• 3.4.2 甲烷和氧气初始浓度不变，水分子初始浓度改变35-36
• 3.4.3 水分子和氧气初始浓度不变，甲烷初始浓度改变36-37
• 3.5 模型验证37-38
• 3.6 本章小结38-39
• 4 催化剂结构及特征39-43
• 4.1 分子筛性能表征测试方法39-40
• 4.1.1 X射线荧光光谱测试39
• 4.1.2 分子筛酸性表征39-40
• 4.2 催化剂表征结果40-41
• 4.2.1 铁含量检测40
• 4.2.2 吡啶原位FT-IR表征40-41
• 4.3 催化性能分析41-42
• 4.4 本章小结42-43
• 5 ZSM-5 分子筛光催化降解瓦斯的实验研究43-53
• 5.1 实验部分43-45
• 5.1.1 实验仪器与试剂43
• 5.1.2 实验方法43-44
• 5.1.3 分析方法44
• 5.1.4 实验原理44-45
• 5.2 正交试验设计45-47
• 5.2.1 正交试验方案45
• 5.2.2 正交试验结果45-47
• 5.2.3 验证试验47
• 5.3 瓦斯降解率影响因素分析47-51
• 5.3.1 反应时间的影响47-48
• 5.3.2 氧气含量的影响48
• 5.3.3 光照强度的影响48-49
• 5.3.4 涂覆面积比的影响49-50
• 5.3.5 水分子含量的影响50-51
• 5.4 产物分析51-52
• 5.5 本章小结52-53
• 6 结论与展望53-55
• 6.1 结论53-54
• 6.2 展望54-55
• 参考文献55-65
• 作者简历65-67
• 学位论文数据集67

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