不同结构多原子分子在飞秒强激光场中的电离解离过程

发布时间：2020-09-07 18:52

　　随着现代科技的发展,超快强激光与原子分子的相互作用产生了许多新的强场物理过程,如高次谐波发射,阈上电离和非序列双电离等。其中多原子分子的电离(也可以称为分子离子的形成)和解离(也可以称为碎片的形成)是基本的重要强场分子物理过程。不仅激光的强度,波长,脉宽以及偏振等影响着多原子分子的电离解离过程,而且分子的结构,尺寸以及轨道特性对多原子分子在强激光场中的电离几率、碎片化程度等也起着重要作用。相比于原子或双原子分子,对多原子分子的强场电离解离过程的研究相对较少,对其物理机制的理解仍很不充分。本论文中,我们利用飞行时间质谱系统,对比研究了具有相似结构的多原子分子的电离解离过程,考察了不同分子在不同激光强度、不同偏振、以及不同波长(近红外(800-nm)和紫外(400-nm))条件下的电离及解离特性,获得了以下结果： 1)对比研究了线性三原子分子CO2,CS2和OCS在800-nm和400-nm线偏振激光场中的电离解离过程。测量了C02,CS2和OCS母体离子和各种碎片随光强的变化过程,并通过出现光强以及离子的变化趋势分析了碎片离子的产生通道。实验中发现CO22+离子随光强的变化呈现非序列双电离的特征"knee"结构,同时通过测量离子产率随激光椭偏率的变化,证实了C02分子的非序列双电离过程。此外,我们还研究了单原子碎片离子ON+(N=1,2)和CN+(N=1,2)和双原子CO+碎片离子随光强和椭偏率的变化过程。我们的研究结果表明，光致电子重碰在多原子分子双电离，多电离甚至解离中都起着极其重要的作用。 2）研究并比较了苯，甲苯和氯苯分子在800-nm和400-nm线偏振激光场下的电离解离过程。光强较低时，在800-nm激光场中以母体分子离子为主，而在400-nm激光场中碎片离子占主要部分，研究表明在强场多光子电离中，分子离子的电子态对激光波长的共振吸收是导致碎片化的原因。而随着激光强度的增加，无论在红外800-nm还是紫外400-nm激光场下，这三个分子的碎片化程度都明显增加。此外，我们还测量了这三个分子的饱和光强，结果表明芳香族分子比具有同样电离限的原子更难电离。 3）以波长为800-nm的强激光为泵浦光，400-nm强激光为探测光，利用飞行时间质谱技术，研究了环戊酮分子离子的动力学过程。通过精确控制泵浦光和探测光的光强，我们观测到800-nm（泵浦光）飞秒激光场电离产生的环戊酮分子离子，经共振吸收一个400-nm的光子解离产生碎片离子。我们测量了不同泵浦光和探测光的光强下，母体分子离子和碎片离子信号随两束光延迟时间的变化，并对碎片离子的产生机制进行了分析。我们的研究不仅证明了环戊酮分子离子的共振吸收效应，而且表明利用这种共振吸收效应，并结合超快时间分辨泵浦探测检测手段，可以获取分子离子的动力学过程信息。
【学位单位】：吉林大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2015
【中图分类】：O562
【部分图文】：

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吉林大学博士学位论文2图1.1 激光发展史示意图[6]D.Strickland和G. Mourou等人创造性地提出了啁啾脉冲放大技术(chirped pulse amplification, CPA)[7]，才使得激光的功率密度强度再度进入一个飞速提高的时期。啁啾脉冲放大技术的思想来源于雷达信号的放大，其原理示意图如图1.2所示。啁啾脉冲放大技术为高峰值功率的超短飞秒脉冲的产生带来了革命性的突破。利用啁啾脉冲放大技术，单脉冲能量可以放大到毫焦（mJ）乃至焦耳（J）量级，脉冲宽度在几十至百飞秒之间，光强可达到太瓦（terawatt，TW）至拍瓦（petawatt，PW）量级。得益于啁啾脉冲放大技术（CPA）的提出

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第一章绪论3图1.2 啁啾脉冲放大过程示意图[8]人们对秒（s）和瓦（W）这个时间和功率的概念很熟悉，1s有多长看一下手表或手机大家就会知道，生活中的许多家用电器上的铭牌都用瓦标明其额定功率。那么现在人们要问fs到底有多短，PW/cm2到底有多强？我们知道，光速是3 × 108 /s，而在1fs之内，光只能走3 × 107 ，还不到一根头发丝直径（0.02mm-0.12mm）的千分之一。由于激光的能量在如此短的时间内被“瞬间”释放到只有微米量级的焦斑半径区域内

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图 1.3 Muybridge 拍摄跑动中马的照片[9]现代时间分辨光谱学起始于对化学反应过程中化学键的形成及断裂过程的探索，也就是对分子内原子核运动过程的探索，图 1.4 给出了不同微观运动过程（超快过程）的时间尺度。任何运动过程都是通过速度将空间和时间联系在一起的，即ｖ=ds/dt。爱因斯坦在相对论中规定了真空中物质运动速度的极限为光速，从而确立了时空分割精度的关联性。这也就是说，时间最小的单位可以用空间测量的最小单位来确定（泵浦-探测技术的理论基础）：比如目前空间测量的精度能够达到1010 ，则对应的的时间测量的精度能够达到1015 。

【共引文献】