5A分子筛置换色谱富集分离氢同位素研究
发布时间：2021-03-31 12:40
国际热核实验反应堆、中国聚变工程试验堆以及核电站等项目对大规模氢同位素气体中低水平氚的富集分离提出了强烈的需求。低温色谱分离技术因其低柱容量以及低建造成本的优势,应用于大规模氢同位素富集分离极具发展潜力,因此本文对低温色谱分离技术相关的材料和工艺进行了研究。通过5A分子筛和13X分子筛的性能比较,选定了 5A分子筛作为低温色谱的分离材料。利用实验测定的纯氕和纯氘吸附等温线,基于微孔填充模型,计算得到了其他氢同位素单组份的吸附等温线。基于理想溶液模型,计算得到了氢同位素混合气体的分离因子。根据分离因子随温度、压力、组分的变化规律,研究了氢同位素在5A分子筛表面吸附的热力学同位素效应。结果表明,对于组成范围1%～99%的二元氢同位素混合气体,在77 K～157 K,10 Pa～0.2 MPa条件下,5A分子筛均优先吸附重核氢同位素,分离因子介于5.80～1.04之间;氢同位素组元之间的质量差异越大,同位素效应越明显;分离因子随温度升高呈指数下降;10 kPa以下,气相组成和总压对分离因子无显著影响;气相总压在10kPa～100 kPa范围内,气相总压升高或同位素含量增加,分离因子显著降低。...
【文章来源】：中国工程物理研究院北京市
【文章页数】：123 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．２中国规划的核电站分布图??反应堆运行过程的氚，主要是通过燃料的裂变反应及Ｂ、Ｌｉ、Ｄ和Ｂｅ的中子活化反??［９］
?５Ａ分子筛置换色谱富集分离氢同位素研究???的ＤＥＭＯ、ＣＦＥＴＲ堆中，氢同位素总量预计达到公斤级（其中，容器中约４５０?ｇ，燃料??循环系统中约８３３ｇ，用于长期存贮约９００ｇ，废物处理系统中约２５０?ｇ）。??此外，在国家大力防治大气污染、发展非化石能源的背景下，裂变发电在未来一段??时间内仍然是获取能源的一个重要方式，众多的核电站项目（见图１．５）己经列入国家规划??［６］。在众多拟建或在建得到核电站项目中，从图１．５可以看出，核电站选址向内陆延伸是??一个显著特征。发展内陆核电站应当考虑大量低浓度含氣废液的排放对环境的影响以及??对饮用水的污染问题ｍ。我国《核动力厂环境辐射防护规定》规定了内陆核电站排放口??一千米处受纳水体中总（３放射性不超过１?Ｂｑ／Ｌ的限制指标，同时对氚的年总排放量提出??了?７．５Ｍ０ｌ３Ｂｑ／年的排放限值。在目前水资源短缺且环境保护标准日益严格的形势下，对??含氚废液进行处理的必要性逐渐增强［８］。??ｆ?＇?Ｉ?ｆａａａ沭斯ｆｉｔ电??Ｃｗ?ｂ，?＆??樣电站ｌａ?乐渴核电站?在备两樓电站－期??Ｉｎ大贩核电站ｆａ＊松滋核电《?＇??■一令，ｖ?站?核电站?＾示??ｉｎ捵花江核电２?ｌｏｏ潘山核电站?、?＆??６秦？田拥两Ｓｆｉ－期??ｉｎ?三職％？?”，?＞＊?ｂａ?ｆａａ?ｋｉ??Ｉ?＼?ｌ?龙》味电站?３用《电站?》山核电山孩电??％１：．邊ｉｖ?Ｉｎｉｓｍｓａ?－ｏｊ舰《ａ??ｆｃａ；８？ｆｆ核电玷电Ｋ?ｆｅｌ核电ｉ￡?期?ＩＳｌ核电玷??ｋａ?ｆ?ｂａ?＞?＊?．?．?．?，?．??ｆｃ；？核电站期《據电Ｂｉ雜
?５Ａ分子筛置换色谱富集分离氢同位素研究???和水降氚技术。该领域中采用的氢同位素分离技术主要为低温精馏和大型置换色谱，而??水降氚技术主要为催化交换联合电解技术。同位素分离技术与水降氚技术的联合使用，??实现水中氚的连续富集回收，原理如图１．５所示ｎｓ］Ｄ由图可知，氢同位素气体进入液相??催化交换柱（ＬＰＣＥ）与水中的氚进行交换，气体中的氚得到了进一步贫化，而水中富集的??氚电解后以气体的形式进入低温精馏进行氚的富集回收。??Ｓｔ＊ｃ？ｓｌ?Ｈ，????Ｉ?ＨＤ???????——＾?ＩＴ?＾??■??Ｉ?Ｉ??８?＿?Ｉ??ｇ?Ｉ??????－＞?＊—￣?ｉ??■?Ｐｃｒｍｃａｌｕｒ??—＂—圓?Ｇ?＼ｒ＼?ｉｓ，ａｃｋ?■??ｌ｜?〇；?＾??Ｗ？，ｃ，?］?＿?，Ｍ，ｒｉｒ，ｒｉ，＇ｉ〇＂??｜＞ｎｒｉｒ丨（ａｌｉｏｎ?１??Ｓｍ＾ｒ?阶??——Ｉ?—?＋ｉ－…??????＿??ＭＭ－Ｉｒｏｌｊｓｒｒ?１??｜??１１２０??图１．５水去氣化系统原理７Ｋ意图??可见，大规模涉氚设施和项目均需要大规模的氢同位素富集分离技术。就大规模氢??同位素的分离技术而言，因低温精馏具有技术成熟、分离能力强的优势，国际上普遍指??定低温精馏作为ＩＴＥＲ、ＤＥＭＯ中首选的大规模氢同位素分离技术。然而，低温精馏技术??也存在自身的不足，如建设成本高，氣存留量大，运行成本高，安全风险大等［５］。因此，??替代技术或辅助技术的研发一直是大规模氢同位素分离领域的一个研究方向。??为研发大规模氢同位素分离的替代技术或辅助技术，有必要对各种氢同位素分离技??术进行综合评估，在此基础
【参考文献】：
期刊论文
[1]可控核聚变科学技术前沿问题和进展[J]. 高翔,万元熙,丁宁,彭先觉. 中国工程科学. 2018(03)
[2]LaNi4.25Al0.75吸氕、氘、氚热力学同位素效应[J]. 梁斌斌,赵崴巍,何长水,阙骥,杨洪广. 同位素. 2016(02)
[3]我国内陆核电站五个问题的研究[J]. 陈杰,周涛,周蓝宇. 华北电力大学学报(社会科学版). 2016(02)
[4]内陆核电厂“近零排放”方案设计与构建[J]. 李奇君,齐建华,王卉春. 产业与科技论坛. 2016(06)
[5]压水堆核电站含氚废液处理技术[J]. 翁文庆,龙京晶,吕永红. 辐射防护通讯. 2014(06)
[6]超大容量氢同位素色谱分离系统的概念设计[J]. 谢波,翁葵平,刘云怒,侯建平. 同位素. 2012(04)
[7]标准氢的状态方程研究[J]. 吴江涛,周永. 西安交通大学学报. 2011(11)
[8]热循环吸附装置的初步氢同位素分离[J]. 黄国强,罗德礼,雷强华,刘青松,向鑫,钱晓静,陈长安. 化学工程. 2010(10)
[9]铀吸、放氘/氚的热力学同位素效应[J]. 黄刚,龙兴贵,梁建华,杨本福,刘文科. 原子能科学技术. 2010(S1)
[10]Mo含量对Ti-Mo合金氢同位素效应的影响[J]. 王伟伟,龙兴贵,刘文科,黄刚. 同位素. 2009(03)
博士论文
[1]疏水催化剂及氢—水液相催化交换性能研究[D]. 叶林森.中国科学技术大学 2014
[2]氢同位素吸附研究[D]. 褚效中.天津大学 2007
硕士论文
[1]变压吸附制氮气的数值模拟[D]. 田春刚.华中科技大学 2007
[2]钛吸、放氢的同位素效应研究[D]. 黄刚.中国工程物理研究院 2005
[3]钯钇合金膜分离器的氢同位素分离性能研究[D]. 宋江锋.中国工程物理研究院 2005
[4]多壁和单壁碳纳米管储氢性能的研究[D]. 李弘波.浙江大学 2003
[5]钯吸放氢同位素的热力学性质研究[D]. 唐涛.中国工程物理研究院北京研究生部 2003
本文编号：3111456
【文章来源】：中国工程物理研究院北京市
【文章页数】：123 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．２中国规划的核电站分布图??反应堆运行过程的氚，主要是通过燃料的裂变反应及Ｂ、Ｌｉ、Ｄ和Ｂｅ的中子活化反??［９］
?５Ａ分子筛置换色谱富集分离氢同位素研究???的ＤＥＭＯ、ＣＦＥＴＲ堆中，氢同位素总量预计达到公斤级（其中，容器中约４５０?ｇ，燃料??循环系统中约８３３ｇ，用于长期存贮约９００ｇ，废物处理系统中约２５０?ｇ）。??此外，在国家大力防治大气污染、发展非化石能源的背景下，裂变发电在未来一段??时间内仍然是获取能源的一个重要方式，众多的核电站项目（见图１．５）己经列入国家规划??［６］。在众多拟建或在建得到核电站项目中，从图１．５可以看出，核电站选址向内陆延伸是??一个显著特征。发展内陆核电站应当考虑大量低浓度含氣废液的排放对环境的影响以及??对饮用水的污染问题ｍ。我国《核动力厂环境辐射防护规定》规定了内陆核电站排放口??一千米处受纳水体中总（３放射性不超过１?Ｂｑ／Ｌ的限制指标，同时对氚的年总排放量提出??了?７．５Ｍ０ｌ３Ｂｑ／年的排放限值。在目前水资源短缺且环境保护标准日益严格的形势下，对??含氚废液进行处理的必要性逐渐增强［８］。??ｆ?＇?Ｉ?ｆａａａ沭斯ｆｉｔ电??Ｃｗ?ｂ，?＆??樣电站ｌａ?乐渴核电站?在备两樓电站－期??Ｉｎ大贩核电站ｆａ＊松滋核电《?＇??■一令，ｖ?站?核电站?＾示??ｉｎ捵花江核电２?ｌｏｏ潘山核电站?、?＆??６秦？田拥两Ｓｆｉ－期??ｉｎ?三職％？?”，?＞＊?ｂａ?ｆａａ?ｋｉ??Ｉ?＼?ｌ?龙》味电站?３用《电站?》山核电山孩电??％１：．邊ｉｖ?Ｉｎｉｓｍｓａ?－ｏｊ舰《ａ??ｆｃａ；８？ｆｆ核电玷电Ｋ?ｆｅｌ核电ｉ￡?期?ＩＳｌ核电玷??ｋａ?ｆ?ｂａ?＞?＊?．?．?．?，?．??ｆｃ；？核电站期《據电Ｂｉ雜
?５Ａ分子筛置换色谱富集分离氢同位素研究???和水降氚技术。该领域中采用的氢同位素分离技术主要为低温精馏和大型置换色谱，而??水降氚技术主要为催化交换联合电解技术。同位素分离技术与水降氚技术的联合使用，??实现水中氚的连续富集回收，原理如图１．５所示ｎｓ］Ｄ由图可知，氢同位素气体进入液相??催化交换柱（ＬＰＣＥ）与水中的氚进行交换，气体中的氚得到了进一步贫化，而水中富集的??氚电解后以气体的形式进入低温精馏进行氚的富集回收。??Ｓｔ＊ｃ？ｓｌ?Ｈ，????Ｉ?ＨＤ???????——＾?ＩＴ?＾??■??Ｉ?Ｉ??８?＿?Ｉ??ｇ?Ｉ??????－＞?＊—￣?ｉ??■?Ｐｃｒｍｃａｌｕｒ??—＂—圓?Ｇ?＼ｒ＼?ｉｓ，ａｃｋ?■??ｌ｜?〇；?＾??Ｗ？，ｃ，?］?＿?，Ｍ，ｒｉｒ，ｒｉ，＇ｉ〇＂??｜＞ｎｒｉｒ丨（ａｌｉｏｎ?１??Ｓｍ＾ｒ?阶??——Ｉ?—?＋ｉ－…??????＿??ＭＭ－Ｉｒｏｌｊｓｒｒ?１??｜??１１２０??图１．５水去氣化系统原理７Ｋ意图??可见，大规模涉氚设施和项目均需要大规模的氢同位素富集分离技术。就大规模氢??同位素的分离技术而言，因低温精馏具有技术成熟、分离能力强的优势，国际上普遍指??定低温精馏作为ＩＴＥＲ、ＤＥＭＯ中首选的大规模氢同位素分离技术。然而，低温精馏技术??也存在自身的不足，如建设成本高，氣存留量大，运行成本高，安全风险大等［５］。因此，??替代技术或辅助技术的研发一直是大规模氢同位素分离领域的一个研究方向。??为研发大规模氢同位素分离的替代技术或辅助技术，有必要对各种氢同位素分离技??术进行综合评估，在此基础
【参考文献】：
期刊论文
[1]可控核聚变科学技术前沿问题和进展[J]. 高翔,万元熙,丁宁,彭先觉. 中国工程科学. 2018(03)
[2]LaNi4.25Al0.75吸氕、氘、氚热力学同位素效应[J]. 梁斌斌,赵崴巍,何长水,阙骥,杨洪广. 同位素. 2016(02)
[3]我国内陆核电站五个问题的研究[J]. 陈杰,周涛,周蓝宇. 华北电力大学学报(社会科学版). 2016(02)
[4]内陆核电厂“近零排放”方案设计与构建[J]. 李奇君,齐建华,王卉春. 产业与科技论坛. 2016(06)
[5]压水堆核电站含氚废液处理技术[J]. 翁文庆,龙京晶,吕永红. 辐射防护通讯. 2014(06)
[6]超大容量氢同位素色谱分离系统的概念设计[J]. 谢波,翁葵平,刘云怒,侯建平. 同位素. 2012(04)
[7]标准氢的状态方程研究[J]. 吴江涛,周永. 西安交通大学学报. 2011(11)
[8]热循环吸附装置的初步氢同位素分离[J]. 黄国强,罗德礼,雷强华,刘青松,向鑫,钱晓静,陈长安. 化学工程. 2010(10)
[9]铀吸、放氘/氚的热力学同位素效应[J]. 黄刚,龙兴贵,梁建华,杨本福,刘文科. 原子能科学技术. 2010(S1)
[10]Mo含量对Ti-Mo合金氢同位素效应的影响[J]. 王伟伟,龙兴贵,刘文科,黄刚. 同位素. 2009(03)
博士论文
[1]疏水催化剂及氢—水液相催化交换性能研究[D]. 叶林森.中国科学技术大学 2014
[2]氢同位素吸附研究[D]. 褚效中.天津大学 2007
硕士论文
[1]变压吸附制氮气的数值模拟[D]. 田春刚.华中科技大学 2007
[2]钛吸、放氢的同位素效应研究[D]. 黄刚.中国工程物理研究院 2005
[3]钯钇合金膜分离器的氢同位素分离性能研究[D]. 宋江锋.中国工程物理研究院 2005
[4]多壁和单壁碳纳米管储氢性能的研究[D]. 李弘波.浙江大学 2003
[5]钯吸放氢同位素的热力学性质研究[D]. 唐涛.中国工程物理研究院北京研究生部 2003
本文编号：3111456
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