复合多孔材料体系光化学检测有毒有害物质
本文关键词:复合多孔材料体系光化学检测有毒有害物质 出处:《中国科学院长春光学精密机械与物理研究所》2017年博士论文 论文类型:学位论文
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【摘要】:许多有害物质会通过多种渠道进入生态系统。这些物质虽然结构简单,却在复杂的生化体系中扮演至关重要的角色甚至危及生命。亚硝酸盐是餐桌上最重要的污染物之一,在餐饮行业繁荣发展的今天引起人们的日益关注。近年来,利用自杀性爆炸、炭疽生化攻击等恐怖袭击事件在国际上时有发生,造成的不良社会影响和经济损失十分严重,已经引起党和政府的高度重视。因此开发能够快速准确检测上述物质的便携式传感器对加强食品监督、提高反恐能力具有重要意义。随着光纤技术和光集成技术的快速发展,以光学信号作为反馈信息的光化学传感方法引起了人们的极大关注,被广泛应用于离子、分子、生物样品的检测。为了适应实际发展应用的需求,光学传感材料的研究内容和应用领域也在不断地拓展和深入。将纳米多孔材料与发光材料相结合,可以进一步改善传感性能,有助于实现目视比色。基于上述背景,本论文通过构建新型发光多孔复合材料体系,显著改善了对高危有毒有害物质,如亚硝酸盐、炭疽孢子标记物和酸性爆炸物的传感性能。文中涵盖了对材料体系的磁学、光学、传感性能以及可能的检测机理方面的研究,并进行了实际应用的初步探索。本论文取得的主要成果如下:1.磁性介孔发光复合材料对亚硝酸盐的传感性能及可重复利用的研究构建了核壳型磁性-介孔-荧光复合的亚硝酸盐传感体系Fe3O4@Rh 6G。罗丹明探针Rh 6G可实现对亚硝酸盐的特异性检测;其检测限低于饮用水中亚硝酸盐可存在的含量。介孔Si O2的多孔特性可实现待测物的预富集,提升检测灵敏性;Fe3O4的磁学性质可使传感材料重复用于亚硝酸盐的检测。在循环使用六次后,该材料荧光强度仍能恢复到初始强度的95%以上。2.生物-金属-有机骨架材料对细菌孢子标记物的比率传感研究构建了稀土离子交换型生物-金属-有机骨架传感材料Tb/Eu@bio-MOF-1。细菌孢子标记物(DPA)能够改变双掺稀土元素能量传递过程,通过调节两种稀土离子的掺杂比例,传感材料发光颜色由红变绿,由此实现了对DPA的比率型目视比色传感。较小的材料孔道尺寸的限制效应显著提高了传感材料在复杂体系内的选择性。该生物材料还能够对人体血清样品中的DPA进行检测。3.双稀土纳米骨架材料对细菌孢子标记物的比率传感研究为进一步改善DPA的传感性能,我们将稀土离子配位在金属-有机骨架上,构建了纳米级双稀土掺杂传感材料Tb/Eu(BTC)。这种材料有效解决了稀土离子在复合体系中的流失问题。与Tb/Eu@bio-MOF-1材料相比,Tb/Eu(BTC)制备方法简单、分散性好、稀土比例可控,对细菌孢子具有更低的检出限、更好的重现性和选择性。4.罗丹明修饰的稀土骨架材料对苦味酸的比色传感研究通过共价嫁接的方式构建了有机探针分子罗丹明表面修饰的复合稀土MOF材料RGH-Eu(BTC),实现了对酸性爆炸物苦味酸的特异性传感。通过稀土电子转移引起的红光猝灭和罗丹明开环导致的绿光增强现象,实现了对酸性爆炸物的比率荧光检测和目视比色分析。通过将有机探针分子罗丹明和稀土元素相结合至金属-有机骨架中有效提高了材料的选择性,实现了简单、迅速、精确的酸性爆炸物检测。
【学位授予单位】:中国科学院长春光学精密机械与物理研究所
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:TB33;O657.3
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,本文编号:1311000
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