铜基二元、三元硒、碲化合物纳米晶体的液相控制制备及其性能研究

发布时间：2017-05-15 17:03

  本文关键词：铜基二元、三元硒、碲化合物纳米晶体的液相控制制备及其性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：近年来,铜基二元、三元硫属化合物,由于具有独特的物理和化学性质而广泛应用于太阳能电池、热电转换和生物医学等领域。此外,半导体-金属异质纳米结构作为新型的功能材料因其异质界面的存在展现出一些新的性质而引起了广泛关注。众所周知,材料自身的组成、结构、形貌和尺寸对其性能有着重要的影响作用。因此,发展新的合成方法探索其生长机理,得到特定的目标产物对于提升材料性能和应用有着重要的意义。本论文旨在通过溶剂热注入法控制合成铜基二元、三元硫属化合物纳米材料并探索了其生长机理和性质,取得的具体研究成果归纳如下：1.首次通过溶剂热注入法以二苯基二硒醚和无水氯化亚铜为反应前驱体、十八烯和油胺分别为溶剂和表面活性剂得到了尺寸均一、单分散的八面体Cu2-xSe纳米晶体。X-射线衍射、电镜和组分分析证实八面体的Cu2-xSe纳米晶体为立方相。研究探讨了反应温度、反应时间以及表面活性剂对Cu2-xSe纳米晶体的影响并提出了相应的生长机理。此外,Ⅰ-Ⅴ测试表明八面体Cu2-xSe纳米晶体在光探测领域具有潜在的应用前景。2.发展了三元CuFeSe2纳米晶体的液相合成方法。首次通过溶剂热注入法以乙酰丙酮铜、乙酰丙酮铁和二苯基二硒醚为前驱源在油胺和油酸介质中成功制备出高质量、形貌尺寸均一、单分散的准立方体CuFeSe2纳米颗粒。X-射线衍射、电镜和组分分析表明CuFeSe2纳米颗粒为四方晶相且平均粒径大小～18 m。研究发现通过调控实验参数能够实现产物CuFeSe2纳米晶体的形貌由准立方体转变为球形。光学和光电性能研究表明实验合成的CuFeSe2纳米晶体在可见-近红外光区域均有吸收,可以作为一种良好的吸光材料使其在光电转换领域具有潜在的应用前景。磁学性质研究表明CuFeSe2纳米晶体在4K和300K分别具有铁磁性和顺磁性。3.第一次通过温和的种子介导方法合成了Cu2SnSe3-Au异质纳米结构。光学研究发现Cu2SnSe3-Au异质纳米结构在可见-近红外光范围具有较强的吸收,进而增强了Cu2SnSe3-Au异质纳米结构的光电探测和光催化性能。为了探明该过程中的机理,我们首先研究了Cu2SnSe3和Au之间的能带结构。基于能带理论的有效电子-空穴分离的机理解释了Cu2SnSe3-Au异质纳米结构比Cu2SnSe3在光电和光降解方面具有更好性能的原因。此外,该异质纳米结构的合成方法为其它半导体-金属异质纳米结构的控制制备提供了有益的借鉴。4.首次利用液相合成方法控制制备得到立方相Cu2SnTe3纳米晶体。运用溶剂热注入法,以二氧化碲,乙酰丙酮铜和四苯基锡为前驱源在油胺和正十二硫醇溶液中合成了高质量、形貌尺寸均一的单分散Cu2SnTe3纳米晶体。该研究的重要性在于该方法有效避免了价格高昂、危险和空气敏感的有机膦(例如三辛基膦或者三丁基膦)试剂的使用,该研究为其它碲化物纳米结构的控制制备开创了新途径。该三元Cu2SnTe3纳米晶体在可见-近红外光范围有较强的吸收,且其带隙能约为1.18 eV。光电测试表明,基于Cu2SnTe3纳米晶体组装的光探测器具有优异的探测性能和稳定性能。
【关键词】：溶剂热注入法 半导体纳米晶体 异质纳米结构 配体交换 Cu_(2-x)SeCuFeSe_2 Cu_2SnSe_3-Au Cu_2SnTe_3 磁性 光催化 光探测器
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TB383.1
【目录】：

• 摘要5-7
• abstract7-12
• 第一章 铜基二元、多元硫属纳米晶体的研究进展12-42
• 1.1 引言12-13
• 1.2 铜基二元、多元硫属纳米晶体的合成13-24
• 1.2.1 模板法13-14
• 1.2.2 超声化学法14-16
• 1.2.3 溶剂热法16-24
• 1.3 铜基二元、多元硫属纳米晶体的应用24-27
• 1.3.1 气敏传感器24-25
• 1.3.2 热电转换25-26
• 1.3.3 太阳能电池26-27
• 1.4 本论文选题背景和研究内容27-30
• 参考文献30-42
• 第二章 Cu_(2-x)Se八面体纳米颗粒的可控合成、生长机理和性能研究42-58
• 2.1 引言42-43
• 2.2 实验部分43-44
• 2.2.1 试剂43
• 2.2.2 Cu_(2-x)Se八面体纳米颗粒的制备43
• 2.2.3 产物表征43-44
• 2.2.4 简易光电器件的组装及性能测试44
• 2.3 结果与讨论44-52
• 2.3.1 物相、形貌、结构及组分表征44-46
• 2.3.2 反应温度对产物的影响46-47
• 2.3.3 反应时间对产物的影响47-49
• 2.3.4 表面活性剂对产物的影响49-50
• 2.3.5 Cu_(2-x)Se八面体纳米晶体的生长机理50-51
• 2.3.6 光电性能测试51-52
• 2.4 本章小结52-53
• 参考文献53-58
• 第三章 CuFeSe_2纳米晶体的可控制备和性能研究58-78
• 3.1 引言58
• 3.2 实验部分58-60
• 3.2.1 试剂58-59
• 3.2.2 准立方体CuFeSe_2纳米晶体的制备59
• 3.2.3 产物表征59-60
• 3.2.4 简易光电器件的组装及性能测试60
• 3.3 结果与讨论60-71
• 3.3.1 物相、形貌、结构表征60-62
• 3.3.2 化学态及组分表征62-63
• 3.3.3 反应时间对产物的影响63-64
• 3.3.4 表面活性剂对产物的影响64-67
• 3.3.5 CuFeSe_2纳米晶体的磁学性质67-68
• 3.3.6 CuFeSe_2纳米晶体的光学性质和光电性能测试68-71
• 3.4 本章小结71-72
• 参考文献72-78
• 第四章 Cu_2SnSe_3-Au异质纳米结构的可控制备、光电和光催化性能研究78-98
• 4.1 引言78-79
• 4.2 实验部分79-81
• 4.2.1 试剂79
• 4.2.2 样品制备79-80
• 4.2.2.1 贵金属Au源溶液的配制79
• 4.2.2.2 立方相Cu_2SnSe_3纳米晶体的制备79
• 4.2.2.3 配体交换79
• 4.2.2.4 Cu_2SnSe_3-Au异质纳米晶体的制备79-80
• 4.2.3 产物表征80
• 4.2.4 简易光电器件的组装以及性能测试80
• 4.2.5 光催化降解亚甲基蓝测试80-81
• 4.3 结果与讨论81-91
• 4.3.1 物相、形貌、结构表征81-85
• 4.3.2 Cu_2SnSe_3-Au异质纳米结构的生长机理85-86
• 4.3.3 光学、光电性能研究86-90
• 4.3.4 光催化性能研究90-91
• 4.4 本章小结91-92
• 参考文献92-98
• 第五章 Cu_2SnTe_3纳米晶体的制备、表征、光学和光电性能研究98-112
• 5.1 引言98-99
• 5.2 实验部分99-100
• 5.2.1 试剂99
• 5.2.2 样品制备99-100
• 5.2.2.1 碲源溶液的配制99
• 5.2.2.2 立方相Cu_2SnTe_3纳米晶体的制备99
• 5.2.2.3 配体交换99-100
• 5.2.3 产物表征100
• 5.2.4 简易光电器件的组装以及性能测试100
• 5.3 结果与讨论100-106
• 5.3.1 物相、组分、化学态表征100-102
• 5.3.2 形貌、结构表征102-104
• 5.3.3 Cu_2SnTe_3纳米晶体的光学、表面性质、光电性能研究104-106
• 5.4 本章小结106-107
• 参考文献107-112
• 第六章 总结与展望112-114
• 攻读博士学位期间发表的论文与取得的其它研究成果114-116
• 致谢116

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