铁电基复合薄膜的光伏效应及其调控研究

发布时间：2017-12-17 08:18

  本文关键词：铁电基复合薄膜的光伏效应及其调控研究

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【摘要】：铁电材料因其具有可反转的自发极化特征已经被广泛应用于传感器、驱动器和非易失性存储器等领域,是国际上凝聚态物理研究和新型功能材料研发的热点之一。近年来的研究表明,铁电材料在太阳能光电转化方面具有巨大的应用前景,这主要归结于其不受禁带宽度限制的反常开路电压和铁电极化相关的光生载流子分离机制。相对于块体和陶瓷来说,铁电薄膜对入射光的响应时间更快、光电转化效率更高、且易与现有的半导体工艺进行集成,已经逐渐成为铁电材料应用于太阳能转化和新型功能器件开发的研究重点。然而目前关于铁电薄膜光伏效应的物理机制仍然不是十分清楚,一个定性的解释为：在典型的电极/铁电/电极结构的异质结中,入射光照下铁电薄膜内部产生大量的光生载流子,而铁电极化诱导的退极化电场和电极界面的内建电场共同起着分离光生载流子的作用。由于大多数铁电材料具有宽带隙、低电导率的本质特征,虽然其开路电压比较高但铁电光伏效应的短路电流却非常之低,并且铁电薄膜与两端电极形成的背靠背内建电场不可避免地阻碍了光生载流子的有效分离,因而光电转化效率一直得不到提升。此外,铁电材料特有的多重物理特性使之能够与其他序参量进行耦合,研究铁电光伏效应的多场调控也为开发新型的多功能器件提供了应用可能。本论文针对目前铁电薄膜光伏效应的研究在物理机制、效率提升和多场调控等方面的问题,提出了一系列切实可行的增强或调控途径：系统研究循环电极化、界面极化耦合和磁电耦合作用对铁电基复合薄膜光伏效应的调控机制。全文的主要内容和结果如下：系统研究了循环电极化处理对Pt/PZT/Pt结构的铁电薄膜光伏效应的调控。采用X射线衍射、扫描电子显微镜、原子力显微镜、铁电测试仪对溶胶凝胶法制备的PZT铁电薄膜进行微结构和铁电性能的表征,进一步通过自主搭建的光伏系统对薄膜进行光伏J-V曲线的测量。通过正负极化电压和“去极化”处理的实验证实极化效应对我们制备的PZT薄膜光伏输出并没有显著的影响,而界面效应在光生载流子的传输过程中起着主导作用。在此基础之上继续研究了周期性循环电极化处理对PZT薄膜光伏效应的调控,在1.03×108次循环电极化之后光伏参数降低至初始状态的一半左右。最后经过系统的循环电极化下铁电剩余极化、电容分布和能带结构的分析,我们将循环电极化对PZT薄膜光伏效应的调控作用归结为薄膜内部缺陷电荷向电极界面长程迁移的机制。通过引入具有自发极化的ZnO半导体,系统研究PZT-ZnO界面极化耦合作用对复合薄膜光伏效应的增强和调控。首先对PZT-ZnO复合薄膜进行微结构和铁电性能的表征,随后的铁电极化和光伏参数对外加偏压的不对称回线实验证实了界面极化耦合作用的存在；在此基础之上分别研究了界面极化耦合强度、铁电极化开关、ZnO层的厚度以及异质结的结构对PZT-ZnO复合薄膜光伏效应的调控规律。研究表明,ZnO层的引入使得复合薄膜的光电转化效率提升了近两个数量级,并且光伏参数对外加极化电压的调制率相对于PZT薄膜来说也提高了2-3倍。详细的能带结构构建和分析揭示了界面极化耦合作用对复合薄膜光伏效应的增强和调控机制：复合薄膜中的自由电荷随着极化状态的翻转在PZT-ZnO界面层的累积或耗尽作用改变了界面势垒的高度和宽度,从而调整了整个薄膜的内建电场分布情况使得光生载流子的分离变得更加高效。首次在0-3型CFO-PZT多铁性复合薄膜中实现了外加磁场对光伏效应的调控,并且获得了在6 kOe外加直流磁场下对Jsc和Vo。高达13.7%和12.8%的调制率。首先对复合薄膜进行微结构和磁电特性的表征,进一步在自主搭建的光伏装置上测量了CFO-PZT磁电复合薄膜的光伏性能,通过排除热效应的影响证实外加磁场对磁电复合薄膜光伏输出的抑制作用。在此基础之上分别研究了磁场强度、入射光照强度对光伏效应的磁场调制率的调控效果,最后通过不同外加磁场下剩余极化的精确测试和能带结构的分析,证实磁场对磁电复合薄膜光伏效应的调控起源于界面应力传递的磁电耦合作用：CFO纳米颗粒在磁场条件下的磁致伸缩将应力传递至PZT母体中,抑制了复合薄膜的铁电极化强度和退极化电场的大小,并且使得PZT/CFO界面的能带结构发生了重组,从而影响了光生载流子的有效分离和收集。
【学位授予单位】：南京大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O484.4

【参考文献】

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1 肖定全;集成铁电学与铁电集成薄膜[J];物理;1994年10期

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本文编号：1299392