用于生化防护的双功能纳米纤维酶膜

发布时间：2017-09-17 16:52

  本文关键词：用于生化防护的双功能纳米纤维酶膜

  更多相关文章： 纳米纤维膜 固定化酶 有机磷降解酶 过滤 降解 生化防护

【摘要】：目前,由于有机磷化合物(organophosphates,OPs)越来越多的被使用,在民用和军事领域中迫切地需要研究一种有效防护人体有机磷化合物中毒的方法。有机磷降解酶(organophosphorus hydrolase,OPH)已被广泛用于进行有机磷化合物的降解。但有机磷化合物通常漂浮在空气中与水蒸气和尘埃等结合为有机磷气溶胶颗粒。静电纺丝纳米纤维由于其高比表面积和孔隙率,可用于含有机磷农药的溶胶颗粒的过滤。但单独使用有机磷降解酶或纳米纤维很难达到有效防护人体有机磷中毒的目的。本论文用Nanospider静电纺丝制备聚酰胺-66(尼龙-66,PA-66)纳米纤维膜载体,并将有机磷降解酶固定在纳米纤维膜上制备双功能酶膜,搭建实际应用模型体系,实现酶膜对有机磷农药的过滤-降解双功能。具体研究内容包括如下三部分:(1)Nanospider静电纺丝法制备PA-66纳米纤维膜,经过优化确定如下的制备条件:质量比为1:2的甲酸与乙酸为溶剂,PA-66的浓度为14%(w/w);电纺装置电极间电压80 k V,电极间距为170 cm,电极转速8 r/min。在该条件下,可以制备出直径在250-300 nm、形貌均一的PA-66纳米纤维膜。静电纺丝时间2-8 min纤维膜厚为15-70?m,纤维膜孔径比较均一,孔径大小95 nm,经TSI-8130检测对0.3?m Na Cl气溶胶的过滤效率均高于99%,具有良好的过滤效率。(2)以制备的PA-66纳米纤维膜为载体固定化OPH,制备双功能PA-66纳米纤维酶膜。OPH的蛋白含量309.7?g/m L,分子量45k D,游离酶的酶活力为0.24 U/mg。将PA-66纳米纤维膜放在3 mol/L的HCl溶液中进行活化处理2 h,PA-66膜清洗晾干加入0.5%(v/v)的戊二醛和25%(v/v)的酶溶液进行交联固定化3 h,得到固定化纳米纤维酶膜。20?m厚的固定化酶膜OPH负载量16.5?g/mg,比酶活力41 U/g,酶活力回收率53.25%,底物降解效率40%,酶膜过滤效率高于99%。双功能酶膜在固定化前后接触角由92.59o下降到69.82o,机械拉断力由3 MPa增大到3.5 MPa。60o C水浴中储存24 h,固定化OPH剩余相对酶活35%;固定化OPH在25o C储藏30d剩余相对酶活力40%;双功能酶膜在重复使用10次时剩余相对酶活力37%;在二甲苯/乙醇溶剂中孵化24 h时剩余相对酶活70%,表现出良好的热稳定性、储存稳定性、重复使用性及耐溶剂稳定性。(3)将改性PA-66纳米纤维膜与PA-66纳米纤维膜固定化方法及效果进行比较,改性PA-66纳米纤维膜具有更好的OPH固定化效果且固定化方法简单,并且与pp无纺布复合后的双层膜进行干法固定化OPH,带pp无纺布的改性双功能酶膜具有较好的机械性能强度、亲疏水性、透气性和呼吸阻力;通过TSI-8130过滤性能检测,其过滤效率高达99.9%。构建实际应用体系模型,实际研究体系压降-20 KPa,浓缩酶浓度1100?g/m L,底物甲基对硫磷(MP)浓度0.1 mg/m L,反应体系渗透时间为14 min,降解效率达到29%,实现了酶膜过滤-降解双功能特性。双功能酶膜在4o C下储存45d时剩余的相对酶活力为45%;双功能酶膜重复使用5次时其剩余相对酶活力为30%,表现了良好的储存稳定性和重复使用性。因此,双功能酶膜作为防护材料在民用和军用生化防护领域中具有很大的应用潜力。
【关键词】：纳米纤维膜 固定化酶 有机磷降解酶 过滤 降解 生化防护
【学位授予单位】：河北工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ340.64;TB383.2
【目录】：

• 摘要4-6
• abstract6-11
• 第一章 绪论11-23
• 1.1 生化防护11-14
• 1.1.1 新型生化防护材料的功能12
• 1.1.2 生化防护服材料12-13
• 1.1.3 防毒面具13-14
• 1.2 静电纺丝在防护领域的应用14
• 1.2.1 静电纺丝技术14
• 1.2.2 静电纺丝在生化防护领域的应用前景14
• 1.3 有机磷类化合物14-16
• 1.3.1 有机磷神经毒剂14-15
• 1.3.2 有机磷农药15-16
• 1.4 有机磷化合物的降解16-19
• 1.4.1 降解方法17-18
• 1.4.2 有机磷降解酶18
• 1.4.3 有机磷农药的降解18-19
• 1.5 有机磷降解酶的固定化19
• 1.6 有机磷化合物的防护19-21
• 1.6.1 防护服和口罩的防护标准19-20
• 1.6.2 纳米纤维用于有机磷防护的应用20
• 1.6.3 有机磷降解酶对有机磷防护的应用20-21
• 1.7 本论文的选题思路及主要工作21-23
• 1.7.1 立题背景21-22
• 1.7.2 主要工作22-23
• 第二章 静电纺丝制备PA-66纳米纤维膜及膜过滤功能研究23-31
• 2.1 引言23-24
• 2.2 材料与方法24-25
• 2.2.1 试剂24
• 2.2.2 仪器24
• 2.2.3 实验方法24-25
• 2.3 结果与讨论25-30
• 2.3.1 静电纺丝制备PA-66纳米纤维膜25-27
• 2.3.2 电机转速优化条件分析27
• 2.3.3 PA-66纳米纤维膜厚及孔径分析27-28
• 2.3.4 PA-66纳米纤维膜TSI-8130过滤性能分析28-30
• 2.4 小结30-31
• 第三章 具有过滤—降解双功能的纳米纤维酶膜31-61
• 3.1 引言31
• 3.2 材料与方法31-39
• 3.2.1 试剂31-32
• 3.2.2 仪器32-33
• 3.2.3 实验方法33-39
• 3.3 结果与讨论39-59
• 3.3.1 比亚酶的蛋白含量39-40
• 3.3.2 电泳结果及分析40
• 3.3.3 比亚OPH活性研究40-42
• 3.3.4 PA-66纳米纤维膜固定化比亚OPH方法筛选42-44
• 3.3.5 比亚OPH固定化方法优化44-49
• 3.3.6 酶膜过滤-降解双功能实现49-51
• 3.3.7 膜的表征分析51-53
• 3.3.8 动力学研究53-55
• 3.3.9 双功能酶膜稳定性研究55-59
• 3.4 小结59-61
• 第四章 双功能酶膜用于生化防护的性能评价61-83
• 4.1 引言61
• 4.2 材料与方法61-70
• 4.2.1 试剂61-62
• 4.2.2 仪器62-63
• 4.2.3 实验方法63-70
• 4.3 结果与讨论70-82
• 4.3.1 改性PA-66纳米纤维膜研究70-75
• 4.3.2 改性PA-66和PA-66纳米纤维膜催化性能比较分析75-76
• 4.3.3 改性PA-66纳米纤维膜滴酶固定化催化性能分析76
• 4.3.4 吸附解吸动力学研究分析76-78
• 4.3.5 实际应用模型体系研究78-81
• 4.3.6 酶膜稳定性研究81-82
• 4.4 小结82-83
• 第五章 结论与展望83-85
• 5.1 结论83-84
• 5.2 主要创新点84
• 5.3 展望84-85
• 参考文献85-89
• 致谢89-91
• 攻读学位期间所取得的相关科研成果91

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本文编号：870589