苯噻酰草胺在六种土壤矿物中的吸附及其机理

发布时间：2017-04-30 08:51

  本文关键词：苯噻酰草胺在六种土壤矿物中的吸附及其机理，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：吸附是农药在土壤环境中行为和归宿的重要过程。农药在土壤矿物上的吸附直接影响其在土壤中的迁移、转化和生物利用等过程。了解农药在土壤中的吸附,对于预测和评价农药对土壤、地下水存在的潜在危害,开展土壤修复具有十分重要的意义。本文采用六种天然土壤矿物作为吸附剂,通过批量平衡法,较为系统地研究了苯噻酰草胺在六种土壤矿物中的吸附特性、动力学、热力学过程等；应用FTIR和XRD分析手段,分析了土壤矿物吸附苯噻酰草胺的吸附机理,同时还探讨了温度、pH值对苯噻酰草胺吸附的影响；此外还重点研究了重金属离子、农药、肥料和低分子量有机酸与苯噻酰草胺共存时对其在六种土壤矿物中吸附的影响,以此模拟苯噻酰草胺在复合污染条件及根际环境中的吸附行为,同时利用FTIR技术探讨了重金属离子、农药、肥料和低分子量有机酸等影响苯噻酰草胺在六种土壤矿物中吸附的原因。主要结论如下：1、苯噻酰草胺在六种土壤矿物中的吸附特性苯噻酰草胺在六种土壤矿物中的吸附过程包括了快速反应阶段和慢速平衡阶段,其吸附动力学曲线符合准二级动力学方程。其吸附行为符合Freundlich和线性等温吸附方程。当pH值为6.0,苯噻酰草胺初始浓度为1～20mg/L时,苯噻酰草胺在六种土壤矿物中的吸附量随温度的升高而减少,其在土壤矿物中吸附的自由能变化值(△G)均为负值,且都小于40KJ/mol,这说明苯噻酰草胺在六种土壤矿物中的吸附过程具有自发性,属于物理吸附。pH值对苯噻酰草胺在土壤矿物中吸附的影响主要与土壤矿物的电荷零点有关。2、重金属离子共存时对苯噻酰草胺吸附的影响三种不同种类的重金属离子的存在均可增加六种土壤矿物对苯噻酰草胺的吸附量。其吸附行为符合Freundlich和线性等温吸附方程。重金属离子浓度的变化对苯噻酰草胺在六种土壤矿物中的吸附具有较大影响,当三种重金属离子的初始浓度为(0～100mg/L)时,随着重金属离子浓度的增加,其吸附量呈现先增加后趋于平衡的趋势。3、吡嘧磺隆和苄嘧磺隆对苯噻酰草胺吸附的影响吡嘧磺隆的存在能够增加苯噻酰草胺在高岭石、蒙脱石、海泡石、凹凸棒石和沸石的吸附量,而降低其在硅藻土上的吸附量。苄嘧磺隆的存在可增加苯噻酰草胺在海泡石、沸石和蒙脱石上的吸附量,而降低其在凹凸棒石、硅藻土和高岭石上的吸附量。吡嘧磺隆存在时,其吸附行为符合Freundlich和线性等温吸附方程,苄嘧磺隆存在时,其吸附行为符合Freundlich等温吸附方程,而对沸石、硅藻土和海泡石还符合线性等温吸附方程。吡嘧磺隆或苄嘧磺隆对苯噻酰草胺在高岭石、蒙脱石、海泡石和沸石中吸附的影响均表现为促进作用；在硅藻土中则均表现出抑制作用；在凹凸棒石中对于吡嘧磺隆表现为促进作用,而对苄嘧磺隆则为抑制作用；4、氯化钾和尿素对苯噻酰草胺吸附的影响氯化钾和尿素的存在能够增加苯噻酰草胺在六种土壤矿物中的吸附量。其苯吸附行为符合线性和Freundlich等温吸附方程。氯化钾存在时对苯噻酰草胺在蒙脱石和凹凸棒石吸附的影响大于尿素；而对高岭石、海泡石、硅藻土和沸石则正好相反,表现为：尿素氯化钾。氯化钾或尿素对苯噻酰草胺在高岭石、蒙脱石、海泡石、沸石和凹凸棒石中吸附的影响均表现为促进作用；氯化钾／尿素低于10mmol/L时对苯噻酰草胺在硅藻土中吸附的影响表现为抑制作用,但随着浓度的升高,这种抑制作用逐渐转变为促进作用。5、低分子量有机酸对苯噻酰草胺吸附的影响低分子量有机酸存在时,六种土壤矿物对苯噻酰草胺的吸附符合Freundlich等温吸附方程。低分子量有机酸的浓度变化对苯噻酰草胺在六种土壤矿物中的吸附具有较大影响,其影响趋势因有机酸的种类和土壤矿物的类型而有所差异。6、苯噻酰草胺在六种土壤矿物中的吸附机理FTIR检测结果表明苯噻酰草胺、以及其与重金属离子、吡嘧磺隆／苄嘧磺隆、氯化钾／尿素和低分子有机酸共存时,其在六种土壤矿物的吸附因土壤矿物的种类不同而有所差异。苯噻酰草胺主要是通过氢键、电荷转移、电荷-偶极键、络合作用等形式吸附在六种土壤矿物中。XRD结果表明：苯噻酰草胺在六种土壤矿物中的吸附不仅发生在其表面层,还可进入其内层,并产生键合作用。
【关键词】：苯噻酰草胺 土壤矿物 吸附 吸附机理 影响因子
【学位授予单位】：湖南农业大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X592
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-15
• 第一章 绪论15-28
• 1 研究目的和意义15-16
• 2 苯噻酰草胺概况16-19
• 2.1 基本信息16-17
• 2.2 作用机理17
• 2.3 检测技术研究进展17
• 2.4 残留毒理方面的研究进展17-18
• 2.5 对环境影响的研究进展18-19
• 3 吸附概况19-26
• 3.1 常用吸附模型19-20
• 3.2 吸附动力学方程20-21
• 3.3 吸附热力学21-22
• 3.4 土壤矿物吸附国内外研究进展22-25
• 3.5 常用表征手段25-26
• 4 本文的主要研究内容26-27
• 5 技术路线27-28
• 第二章 苯噻酰草胺在六种土壤矿物中的吸附及其机理研究28-50
• 1 材料与方法28-32
• 1.1 主要仪器设备28-29
• 1.2 药品与试剂29
• 1.3 标准溶液的配制29
• 1.4 六种土壤矿物基本信息29-30
• 1.5 苯噻酰草胺在六种土壤矿物中的吸附实验30-31
• 1.6 苯噻酰草胺在六种土壤矿物中的吸附机理的研究31
• 1.7 苯噻酰草胺的HPLC分析检测条件31
• 1.8 土壤矿物表征条件31-32
• 1.9 吸附量计算32
• 2 结果与分析32-48
• 2.1 苯噻酰草胺的标准工作曲线32-33
• 2.2 苯噻酰草胺的HPLC分析33-34
• 2.3 苯噻酰草胺在六种土壤矿物中的吸附动力学34-35
• 2.4 苯噻酰草胺在六种土壤矿物中的吸附等温线35-37
• 2.5 苯噻酰草胺在六种土壤矿物中的吸附热力学37-39
• 2.6 pH值对苯噻酰草胺在六种土壤矿物中吸附的影响39-40
• 2.7 苯噻酰草胺标准样品的红外光谱分析40
• 2.8 苯噻酰草胺在六种土壤矿物中的FTIR图谱分析40-45
• 2.9 苯噻酰草胺在六种土壤矿物中的XRD图谱分析45-48
• 3 小结48-50
• 第三章 重金属离子对苯噻酰草胺在六种土壤矿物中吸附的影响50-69
• 1 材料与方法50-52
• 1.1 土壤矿物基本情况50
• 1.2 药品与试剂50-51
• 1.3 仪器设备51
• 1.4 样品检测条件51
• 1.5 土壤矿物表征条件51
• 1.6 实验设计51-52
• 2 结果与分析52-67
• 2.1 重金属离子种类对苯噻酰草胺在六种土壤矿物中吸附的影响52-54
• 2.2 不同浓度的重金属离子对苯噻酰草胺在六种土壤矿物吸附的影响54-57
• 2.3 重金属离子存在对苯噻酰草胺在六种土壤矿物中的吸附等温线的影响57-60
• 2.4 重金属离子存在时,苯噻酰草胺在六种土壤矿物中吸附的FTIR图谱分析60-67
• 3 小结67-69
• 第四章 吡嘧磺隆和苄嘧磺隆对苯噻酰草胺在六种土壤矿物中吸附的影响69-90
• 1 材料与方法69-71
• 1.1 土壤矿物基本情况69
• 1.2 药品与试剂69-70
• 1.3 标准溶液的配制70
• 1.4 仪器设备70
• 1.5 样品检测条件70
• 1.6 土壤矿物表征条件70
• 1.7 实验设计70-71
• 2 结果与分析71-88
• 2.1 吡嘧磺隆/苄嘧磺隆存在时,苯噻酰草胺的标准工作曲线71-72
• 2.2 吡嘧磺隆/苄嘧磺隆存在时,苯噻酰草胺的HPLC分析72-74
• 2.3 吡嘧磺隆/苄嘧磺隆对苯噻酰草胺在六种土壤矿物吸附的影响74-76
• 2.4 吡嘧磺隆/苄嘧磺隆存在对苯噻酰草胺在六种土壤矿物中的吸附等温线的影响76-77
• 2.5 不同浓度的吡嘧磺隆/苄嘧磺隆对苯噻酰草胺在六种土壤矿物中吸附的影响77-79
• 2.6 吡嘧磺隆/苄嘧磺隆存在时,苯噻酰草胺在六种土壤矿物中吸附的FTIR图谱分析79-88
• 3 小结88-90
• 第五章 氯化钾和尿素对苯噻酰草胺在六种土壤矿物中吸附的影响90-105
• 1 材料与方法90-92
• 1.1 六种土壤矿物基本情况90
• 1.2 药品与试剂90-91
• 1.3 仪器设备91
• 1.4 样品检测条件91
• 1.5 土壤矿物表征条件91
• 1.6 实验设计91-92
• 2 结果与分析92-103
• 2.1 氯化钾/尿素对苯噻酰草胺在六种土壤矿物中吸附的影响92-94
• 2.2 氯化钾/尿素存在对苯噻酰草胺在六种土壤矿物中的吸附等温线的影响94-95
• 2.3 不同浓度的氯化钾/尿素对苯噻酰草胺在六种土壤矿物中吸附的影响95-97
• 2.4 氯化钾/尿素存在时,苯噻酰草胺在土壤矿物中吸附的FTIR图谱分析97-103
• 3 小结103-105
• 第六章 低分子量有机酸对苯噻酰草胺在六种土壤矿物中吸附的影响105-124
• 1 材料与方法105-107
• 1.1 土壤矿物基本情况105
• 1.2 药品与试剂105-106
• 1.3 仪器设备106
• 1.4 样品检测条件106
• 1.5 土壤矿物表征条件106
• 1.6 实验设计106-107
• 2 结果与分析107-122
• 2.1 低分子量有机酸种类对六种土壤矿物吸附苯噻酰草胺的影响107-109
• 2.2 低分子量有机酸存在对苯噻酰草胺在六种土壤矿物中的吸附等温线的影响109-112
• 2.3 不同浓度的低分子量有机酸对苯噻酰草胺在六种土壤矿物中吸附的影响112-114
• 2.4 低分子量有机酸存在时,苯噻酰草胺在六种土壤矿物中吸附的FTIR图谱分析114-122
• 3 小结122-124
• 第七章 结论124-128
• 1 主要结论124-127
• 1.1 苯噻酰草胺在六种土壤矿物上的吸附124-125
• 1.2 重金属离子对苯噻酰草胺在六种土壤矿物上的吸附影响125-126
• 1.4 氯化钾和尿素对苯噻酰草胺在六种土壤矿物上的吸附影响126
• 1.5 低分子量有机酸对苯噻酰草胺在六种土壤矿物上的吸附影响126
• 1.6 苯噻酰草胺在六种土壤矿物中的吸附机理126-127
• 2 本研究的创新之处127
• 3 研究展望127-128
• 参考文献128-138
• 致谢138-139
• 作者简介139

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