若干金属及金属氢化物极端条件下材料物性的第一原理研究

发布时间：2019-04-27 15:06

【摘要】：本论文基于密度泛函理论的第一原理方法,通过晶格动力学、第一原理分子动力学以及强关联电子结构计算方法研究了几种典型金属及金属氢化物极端条件下材料物性,计算、分析了压力下结构稳定性、热力学性质、电导率、热中子散射等问题。具体各章节安排如下：在第一章绪言中,简要介绍了高温、高压极端条件下材料物性研究对基础理论研究及应用研究的重要意义,并概括介绍了高温、高压状态方程实验、理论研究方法、最新研究进展；在第二章中,我们介绍了密度泛函理论、强关联理论的内涵及其发展状况,第一原理计算在材料科学中的应用,这些构成了本论文研究的理论基础；在第三章中,我们通过选择代表性的氢、氘、铜、铝考察了高压下赝势方法的适应性,氢、氘外层只有一个价电子,非常简单,但物理现象很丰富,其物态方程在武器物理与ICF研究中非常重要,开展相关研究有利于校验各种理论和计算模型,考察赝势方法在极端条件下的稳定性、适应性。我们通过基于密度泛函理论的第一原理方法,分别采用商用程序自带的赝势文件和自主产生的赝势文件,研究了氢、氘零温高压物态方程,考察了高压下不同赝势对结果的影响,并与TF、TFC模型结果以及相关实验数据进行了比对分析；此外我们还计算了金属铜、铝的冷能、冷压,结果表明一定压力下不同赝势给出的冷能、冷压有一定差别,不同赝势的选择对冷能、冷压影响较大,合理选择赝势对高压物态方程研究非常重要,需要更多实验和理论研究工作；在第四章中,我们基于密度泛函理论的第一原理方法,选用不同赝势计算了锡多个固相(α相、β相、bct、bcc相)的晶格参数、体弹模量等并与实验结果进行比对,分析了计算结果；采用超原胞方法计算了不同压力下bcc相,bct相Sn的声子谱及态密度,与实验、已有理论进行了比对;采用谐振近似方法计算给出了热力学性质,考察了有限温度下β相、bct相、bcc相的结构稳定性,温度压力相图,这些工作为进一步开展材料多相状态方程的研究奠定了较好的基础；在第五章中,我们采用第一原理分子动力学方法研究了膨胀态钨材料物性,模拟了膨胀态钨从温稠密物质到原子流体的演化过程,获得钨宽范围的物态方程并与已有实验进行了比较；给出了温度10000-80000K,常态密度约1/2-1/18膨胀态钨系统的热力学性质。通过计算钨的物态方程,电阻随内能、压力的变化关系,发现随着体积膨胀,密度减小,在体积比5-6时,电阻斜率由正转变为负值,系统发生金属-非金属转变；在第六章中,介绍了强关联电子结构、动力学平均场(DMFT)以及蒙特卡罗方法的基本理论,给出了求解一般杂质模型的连续时量子蒙特卡罗方法(CT-QMC)数学物理方案；列举了CT-QMC杂质模型计算必须的输入参数以及重要的输出物理量；采用单杂质安德森模型(SIAM)考核了量子杂质解法器,正确模拟了单带半满Hubbard模型金属-绝缘体相变,分析了并行计算对结果的影响,采用LDA+DMFT研究了Ce的材料物性；在第七章中,基于DFT+U方法对萤石结构PuHH2体材料及其(111)表面电子结构进行了详细的第一性原理计算和分析,深入研究了不同有效库仑作用下PuHH2的晶格常数、体弹模量、电子态密度,电荷密度等并与已有实验、理论结果进行了比较。选取有效库仑作用U=4eV,计算研究了PuHH2的(111)面层间驰豫、电子结构等性质,获得了一系列有益的结论；在第八章中,基于密度泛函理论的第一原理方法采用DFT、DFT+U研究了氢(氘)化铀电子结构及高压物性,并与实验结果进行了分析、比较；计算了氢(氘)化铀的零温压缩线(压力、密度关系),结合晶格动力学方法,考察了α和p两种相结构关于温度、压力的稳定性,两个相电子结构随压力的变化关系,分析了磁矩、电子态密度、电荷密度等随压力的变化规律,结果表明,压力增加,能带展宽,铀的5f电子局域性减弱,巡游性增强,并且5f电子与氢原子的1s电子杂化效应逐渐增强,共价键成分增加,离子性减弱。对于铀氢(氘)化物的理论、实验研究有助于理解其他锕系金属及其化合物；在第九章中,采用基于密度泛函理论的第一原理冻结声子方法,得到7LiH的声子色散关系以及的声子态密度并与已有结果进行了比较,根据热中子散射理论,获取7LiH的热中子散射数据。将H和Li的热中子散射数据用于聚变裂变混合能源堆包层模拟装置的简化聚变源模型,显示出了与简化粗糙的自由气体近似处理的差别。将我们得到的7LiH热中子散射数据用于实际工程分析,可提高模拟计算的精度。
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【学位授予单位】：中国工程物理研究院
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O521

【参考文献】