功能有机共轭小分子的超快光学非线性及光物理机制研究

发布时间：2017-12-21 09:00

  本文关键词：功能有机共轭小分子的超快光学非线性及光物理机制研究　出处：《哈尔滨工业大学》2016年博士论文　论文类型：学位论文

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【摘要】：有机共轭分子因具有成本低廉、结构多变、非线性极化率大和响应速度快等特点,在全光开关、光限幅、双光子荧光成像、光学信息存储、光学微加工及光动力疗法等领域具有广阔的应用前景。有机共轭材料的宏观非线性光学性质依赖于材料的微观结构和激发态的非线性极化。通过研究不同结构的有机共轭分子在飞秒脉冲激发下的非线性光学性质及激发态动力学响应,一方面可以加深人们对激光与物质相互作用的认识和理解,另一方面也可为今后开发新型非线性光学材料提供理论指导和实验支持。本论文针对有机阳离子、卤族阴离子效应、主要非线性基团在前线分子轨道的占有比率、外围功能团及分子内部的能量转移过程,利用Z扫描技术和时间分辨的泵浦探测技术对多种功能有机共轭小分子的超快非线性吸收及光物理机理进行了理论分析和实验探究,解析出物质内在的结构-性能的关系,开展的研究工作包括下面几个部分:利用Z扫描方法、光限幅实验及瞬态吸收谱从卤族阴离子和有机阳离子基团两种组分要素对有机共轭嗪类材料的超快非线性响应进行系统研究。发现嗪类材料的超快非线性吸收主要与分子结构中的有机阳离子基团有关,而卤族阴离子对非线性吸收贡献较少;结合飞秒瞬态吸收谱,通过建立简化的三能级光物理模型,确定了四种材料的单重激发态吸收截面和单重激发态寿命。利用量子化学计算、多波段Z扫描实验和飞秒脉冲下的简并泵浦探测及瞬态吸收谱实验对含芘基同分异构体的宽波段非线性光学响应进行了系统地研究。通过量子化学计算出各个组分在前线分子轨道中的占有比率,发现在同分异构体中芘基在前线分子轨道的占有率越高,非线性光学响应也越强;结合Z扫描及瞬态吸收谱实验分析了同分异构体的宽波段非线性吸收机制,通过对不同能量下Z扫描曲线的数值拟合提取出不同波长的光吸收参数。利用飞秒瞬态吸收谱对不同外围功能团的芘类及查尔酮衍生物的激发态动力学特性进行了研究。发现通过简单的给体改变,可实现两个查尔酮分子在整个可见光区域激发态光谱的反转,依据量子化学理论并结合光动力学响应曲线,建立了光物理模型并分别提取出了两个查尔酮分子的光物理参数;发现外围功能团可在皮秒量级(从几百皮秒变化到几皮秒)调控芘类衍生物的单重激发态寿命,通过量子化学理论分析了单重激发态的寿命与分子能隙的关联性。利用皮秒和飞秒的Z扫描研究含镍金属的卟啉-酞菁键合物在不同脉宽下的非线性光学响应,通过飞秒的简并泵浦探测技术研究这类材料的超快光动力学特性,发现能量转移过程发生的时间尺度在几百个飞秒,是导致卟啉-酞菁键合物从反饱和吸收(飞秒条件下)到饱和吸收(皮秒条件下)的主要原因,根据能量转移模型及速率方程提取出卟啉-酞菁键合物的光物理参数。
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O437

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本文编号：1315461