同步辐射X射线小角散射与数值模拟研究纳米材料的结构与光学特性

发布时间：2019-11-09 10:59

【摘要】：本论文中研究的纳米材料为金属等离子体纳米材料,在外加电磁场的激励下,金属等离子体纳米材料的自由电子会发生集体振荡,该集体振荡被称为局域表面等离子体共振(LSPR)。基于该奇异的光学性质,金属等离子体纳米材料在很多领域具有广泛的应用前景,包括表面增强拉曼散射(SERS)、光电子学、太阳能电池、超材料、催化以及非线性光学等领域。金属等离子体纳米材料的局域表面等离子体共振特性与众多因素有关,例如:材料、尺寸、形貌以及周围的局域介电环境等等。理解金属等离子体纳米材料的局域表面等离子体共振特性与以上影响因素之间的关系是近年来新兴的等离子体光子学的根本性问题。X射线小角散射作为一种结构表征技术,非常适合用来研究金属等离子体纳米材料的结构信息。本文将利用同步辐射X射线小角散射、光学技术、透射电镜以及数值模拟计算系统地研究金属等离子体纳米材料的结构与光学特性。另外,本文还将利用数值模拟计算的方法即有限时域差分法仿真研究金属等离子体纳米材料在太阳能电池薄膜材料中的应用。本论文的研究内容涉及到金属等离子体纳米材料的制备方法、结构表征、等离子体光学性质以及应用等多个方面,主要的研究内容如下:1.X射线散射技术被广泛应用在材料的结构表征中,X射线弱散射的本质,使得该技术的应用很容易受背景散射噪声的影响,从而使得实验结果的可信度降低,为了解决这一问题,本文提出了一种迭代X射线散射背景的处理方法,并通过金纳米颗粒的散射实验验证了该方法的可行性。该方法仅依赖于数据拟合过程中所使用的散射模型的正确性,因此不受实验中不确定性因素的影响。另外,本文还展示了用于背景散射扣除的比例因子的重要性。2.与同质和结构对称的金属等离子体纳米材料相比,Janus金属等离子体纳米材料的不对称性为获得截然不同的物理化学性质提供了一种独特的方式,Janus金属等离子体纳米材料具有同质或者结构对称的纳米材料难以想象的特性。尽管Janus金属等离子体纳米材料具有非常广阔的应用前景,但是在实现其结构和形貌的可控方面还存在着巨大的挑战。本文将研究Janus金属等离子体纳米材料的刻蚀过程,从而实现对DNA引导的Au-Ag Janus nanostructures(JNs)的结构和光学特性的精确调控。借助透射电镜、光学技术以及数值模拟计算的方法对该金属等离子体纳米材料的刻蚀动力学进行研究,并具体研究影响Au-Ag JNs中Ag纳米颗粒的刻蚀速率和进程的因素。3.计算和实验测量得到的金属等离子体纳米材料Au-Ag JNs的光谱性质之间存在着一定的偏差,对于理论计算偏离实验测量的原因,目前还没有相关的解释。为了解决这一问题,本文将利用同步辐射X射线小角散射、光学技术、透射电镜以及数值模拟计算深入地研究Au-Ag JNs的结构和光学特性。提出了一种简单的复合电导结模型来解释Au-Ag JNs的光学性质,本文的研究结果表明,在设计、分析和应用Au-Ag JNs以及其他由配体引导制备的金属等离子体纳米材料的光学性质时需要考虑DNA或者配体分子的影响。4.在金属等离子体纳米材料的应用方面,本文将周期性银纳米线(Ag NWs)引入到钙钛矿薄膜中,利用等离子体相互作用,来优化钙钛矿薄膜的光吸收效率。通过调节周期性Ag NWs阵列的结构参数,钙钛矿薄膜的光吸收效率提高了25.9%,并研究了周期性Ag NWs阵列在钙钛矿薄膜中的位置对钙钛矿薄膜光吸收能力的影响。为了获得无偏振依赖性的光吸收能力,本文将Ag nanocross引入到了钙钛矿薄膜中。另外,本文还展示了含有金属等离子体纳米材料的钙钛矿薄膜的全方位光吸收增强能力。本文的研究结果为进一步提高钙钛矿薄膜的光学性能并促进其走向实际应用提供了一种新的途径。
【学位授予单位】：中国科学院研究生院(上海应用物理研究所)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB383.1;O53

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本文编号：2558405