改性膨润土对放射性废水中 79 Se， 99 Tc和 129 Ⅰ的去除研究
发布时间：2021-03-31 23:19
随着核能的广泛应用,大量的放射性物质随之产生,其中包含长寿命裂变产物79Se、99Tc和129I。在放射性废水中,79Se、99Tc和129I常以阴离子形式如79SeO32-/79SeO42-、99TcO4-和129I-/129IO3-存在,由于裂变产额高,半衰期长,迁移能力强,上述三种放射性核素一旦被释放,极易通过地下水进入生物圈,最后可能富集于人体内,对人类的健康造成长期危害。因此,如何从放射性废水中有效去除79Se、99Tc和129I备受关注,也是国内外学者近年来研究的热点。膨润土因...
【文章来源】：兰州大学甘肃省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：169 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
中国核电厂分布情况
渲械?铀矿开采、铀浓缩等过程，还是“乏燃料”后处理过程，均会产生一系列的放射性废物。就中国而言，截至目前，已经有大约12000吨乏燃料待处理[14-17]。因此，包括中国在内的世界各国针对乏燃料处理提出了深地质处置和分离嬗变等先进处理策略[17]。根据《中华人民共和国放射性污染防治法》，《中华人民共和国核安全法》和《放射性废物安全管理条例》提出的放射性废物分类方法规定，放射性废物分为五类，分别为极短寿命放射性废物、极低水平放射性废物、低水平放射性废物、中水平放射性废物和高水平放射性废物[18,19]。如图1.2所示，横坐标为废物中含有放射性核素的半衰期，纵坐标为其活度浓度，放射性废物活度浓度越高，对废物包容和与生物圈隔离的要求就越高。图1.2放射性废物分类体系概念示意图当然，核能利用过程中产生的放射性废物不仅限于核燃料循环产生的“乏燃料”，因为人为疏忽或者自然因素，在核电站的运行过程中发生核事故，大量的放射性物质进入自然环境中，造成“核泄漏”。比如1986年苏联的切尔诺贝利核事故，核电站由于发生猛烈爆炸，反应堆内的放射性物质大量外泄进入周围环境，大量放射性尘埃污染到北欧（瑞典、丹麦、芬兰等）和东西欧部分国家，造成严重的放射性环境污染，成为核电史上迄今为止最严重的事故[20]。1966年帕利马雷斯氢弹事故，两枚氢弹的“非核武器”撞地发生爆炸，造成490英亩区域被放射性钚污染。1979年三里岛核电站事故，2号反应堆中47%的燃料棒因反应堆温度过高融化，造成大量的放射性物质外泄[21]。2011年3月，受地震和海啸影响，日本福岛第一核电厂和第二核电厂的部分核电机组受到较严重损坏，大量的放射性物质泄露，并且由于洋流作用和大气作用，放射性物质扩散进入更大范围的环
兰州大学博士学位论文改性膨润土对放射性废水中79Se、99Tc和129I的去除研究6图1.3膨润土的晶体结构[36]（1）膨胀性：膨润土具有较大的膨胀性能，其饱和渗透系数跟层间的阳离子种类和数量有关，一般Ca2+基膨润土最大。膨润土吸水或有机物后体积膨胀，微观结构变化表现为晶体层间距增大。（2）阳离子交换性：按照膨润土单位晶胞结构层间面积上电荷数量的多少，分为永久电荷（结构电荷）和可变电荷（表面电荷）。由于其永久电荷表现为负电荷，原因为铝氧八面体晶片中少量（5%）的Al3+容易被低价离子Mg2+、Fe2+、Ni2+、Zn2+、Li+取代；硅氧四面体晶片中的少量Si4+（20%~30%）也容易被低价离子Al3+、Mg2+、Fe2+、Ni2+、Zn2+取代），且不随介质的酸碱度影响。当膨润土与含有较多阳离子的溶液接触后，结构会发生明显的变化。阳离子、有机物大分子等各种离子都可以与膨润土层间阳离子进行交换，形成性能更加优良的改性膨润土材料。（3）吸附性：膨润土由于具有特殊的层状结构，因此其比表面积非常大，其理论比表面积可达600-800m2/g，具有较大的表面能和孔容，因而对水分、气体、溶液中的某些金属离子、有机染料，某些特定的有机化合物等具有较强的吸附能力。（4）稳定性：膨润土具有良好的热稳定性，在300℃的高温煅烧后，仍然可保持原来的结构和性质基本不变，还具有良好的辐照稳定性，膨润土在长时间的强γ射线辐照下，其结构不会发生变化。此外，还具有良好的化学稳定性，不溶于水和有机溶剂，在强酸、强碱中微溶，常温下不被强氧化剂、还原剂破坏。（5）可塑性：膨润土具有较好的可塑性，其可塑性水含量大于伊利石和高岭石，但形变所需外力又小于其他粘土矿物。（6）粘结性：膨润土的表面电荷（可变电荷）产
本文编号：3112248
【文章来源】：兰州大学甘肃省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：169 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
中国核电厂分布情况
渲械?铀矿开采、铀浓缩等过程，还是“乏燃料”后处理过程，均会产生一系列的放射性废物。就中国而言，截至目前，已经有大约12000吨乏燃料待处理[14-17]。因此，包括中国在内的世界各国针对乏燃料处理提出了深地质处置和分离嬗变等先进处理策略[17]。根据《中华人民共和国放射性污染防治法》，《中华人民共和国核安全法》和《放射性废物安全管理条例》提出的放射性废物分类方法规定，放射性废物分为五类，分别为极短寿命放射性废物、极低水平放射性废物、低水平放射性废物、中水平放射性废物和高水平放射性废物[18,19]。如图1.2所示，横坐标为废物中含有放射性核素的半衰期，纵坐标为其活度浓度，放射性废物活度浓度越高，对废物包容和与生物圈隔离的要求就越高。图1.2放射性废物分类体系概念示意图当然，核能利用过程中产生的放射性废物不仅限于核燃料循环产生的“乏燃料”，因为人为疏忽或者自然因素，在核电站的运行过程中发生核事故，大量的放射性物质进入自然环境中，造成“核泄漏”。比如1986年苏联的切尔诺贝利核事故，核电站由于发生猛烈爆炸，反应堆内的放射性物质大量外泄进入周围环境，大量放射性尘埃污染到北欧（瑞典、丹麦、芬兰等）和东西欧部分国家，造成严重的放射性环境污染，成为核电史上迄今为止最严重的事故[20]。1966年帕利马雷斯氢弹事故，两枚氢弹的“非核武器”撞地发生爆炸，造成490英亩区域被放射性钚污染。1979年三里岛核电站事故，2号反应堆中47%的燃料棒因反应堆温度过高融化，造成大量的放射性物质外泄[21]。2011年3月，受地震和海啸影响，日本福岛第一核电厂和第二核电厂的部分核电机组受到较严重损坏，大量的放射性物质泄露，并且由于洋流作用和大气作用，放射性物质扩散进入更大范围的环
兰州大学博士学位论文改性膨润土对放射性废水中79Se、99Tc和129I的去除研究6图1.3膨润土的晶体结构[36]（1）膨胀性：膨润土具有较大的膨胀性能，其饱和渗透系数跟层间的阳离子种类和数量有关，一般Ca2+基膨润土最大。膨润土吸水或有机物后体积膨胀，微观结构变化表现为晶体层间距增大。（2）阳离子交换性：按照膨润土单位晶胞结构层间面积上电荷数量的多少，分为永久电荷（结构电荷）和可变电荷（表面电荷）。由于其永久电荷表现为负电荷，原因为铝氧八面体晶片中少量（5%）的Al3+容易被低价离子Mg2+、Fe2+、Ni2+、Zn2+、Li+取代；硅氧四面体晶片中的少量Si4+（20%~30%）也容易被低价离子Al3+、Mg2+、Fe2+、Ni2+、Zn2+取代），且不随介质的酸碱度影响。当膨润土与含有较多阳离子的溶液接触后，结构会发生明显的变化。阳离子、有机物大分子等各种离子都可以与膨润土层间阳离子进行交换，形成性能更加优良的改性膨润土材料。（3）吸附性：膨润土由于具有特殊的层状结构，因此其比表面积非常大，其理论比表面积可达600-800m2/g，具有较大的表面能和孔容，因而对水分、气体、溶液中的某些金属离子、有机染料，某些特定的有机化合物等具有较强的吸附能力。（4）稳定性：膨润土具有良好的热稳定性，在300℃的高温煅烧后，仍然可保持原来的结构和性质基本不变，还具有良好的辐照稳定性，膨润土在长时间的强γ射线辐照下，其结构不会发生变化。此外，还具有良好的化学稳定性，不溶于水和有机溶剂，在强酸、强碱中微溶，常温下不被强氧化剂、还原剂破坏。（5）可塑性：膨润土具有较好的可塑性，其可塑性水含量大于伊利石和高岭石，但形变所需外力又小于其他粘土矿物。（6）粘结性：膨润土的表面电荷（可变电荷）产
本文编号：3112248
本文链接：https://www.wllwen.com/shoufeilunwen/gckjbs/3112248.html
