离子液体基Janus材料的合成及其性能研究

发布时间：2017-10-26 08:16

  本文关键词：离子液体基Janus材料的合成及其性能研究

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【摘要】：Janus材料以其独特的物理、化学性质近年来受到了越来越多的关注。Janus材料不对称的化学组成及结构对其性能有着直接的影响。本文首次将离子液体及聚合离子液体引入Janus材料,赋予Janus材料离子响应性、催化和分离等一系列独特性能。主要工作内容如下：1.采用乳液界面材料化法,得到了一侧为亲水的咪唑啉基,另外一侧为亲油的苯基的中空球,经过机械破碎得到咪唑啉基Janus纳米片,进一步通过咪唑啉与氯代正丁烷的反应,得到一侧是阴离子为Cl-的离子液体,另外一侧为苯基的离子液体基Janus纳米片。继而通过离子交换,实现了离子液体基Janus纳米片从双亲到单亲的可逆调控；通过调节对离子的加入量,实现了离子液体修饰一侧浸润性的连续调控。作为一种颗粒乳化剂,离子液体基Janus纳米片不仅可以很好地乳化油、水两相体系,而且通过改变水相的离子环境可以实现对乳液稳定性的可逆调控。2.采用乳液界面材料化法,得到了一侧为氨基修饰,另一侧为苯基修饰的二氧化硅Janus纳米片。将ATRP引发剂通过酰胺化反应接枝于Janus纳米片的一侧,以溴化1-乙烯基-3-乙基咪唑(ViEtIm+Br-)为单体,通过ATRP反应在该侧接枝聚合离子液体聚合物刷。通过离子交换,PW12O403-被引入到聚合离子液体基Janus纳米片上。以阴离子为PW120403-的聚合离子液体基Janus.纳米片为固体颗粒乳化剂对甲苯和甲基橙水溶液进行乳化,甲基橙作为一种模型有机染料被吸附到聚合离子液体聚合物刷上并被有效的降解,而油溶性的降解中间产物被萃取至甲苯相中。乳液催化体系中界面催化、萃取的协同效应,大大的提高了催化效率。3.通过溶胶-凝胶反应在磁性介孔二氧化硅(Fe3O4@mSiO2)颗粒表面修饰咪唑啉基,再利用其与氯代正丁烷的反应,得到离子液体基Fe3O4@mSiO2颗粒。利用稀盐酸对Fe3O4内核进行部分刻蚀,得到离子液体修饰的具有蛋黄-蛋壳结构的磁性颗粒,最后在二氧化硅壳层内表面接枝具有温度响应性的聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PNIPAM),得到了IL/PNIPAM复合二氧化硅Janus笼。通过离子交换在IL/PNIPAM复合二氧化硅Janus笼外侧固载了PW12O403-。以阴离子为PW12o403-的IL/PNIPAM复合二氧化硅Janus笼为异相催化剂,对水环境下甲苯中的模型有机染料苏丹Ⅳ异相催化降解,利用Janus笼内侧NIPAM的温度响应性,通过改变温度,实现了反应后水环境中有机相和产物的富集以及可控释放。
【关键词】：离子液体 Janus纳米片 Janus笼 离子响应性 界面催化
【学位授予单位】：辽宁大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TB383.1
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-14
• 第1章 绪论14-34
• 1.1 Janus材料14-28
• 1.1.1 Janus材料的制备方法14-24
• 1.1.1.1 界面保护法15-18
• 1.1.1.2 相分离法18-20
• 1.1.1.3 自组装法20-22
• 1.1.1.4 其它方法22-24
• 1.1.2 Janus材料的应用24-28
• 1.1.2.1 颗粒乳化剂24-26
• 1.1.2.2 在催化方面的应用26-27
• 1.1.2.3 彩色显示27-28
• 1.2 离子液体28-33
• 1.2.1 离子液体的应用29-31
• 1.2.2 聚合离子液体的应用31-33
• 1.3 本文的研究背景及思路33-34
• 第2章 离子液体基Janus纳米片34-52
• 2.1 引言34-36
• 2.2 实验部分36-38
• 2.2.1 实验原料36
• 2.2.2 咪唑啉基Janus纳米片的制备36-37
• 2.2.3 离子液体基Janus纳米片的制备37
• 2.2.4 离子液体基Janus纳米片的离子交换过程37
• 2.2.5 离子液体基Janus纳米片的乳化作用37
• 2.2.6 顺磁性四氧化三铁(Fe_3O_4)纳米颗粒的合成37-38
• 2.2.7 离子液体基Janus纳米片的标记38
• 2.2.8 样品表征38
• 2.3 结果与讨论38-51
• 2.4 小结51-52
• 第3章 聚合离子液体基Janus纳米片52-68
• 3.1 引言52-53
• 3.2 实验部分53-57
• 3.2.1 实验原料53-54
• 3.2.2 ATRP引发剂改性的二氧化硅纳米片的制备54
• 3.2.3 聚合离子液体基Janus纳米片的制备54-55
• 3.2.4 聚合离子液体基Janus纳米片的标记55
• 3.2.5 杂多酸修饰的聚合离子液体基Janus纳米片的制备55
• 3.2.6 聚合离子液体基Janus纳米片乳液催化甲基橙降解55-56
• 3.2.7 催化剂的循环使用56
• 3.2.8 样品表征56-57
• 3.3 结果与讨论57-67
• 3.4 小结67-68
• 第4章 多重响应性离子液体基Janus笼68-85
• 4.1 引言68-70
• 4.2 实验部分70-74
• 4.2.1 实验原料70-71
• 4.2.2 Fe_3O_4纳米颗粒的制备71
• 4.2.3 磁性介孔二氧化硅(Fe_3O_4@mSiO_2)颗粒的制备71
• 4.2.4 离子液体基磁性介孔二氧化硅(Fe_3O_4@mSiO_2@IL)颗粒的制备71
• 4.2.5 IL/PNIPAM复合二氧化硅Janus笼的制备71-72
• 4.2.6 IL/PNIPAM复合二氧化硅Janus笼对苏丹Ⅳ的催化降解72-73
• 4.2.7 样品表征73-74
• 4.3 结果与讨论74-83
• 4.4 小结83-85
• 第5章 结论85-87
• 参考文献87-102
• 致谢102-103
• 攻读博士学位期间取得的科研成果103

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