基于神经网络势能面的乙酸二甲胺成核机理的研究

发布时间：2021-10-18 19:14

　　大气气溶胶对地球辐射平衡、全球气候变化以及人类健康有着重要影响。新粒子生成（NPF）是大气气溶胶的主要来源,但由于全球大气环境的多样性和当前检测手段的局限性,人们对新粒子生成机理的认识尚不清晰,尤其是新粒子生成初期气象物质生成临界核团簇的过程。当前,一些外场观测和实验表明有机酸和有机胺可以参与新粒子的生成,本文选择了空气中含量较高的乙酸（HOAc）和二甲胺（DMA）进行研究。在研究乙酸二甲胺体系的成核机理过程中,分子动力学模拟是其中一项重要的研究内容,而获得精确的势能面是进行分子动力学模拟的基础,根据势能面的计算可以获得体系的能量和力等信息。常用的构建势能面的方法中,从头计算和密度泛函理论这两种方法的计算精度高,但速度慢、计算成本高,而半经验势方法的速度稍快但精度却达不到要求。由于神经网络有着函数形式灵活、计算精度高、速度快等特点,使得神经网络可以弥补以上三种方法各自的局限性。因此本文将神经网络应用到乙酸二甲胺成核机理研究里势能面的构建中,预测得到拟合精度较高的分子势能面,从而得到可靠的分子动力学结果,同时又大幅提高了计算速度,这对研究该体系后续的物理化学特性以及对气溶胶形成的影响提供... 

【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章页数】：65 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
    1.1 研究背景及意义
        1.1.1 大气气溶胶简介
        1.1.2 分子模拟
    1.2 研究现状
    1.3 本文研究内容
        1.3.1 分子势能面的预测
        1.3.2 乙酸-二甲胺势能面的成核机理
    1.4 本文结构
第2章 理论方法介绍
    2.1 势能面的构造方法
        2.1.1 从头算方法
        2.1.2 半经验方法
        2.1.3 密度泛函理论
        2.1.4 基于数学原理的方法
    2.2 人工神经网络
        2.2.1 人工神经网络的发展和分类
        2.2.2 深度神经网络
    2.3 本章小结
第3章 基于神经网络模型获得势能面
    3.1 问题定义
    3.2 准备数据集
        3.2.1 构型的选择方法
        3.2.2 构造数据集
    3.3 对输入数据的处理
        3.3.1 常见的输入形式
        3.3.2 对称函数
    3.4 构建神经网络势
        3.4.1 搭建神经网络模型
        3.4.2 神经网络模型的训练及测试
    3.5 结果分析
        3.5.1 水团簇的测试结果
        3.5.2 有机大分子的测试结果
    3.6 本章小结
第4章 乙酸-二甲胺势能面的成核机理
    4.1 乙酸和二甲胺
    4.2 基于神经网络势获得乙酸二甲胺的最低能结构
    4.3 体系的成核机理
        4.3.1 几何结构
        4.3.2 热化学分析
        4.3.3 拓扑参数和非共价键相互作用的分析
        4.3.4 构象分析中的温度依赖性
        4.3.5 大气相关性
    4.4 本章小结
第5章 总结与展望
    5.1 本文主要工作与研究成果
    5.2 展望
参考文献
致谢
在读期间发表的学术论文与取得的研究成果


【参考文献】：
期刊论文
[1]基于第一性原理的Fe掺杂锐钛矿型TiO2（001）表面光催化性研究[J]. 贾晓伟,王敏.  材料导报. 2018(S1)
[2]HFO-1234ze（Z）热解机理的DFT研究[J]. 张浩,刘朝,吴小阳,曹宇,徐肖肖.  工程热物理学报. 2017(09)
[3]基于神经网络的分子体系势能面构造[J]. 陈俊,张东辉.  中国科学:化学. 2015(12)
[4]用准经典轨线方法研究O（1D）+DBr→OD+Br反应的极化分布[J]. 许雪松,金坤,荆波,李磊.  科学通报. 2011(19)

硕士论文
[1]基于神经网络的大分子体系势能面的构建[D]. 陈炽宏.南京大学 2017



本文编号：3443344