纳米颗粒体系中光散射模式的耦合

发布时间：2017-12-20 12:35

  本文关键词：纳米颗粒体系中光散射模式的耦合　出处：《中国科学技术大学》2017年博士论文　论文类型：学位论文

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【摘要】：金属表面自由电子的集体振荡与入射电磁场耦合将形成表面等离激元,由于入射电磁场必须具有恰当的频率来驱动自由电子产生共振,因此这种现象也被称为表面等离激元共振。在金属纳米颗粒中,这种现象又被称为局域表面等离激元共振。局域表面等离激元共振具有很多独特的光学性质,包括共振波长容易被调节、大的散射和吸收截面以及很强的场局域和场增强。这些独特的性质使得它在传感、生物医疗、太阳能以及超材料等领域具有极大的应用潜力。然而,由于金属在可见光区域存在高损耗,迄今为止只有很少一部分基于局域表面等离激元的应用在实际中被实现。近期的研究发现高折射率电介质纳米颗粒也能产生很强的光学共振,包括电类型和磁类型的共振,而金属纳米颗粒只能产生电类型的共振。同时与金属材料相比,电介质材料在可见光区域的损耗非常小。这些优点促使对高折射率电介质纳米颗粒光学共振的研究在近期受到广泛的关注。本文研究了不同纳米颗粒体系在入射光激发下所产生的光学响应之间的耦合,具体来说可以总结成以下几个方面:1.旋转椭球颗粒体系电磁散射问题的解析解。在处理旋转椭球颗粒体系的电磁散射问题时,我们将空间电磁场展开成旋转椭球矢量波函数的无穷级数形式,利用旋转椭球表面电场和磁场矢量切向分量连续的边界条件,结合矢量波函数在不同坐标系之间的变换关系,就能得到一组包含待定场展开系数的线性方程组,求解该线性方程组,就可以确定空间各点的电场和磁场。根据这套理论我们编写了相应程序,能够计算任意排列的旋转椭球或球形颗粒体系对平面波的散射,并给出近场和远场的相关信息。经过优化后,与有限时域差分等数值方法相比,我们的程序更加快速并且可以提供更为精确的结果,但所需的计算资源却更少。2.中等折射率电介质纳米颗粒中的定向散射与实验验证。我们发现在折射率大于3.0的高折射率电介质纳米球中,电偶极共振和磁偶极共振在谱线上互相分离,因此在颗粒总散射峰处无法产生有效耦合;而在折射率介于1.7-3.0之间的中等折射率电介质纳米球中,电偶极共振与磁偶极共振在可见光和近红外区域发生重叠,因此在总散射峰处能产生有效耦合,从而导致定向光散射现象。与高折射率电介质纳米球相比,中等折射率电介质纳米球更适合作为定向纳米天线。在实验上我们选择Cu20材料(折射率实部约为2.7)制成的纳米球验证了中等折射率电介质纳米球所具有的定向散射特性,并且实验与理论之间符合的很好。3.带有增益的电介质纳米颗粒中的反常散射。对于由无损或有损电介质材料制成的纳米球,其电偶极响应与磁偶极响应在前向方向无法实现完全干涉相消,因此前向散射不能削减到零。我们发现通过在电介质纳米球中引入适当增益,在特定波长下,颗粒的电偶极响应和磁偶极响应在前向方向能够实现完全干涉相消。当四极项和更高阶项的贡献可以忽略时,零前向散射就能实现,同时背向散射将得到增强,而当四极项具有和偶极项相同的数量级时,二者之间的耦合会导致散射极小与极大分别偏离前向与背向方向。4.对电磁虚无纳米球的优化设计。虚无材料是一种相对介电常数与磁导率同时趋向于0但阻抗为1的特殊材料,它具有很多新奇的电磁性质,因此受到广泛的关注。由于虚无材料在自然界并不存在,需要通过人工制备结构来实现。我们发现利用互补的电单负和磁单负材料构成的核壳混合纳米球,能够在较宽的频率范围内给出对完美虚无纳米球散射性质的最优近似,我们设计的核壳混合纳米球具有和完美虚无纳米球完全相同的散射电磁场分布。5.电介质纳米颗粒等离激元隐身中的标度律。通过在电介质纳米球表面包裹一层具有特定厚度的等离激元材料,颗粒的总散射可以被显著削弱,从而实现隐身。存在两类不同的等离激元材料能实现隐身,一类具有正的介电常数,另一类具有负的介电常数。我们发现与负介电常数材料相比,正介电常数材料更适合在较宽的频率范围内实现电介质纳米颗粒的等离激元隐身。我们提出了两种不同的标度律来描述电介质纳米球被这两类材料包裹时最优相对包裹厚度随尺寸参数(反比于入射波长)的变化关系,并且发现这两种标度律行为上的差异来源于颗粒内部电极化矢量分布情况的不同。6.钠原子团簇的光吸收性质。针对包含不同数量钠原子的钠团簇,我们提出了一个统一的理论来描述它们的光吸收性质。我们将钠原子看成均匀的、各向同性的非磁性小球,将钠团簇看成由许多钠原子按照一定空间结构排列而成的多聚体,进而利用经典电磁理论计算得到了钠团簇的光吸收谱。通过与实验吸收谱的对比,我们发现理论与实验结果在主要吸收峰的位置上对应的很好。该研究表明至少对于钠团簇体系,经典电磁理论在原子尺度以上仍具有一定的适用性。
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TB383.1;O436.2

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本文编号：1312129