地表环境过程中的铬同位素分馏机制及应用
发布时间：2021-06-13 19:46
随着多接收质谱仪分析技术的不断发展,铬（Cr）稳定同位素体系开始得到广泛应用。在地表环境中,Cr主要以六价铬[Cr（Ⅵ）]和三价铬[Cr（Ⅲ）]的形式存在。岩石矿物中的Cr（Ⅲ）可以被锰氧化物氧化成可溶性的Cr（Ⅵ）,而Cr（Ⅵ）也易被有机质和二价铁还原成难溶的Cr（Ⅲ）,且Cr（Ⅲ）和Cr（Ⅵ）的转化过程中会伴随着同位素分馏,因此Cr同位素（δ53Cr）可用于示踪地表环境过程中Cr的循环过程。在本文中,我们围绕着Cr同位素在各种表生过程中的分馏机制及应用,开展了以下三个方面的工作。首先,厘清风化过程土壤中Cr在不同组分的转化机制以及伴随的Cr同位素分馏对于理解地表Cr循环具有重要意义。红壤是我国一种重要的土壤类型,其中,红壤性水稻土是一种典型的氧化还原状态周期性快速交替的耕作土壤。在强烈的自然作用和人为干预下,红壤性水稻土的物质循环过程相对复杂。我们测量了江西孙家小流域的两套耕作时间不同的红壤性水稻土剖面和两套钻孔样品的Cr同位素组成。其中,新水田剖面的耕作时间约为20年,δ53Cr值的变化范围为-0.34‰～-0.22‰;而老水田剖面的耕作时间约为100年,δ53Cr值的变化范围为...
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：126 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１铬种型的ｐＨ－Ｅｈ图，弓丨自王相力和卫讳，（２０２０）
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【参考文献】：
期刊论文
[1]铬稳定同位素地球化学[J]. 王相力,卫炜. 地学前缘. 2020(03)
[2]地球关键带过程与水土资源可持续利用的机理[J]. 张甘霖,朱永官,邵明安. 中国科学:地球科学. 2019(12)
[3]双稀释剂计算及校正方法[J]. 张群,秦礼萍. 地球化学. 2017(01)
[4]Early diagenetic growth of carbonate concretions in the upper Doushantuo Formation in South China and their significance for the assessment of hydrocarbon source rock[J]. DONG Jin1, ZHANG ShiHong1↑, JIANG GanQing2, ZHAO QingLe1, LI HaiYan1, SHI XiaoYing1 & LIU JunLai1 1 State Key Laboratory of Geological Process and Mineral Resources, China University of Geosciences, Beijing 100083, China; 2 Department of Geoscience, University of Nevada, Las Vegas, NV 89154-4010, USA. Science in China（Series D:Earth Sciences）. 2008(09)
[5]电感耦合等离子体质谱法测定地质样品中35种微量元素[J]. 侯振辉,王晨香. 中国科学技术大学学报. 2007(08)
[6]Soil Erosion of Various Farming Systems in Subtropical China[J]. ZHANG BIN, ZHANG TAOLIN and ZHAO QIGUO(Institute of Soil Science, Academza Sznzca, P.O. Boz 821, Nanjing 210008(China)). Pedosphere. 1994(03)
本文编号：3228207
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：126 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１铬种型的ｐＨ－Ｅｈ图，弓丨自王相力和卫讳，（２０２０）
?第１章绪论???■?Ｉ??」工业生产??＃?有机质??ｄ?ｉｆ－??ｒ（?１?作?ｆ?ｋ??入?Ｍｎ〇ｘｃ＿）??＊□?□?□?°°１?ｒ??图１．２地表环境中Ｃｒ（ＶＩ）与Ｃｒ（ＩＩＩ）之间的转化过程。??１．２?Ｃｒ同位素地球化学??１．２．１?Ｃｒ同位素及其储库??铬有四种同位素（５ＧＣｒ、５２Ｃｒ、５３Ｃｒ和５４Ｃｒ），在自然界中的丰度分别为４．３５％、??８３．７９％、９．５０％和?２．３６％?（Ｒｏｓｓｍａｎ?ａｎｄ?Ｔａｙｌｏｒ，?１９９８）。其中，５０Ｃｒ、５２Ｃｒ?和?５４Ｃｒ?是??非放射成因的，而５３Ｃｒ可以由５３Ｍｎ衰变产生，其半衰期为３．７±０．４Ｍｙｒ（Ｈｏｎｄａ??ａｎｄ?Ｉｍａｍｕｒａ，１９７１）?〇??随着新一代多接收电感耦合等离子体质谱仪（Ｍｕｌｔｉ－Ｃｏｌｌｅｃｔｏｒ?Ｉｎｄｕｃｔｉｖｅｌｙ??Ｃｏｕｐｌｅｄ?Ｐｌａｓｍａ?Ｍａｓｓ?Ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｅｒ，简称?ＭＣ－ＩＣＰ－ＭＳ）和多接收热电离质谱仪??（Ｍｕｌｔｉ－Ｃｏｌｌｅｃｔｏｒ?Ｔｈｅｒｍａｌ?Ｉｏｎｉｚａｔｉｏｎ?Ｍａｓｓ?Ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｅｒ，简称?ＭＣ－ＴＩＭＳ）的发展，??Ｃｒ稳定同位素的测量精度达到了前所未有的高度。目前为止，新一代ＴＩＭＳ（Ｔｒｉｔｏｎ??和Ｔｒｉｔｏｎ?ｐｌｕｓ）对Ｃｒ同位素质量相关分循测量得到的精度最好（Ｓｃｈｅｉｄｅｒｉｃｈ?ｅｔ?ａｌ．，??２０１５；?Ｌｉ?ｅｔ?ａｌ．，?２０１６；?Ｌｉ?ｅｔ?ａｌ．，２０１７；?Ｂｏｎｎａｎｄ?ｅｔ?ａｌ．，２０２０）。??铬稳定同位素通常表示为同位素比值相对于标样的千分偏差：??＂（５３Ｃｒ／５２Ｃｒ）?＇??
???１???１???１???１?????Ｉ??％ｒ／／ｉ??闼?ｉｇｎｅｏｕｓ?ｒｏｃｋｓ??議??ｓｅｄｉｍｅｎｔａｒｙ??ｒｏｃｋｓ??塵??ｓｏｉｌ，?ｗｅａｔｈｅｒｉｎｇ?ｐｒｏｆｉｌｅ??ｐ??ｒｉｖｅｒ?ｗａｔｅｒ?Ｈ兄Ｍ３）??ｐ??ｓｅａｗａｔｅｒ?微媒｜??Ｉ?Ｉ?ｌ?＼美／０?Ｔ?Ｏｆ?一?Ｖｉ？．一??Ｉ?Ｖ／ｌｕｌＩ?Ｉｖ＾ｉ?ＶＶ?Ｃ３ｌｉ５１??ｍ＾ｍ?ｓｅｒｐｅｎｔｉｎｉｚｅｄ??ｏｃｅａｎｉｃ?ｃｒｕｓｔ???：：???图１．３地球不同储库的Ｃｒ同位素组成，引自Ｑｉｎ?ａｎｄ?Ｗａｎｇ?（２０１７）。??近年来，己有较多的研究测定了地球不同储库的Ｃｒ同位素组成，例如火成??岩、沉积岩、土壤和风化剖面、河水、海水、地下水和蛇纹石化洋壳等（图１．３）。??一些古土壤和现代砖红壤的Ｃｒ同位素研究显示样品中５３Ｃｒ相对５２Ｃｉ？亏损，并伴??随着?Ｃｒ?的丢失（Ｃｒｏｗｅ?ｅｔ?ａｌ．，２０１３；?Ｆｒｅｉ?ａｎｄ?Ｐｏｌａｔ，?２０１３；?Ｂｅｒｇｅｒ?ａｎｄ?Ｆｒｅｉ，?２０１４；?Ｆｒｅｉ??ｅｔ?ａｌ．，?２０１４；?Ｆｒｅｉ?ｅｔ?ａｌ．，２０１６；?Ｃｏｌｗｙｎ?ｅｔ?ａｌ．，?２０１９），这说明在氧化风化过程中重的??Ｃｔ■同位素优先迁移。但是，也有几个风化剖面中的部分样品显示出正的沪３Ｃｒ值，??且在正Ｓ５３Ｃｒ值的层位中富集Ｃｒ，这可以用重的Ｃｒ同位素迁移后再沉淀这一过??程来解释（Ｃｒｏｗｅ?ｅｔ?ａｌ．，２０１３；?Ｆｒｅｉ?ａｎｄ?Ｐｏｌａｔ，?２０１３；?Ｂｅｒｇｅｒ?ａｎｄ?Ｆｒｅｉ，?２０１４；?Ｆｒｅｉ?ｅｔ?ａｌ．，??２０１４；?Ｗａｎ
【参考文献】：
期刊论文
[1]铬稳定同位素地球化学[J]. 王相力,卫炜. 地学前缘. 2020(03)
[2]地球关键带过程与水土资源可持续利用的机理[J]. 张甘霖,朱永官,邵明安. 中国科学:地球科学. 2019(12)
[3]双稀释剂计算及校正方法[J]. 张群,秦礼萍. 地球化学. 2017(01)
[4]Early diagenetic growth of carbonate concretions in the upper Doushantuo Formation in South China and their significance for the assessment of hydrocarbon source rock[J]. DONG Jin1, ZHANG ShiHong1↑, JIANG GanQing2, ZHAO QingLe1, LI HaiYan1, SHI XiaoYing1 & LIU JunLai1 1 State Key Laboratory of Geological Process and Mineral Resources, China University of Geosciences, Beijing 100083, China; 2 Department of Geoscience, University of Nevada, Las Vegas, NV 89154-4010, USA. Science in China（Series D:Earth Sciences）. 2008(09)
[5]电感耦合等离子体质谱法测定地质样品中35种微量元素[J]. 侯振辉,王晨香. 中国科学技术大学学报. 2007(08)
[6]Soil Erosion of Various Farming Systems in Subtropical China[J]. ZHANG BIN, ZHANG TAOLIN and ZHAO QIGUO(Institute of Soil Science, Academza Sznzca, P.O. Boz 821, Nanjing 210008(China)). Pedosphere. 1994(03)
本文编号：3228207
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