Si含量对GH3535合金中碳化物形成和转变行为的影响

发布时间：2017-12-08 06:18

  本文关键词：Si含量对GH3535合金中碳化物形成和转变行为的影响

  更多相关文章： GH3535合金 Si含量 碳化物 热稳定性 第一性原理计算

【摘要】：能源危机以及传统核反应堆的安全事故促使人类将目光聚焦于以熔盐堆为代表的第四代核反应堆系统。中国在2011年启动了中国科学院战略性先导科技专项《未来先进核裂变能-钍基熔盐核能系统》(Thorium-based Molten Salt Reactor,TMSR)。为了确保熔盐堆堆芯容器和回路管道等关键结构件的制备,有必要在已有的Hastelloy N合金的基础上进行进一步的优化,获取性能更优的国产GH3535合金。前期在Hastelloy N合金和GH3535合金中的相关研究已经证明Si含量与合金组织和性能之间存在密切的联系,Si含量范围亟待优化。然而这些研究有限且零散,不足以为工程合金中Si含量的优化提供足够的依据。同时这些研究也未能清晰的阐述Si影响合金中碳化物组织形态和结构的内在机制。本文主要研究七种不同Si含量的GH3535合金在铸态、固溶态以及热暴露状态下的碳化物的类型、形态、成分和演化行为。同时,基于热力学分析和第一性原理计算研究了Si稳定M6C碳化物的作用机理。主要的结论如下:(1)Si的添加抑制了铸态组织中M2C共晶碳化物的析出,促进了M6C共晶碳化物的形成,完全消除M2C碳化物的临界Si含量为~0.319 wt.%。基于经典形核理论,Si的添加降低M6C碳化物的吉布斯自由能,提高其形核率,故而在与M2C碳化物的竞争形核过程中占据优势。当对铸态组织进行热轧并固溶处理之后,M2C碳化物由于相对差的热稳定性而溶解,组织中仅出现沿轧向分布的链状M6C碳化物,其数量随着Si含量的增加而增加。(2)不同Si含量GH3535合金经过不同热暴露处理,晶界上析出类型、形貌和分布形态不同的析出相。较低Si含量(0.0514和0.188 wt.%)的GH3535合金在热暴露初期形成晶界M2C碳化物,随热暴露时间逐步演化为片状M6C碳化物。M2C碳化物向M6C碳化物遵循单独形核生长机制。高Si合金(0.319,0.562和1.01wt.%)中,晶界热暴露初期形成片状M6C碳化物,随热暴露时间逐步粗化为颗粒状M6C碳化物。在热暴露2000小时后,含0.562和1.01 wt.%Si合金中,晶界上开始析出M2C碳化物。大量链状M6C碳化物以及晶界M6C碳化物的析出导致较低的基体Si含量是M2C碳化物异常析出的主要原因。(3)当含Si 0.46 wt.%的GH3535合金以20oC/min加热到1335℃或者更高的温度后水淬,链状碳化物演化为热裂纹和共晶相,沿着轧向在晶界上形成。而在0.06 wt.%Si合金中加热到1365℃时只有少量的热裂纹出现。链状M6C碳化物中Si富集导致的组分液化是上述相转变的主要机制。(4)采用同步辐射技术和第一性原理计算系统地研究了GH3535合金中M6C碳化物中的Si的择优占位及其稳定碳化物的物理机制。结果发现,Si原子倾向占据Ni(16d)位置。态密度分析发现Ni48-xSixMo48C16结构中掺杂Si(16d)的s轨道与最近邻的Ni(32e)和Mo(48f)的s、p和d轨道发生杂化。16d位置处的原子由Ni替换为Si时,平均Mulliken电荷由负值变为正值,与XANES谱中Si的K边能的变化相一致。掺杂的Si原子主要通过与周围的金属原子的交互作用来稳定M6C碳化物。在上述结论的基础上,从加工、力学性能和焊接三个角度进行评估和分析,推荐GH3535合金中最优的Si含量为~0.319 wt.%。本文采用第一性原理计算方法从原子尺度研究了Si在M6C碳化物的占位及其稳定碳化物的机制,将对研究高温合金、高速钢和硬质合金中Si与M6C碳化物相关的问题提供理论基础。
【学位授予单位】：中国科学院研究生院(上海应用物理研究所)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TL426

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