过渡金属硫化物光调控特性及其在脉冲激光器中的应用

发布时间：2020-11-17 14:56

　　 超快激光技术及应用在现代科学技术中,是一个非常重要的研究领域,特别是飞秒激光的出现为人类探索世界提供了崭新的技术手段。超短激光脉冲所具有的超高峰值功率以及超宽频谱特性使其在军事、工业、科研、通讯、环境、医学、极端物理条件模拟等各个领域均有重要应用。可饱和吸收体是脉冲激光的核心器件之一,但是传统半导体饱和吸收镜(SESAM)的制备工艺复杂、成本高昂,吸收带宽较窄,极大限制了 SESAM应用范围。自从石墨烯被成功应用于脉冲激光器后,对类石墨烯二维(2D)层状材料(例如:过渡金属硫化物、黑磷、拓扑绝缘体)饱和吸收特性的研究引起了人们的强烈关注。受量子限域效应制约,层状过渡金属硫化物(TMDs)具有与体块材料截然不同的物理性质。而且大量研究表明:晶格排布方式、化学计量比和材料厚度都对二维TMDs的相态信息、能带结构和载流子吸收及超快驰豫过程有显著影响,丰富多样的结构性质使其在光电器件方面具有广阔的应用前景。但本征TMDs材料的可饱和吸收效应相对较弱,调制参数的调节难度较高,需要对二维材料采取一些其他改性手段,使它们的调制深度及饱和强度等饱和吸收参数得到有效增强和更大程度的调控,同时进一步拓宽TMDs的光吸收带宽,更好的满足不同激光器的参数需求。针对目前二维TMDs光调制器在脉冲激光器件应用方面存在的不足和缺点,着手于新材料和新技术的探索,制备出成本更低、生长工艺更简单、非线性饱和吸收效应更强、吸收带宽更宽的新型可饱和吸收体。系统分析了不同相态的TMDs材料的可饱和吸收特性,通过合金化、异质结两种方式使其在脉冲激光器中的光调制能力得到有效增强,并将其应用于全固态超快脉冲激光器中,实现了高功率的飞秒激光输出。对探索新型光电调制器件、推动全固态超快脉冲激光技术发展等多个方面都有具有非常重要的科学意义和应用价值。论文主要研究内容如下:1.利用热分解法分别制备了半导体相的WS2和MoS2薄膜,并结合开孔Z扫描技术和Ⅰ扫描技术,对其饱和吸收特性展开系统研究。从理论上阐述了半导体过渡金属硫化物的饱和吸收过程,利用WS2和MoS2饱和吸收体,分别实现了1.11 MHz/57.96 ns 和 0.71 MHz/155.4ns 的调 Q 脉冲激光。(第二章)2.对具有金属相3R-NbS2的能带结构、各向异性、线性光吸收、饱和吸收等光学性质进行系统探索,讨论了其光学吸收过程和饱和吸收效应产生机理,并利用液相剥离法制备的3R-NbS2饱和吸收镜,分别在Nd:GdVO4和Yb:KYW激光器中实现了全固态纳秒和飞秒激光脉冲输出。(第三章)3.研究了不同阴离子构成的MoSSe、同副族阳离子构成的MoWSe2和异副族阳离子构成的NbMoSe2三种过渡金属硫化物合金材料的饱和吸收特性,并结合理论计算系统探究了元素比例与材料的电子输运过程和光学性质,特别是非线性光学特性之间的关系。以过渡金属硫化物合金材料作为光调制元件,成功实现了全固态纳秒激光脉冲,并分析了具有不同饱和吸收参数的三元合金材料对激光器输出性能的影响。此外,首次将MoSSe应用于Yb:KYW激光器中,实现了全固态飞秒激光脉冲输出。(第四章)4.对半导体相过渡金属硫化物MoS2与石墨烯Graphene复合而形成的G/MoS2范德华异质结进行系统讨论。基于第一性原理,计算了不同MoS2层数的G/MoS2异质结功函数,并详细讨论了载流子的转移过程。通过开孔Z扫描、Ⅰ扫描以及泵浦探测等方法对异质结的非线性响应过程和载流子动力学过程分别进行分析。形成异质结结构后,材料的饱和吸收效应得到有效增强,载流子驰豫过程变快,首次实现了基于G/MoS2饱和吸收体的飞秒锁模激光。在保证谐振腔结构和晶体参数不变的情况下,用半导体吸收镜SESAM进行对比实验。(第五章)
【学位单位】：山东大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2020
【中图分类】：TN248;TB34
【部分图文】：

?山东大学博士学位论文???脉冲形成主要依赖于孤子锁模机制（图１－１?（ｄ）），慢饱和吸收体只在启动和稳定??锁模阶段发挥作用。饱和吸收体作为必不吋少的超快锁模调制元件，它的物理与??光谱性质对脉冲特性具有重要的影响。??／＾Ｔｏｓｓ?（ｂ）＼?ｌｏｓｓ＾－－?（ｃ）、＇?，，「〇ｓＳ?（ｄ）?＼?／?＂ｌｏｓｓ??ｇａｉｎ?；?｜?／Ｘ?ｇａｉｎ；?／?ｇａｉｎ；?／?９ａｉｎ?Ｊ；￣??ＪＬ?Ｌｉ．?Ｘ??ｔｉｍｅ?ｔｉｍｅ?ｔｉｍｅ?ｔｉｍｅ??图１－１?ｎｊ＇饱和吸收体锁模模型：（ａ）存在增益饱和的慢饱和吸收体锁模；（ｂ）无增益饱??和的慢饱和吸收体锁模；（Ｃ）孤子锁模；（ｄ）快饱和吸收体锁模??Ｆｉｇｕｒｅ?１－１?Ｔｈｅ?ｆｕｎｄａｍｅｎｔａｌ?ｍｏｄｅｌｓ?ｏｆ?ｍｏｄｅ－ｌｏｃｋｉｎｇ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍｓ：?（ａ）?ｓｌｏｗ?ｓａｔｕｒａｂｌｅ?ａｂｓｏｒｂｅｒ??ｍｏｄｅ－ｌｏｃｋｉｎｇ?ｗｉｔｈ?ｄｙｎａｍｉｃ?ｇａｉｎ?ｓａｔｕｒａｔｉｏｎ；?（ｂ）?ｓｌｏｗ?ｓａｔｕｒａｂｌｅ?ａｂｓｏｒｂｅｒ?ｍｏｄｅ－ｌｏｃｋｉｎｇ?ｗｉｔｈｏｕｔ??ｄｙｎａｍｉｃ?ｇａｉｎ?ｓａｔｕｒａｔｉｏｎ；?（ｃ）?ｓｏｌｔｉｏｎ?ｍｏｄｅ－ｌｏｃｋｉｎｇ；?（ｄ）?ｆａｓｔ?ｓａｔｕｒａｂｌｅ?ａｂｓｏｒｂｅｒ?ｍｏｄｅ－ｌｏｃｋｅｉｎｇ??有机染料是最早的可饱和吸收体，早在１９６６年［１６］，Ｌａｎｋａｒｄ和Ｓｏｒｏｋｉｎ就利??用花菁类染料作为饱和吸收体，在红宝石激光器中实现了脉冲输出。到目前为止，??能够用于光调制的有机溶剂高达５００多种。随半导体技术的发展和完善，具有一??定毒性和稳定性差的有机

ｉｐ?－?２．２８?ｃＶ??■：?■?ｉ：??ｔ?￣Ｔ￣?＇??／ｉＪｌｌｒｕｖｉｏｌｃｔ?Ｖｉｓｉｂｌｅ?Ｉｎｌｒａｒｃｄ?Ｍｉｃｒｏｗａｖｅｓ?Ｒａｄｉｏ－ｗａｖｅｓ??（〇?Ｍ＼?５－６ｃＶ?（ｇ）?（ｈ）?ｉ｛－ＭｍｉｌｌｉａＫ?０．２Ｋ?ｃ＼??？ｖｗｖｖｗｗｗ．ｃｖｗｗ?ｏｏｏｏａｏｏｏｏ?？?＾４?＾?＼??＊＞＇?〇，，ｖ?＊??？？皤?參?．?Ｓｕｌｆ?Ｎ?ｉｃ？??ｗ＇Ｗ。Ｗ??＊?＊?？?Ｍ?ｌ！?？Ａ＾ＷＡ／Ｗ＼－?＼??图１－２不同材料的响应波长范围（ａ）石墨烯；（ｂ）过渡金属硫化物；（ｃ）磷烯；（ｄ）??砷饰：（ｅ）锑鋪；（ｆ）氮化硼；（ｇ）?ＭＸｅｎｅ；?（ｈ）秘烯??Ｆｉｇｕｒｅ?１－２?Ｔｈｅ?ｓｐｅｃｔｒａｌ?ｒｅｇｉｏｎ?ｔｈａｔ?ｉｓ?ｃｏｖｅｒｅｄ?ｂｙ?２Ｄ?ｍａｔｅｒｉａｌｓ［４？ｌ．?（ａ）?Ｇｒａｐｈｅｎｅ；?（ｂ）?ＴＭＤｓ；?（ｃ）??Ｐｈｏｓｐｈｏｒｅｎｅ；?（ｄ）?Ａｒｓｅｎｅｎｅ；?（ｅ）?Ａｎｔｉｍｏｎｅｎｅ；?（ｆ）?ＢＮ；?（ｇ）?ＭＸｅｎｅ；?（ｈ）?Ｂｉｓｍｕｔｈｅｎｅ??５??

?山东大学博士学位论文???层本征ＭｏＳ２是禁带宽度为１．８?ｅＶ的直接带隙半导体，而少层ＭｏＳ２的禁带宽度??减小至ｌ．２ｅＶ，且转变为间接带隙半导体＠１。单层ＰｔＳｅ２是禁带宽度为１．２ｅＶ的??间接带隙半导体，而块状ＰｔＳｅ２则变为半金属结构［５Ｇ１。这是由于单层结构的ＴＭＤｓ??对称性发生变化，不具有层间耦合作用，量子限域效应逐渐表现出来，导致能带??结构和性质发生质变。??图１－４?ＭＸ２的三维结构示意图??Ｆｉｇｕｒｅ?１－４?Ｔｈｒｅｅ－ｄｉｍｅｎｓｉｏｎａｌ?ｒｅｐｒｅｓｅｎｔａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｏｆ?ＭＸ２??不同金诚原子的配位场和ｄ电子数量各不相同，具有＋同的非键轨道填充情??况，ＴＭＤｓ可呈现出金属、半金属、半导体、超导体等性质迥异的电学特性，在??特定条件下，不同电学性质间还可实现相互转化１Ｍ。像钽原子这种部分非键轨??道填满的材料会呈现出金属性１而像钼原子这种非键轨道被令部填满的材料??会呈半导体性质［５２】。因此，无论是从微观电子能带结构上，还是从宏观光电性??质上翁，ＴＭＤｓ材料都具有较高的ｆｌ由度，能够通过人工手段对材料性质进行调??控和改性，最大程度发挥其优异的光电特性，更好的满足应用需求。??缺陷工程在ＴＭＤｓ的光学性质、屯学性质和催化活性等方面均有较好的调??控和增强作用。缺陷会束缚电子能态，使能带结构发生变化，从而产生莫特相变??和安德森局域化等许多新颖有趣的物理现象｜５３１。在ＴＭＤｓ中引入缺陷，不仅能??实现直接带隙向间接带隙的转变，禁带宽度的变化，还能实现半导体－金属之间??的相变。研究发现当Ｓ与Ｍｏ的原子化学计量比（Ｒ）小于２，含有大量Ｓ
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本文编号：2887634