活性炭和生物炭对自由溶解态氟虫腈和乙虫腈的影响及作用机制的初步研究

发布时间：2020-09-03 07:07

　　本文以氟虫腈和乙虫腈的自由溶解态浓度为核心,开展了一系列的工作。建立了微耗损固相微萃取和聚甲醛树脂技术测定氟虫腈和乙虫腈自由溶解态浓度的方法。探究了活性炭对水体中自由溶解态的氟虫腈和乙虫腈的吸附,并考察了腐植酸对活性炭吸附的影响。探究了生物炭对沉积物中氟虫腈和乙虫腈自由溶解态浓度的影响,并考察了生物炭的热解温度、添加剂量、老化时间和沉积物种类对生物炭吸附自由溶解态氟虫腈和乙虫腈的影响。该研究为氟虫腈和乙虫腈的生态环境安全性评价及其在环境中的污染治理提供了技术支撑和理论依据,主要结论如下:1.吸附动力学试验发现一级动力学模型很好地拟合了氟虫腈和乙虫腈的动力学曲线(R20.90)。氟虫腈和乙虫腈在聚丙烯酸脂纤维中达到平衡的时间为192 h,聚丙烯酸脂纤维对水体中氟虫腈和乙虫腈的耗损率小于0.1%。氟虫腈和乙虫腈在聚甲醛树脂中的平衡时间为28d。通过吸附等温线试验,得到氟虫腈和乙虫腈在聚丙烯酸脂纤维中和水中的平衡分配系数分别为6877.0和390.5;氟虫腈和乙虫腈在聚甲醛树脂和水中的平衡分配系数分别为365.5和26.3。2.活性炭对水体中氟虫腈和乙虫腈具有极强的吸附能力。随着活性炭添加水平的增加,水体中氟虫腈和乙虫腈的自由溶解态浓度逐渐减少。水体中腐植酸对氟虫腈和乙虫腈的影响不明显,添加腐植酸浓度在1%-20%,水体中自由溶解态的氟虫腈和乙虫腈降低率在10.2%以内。但是当腐植酸和活性炭共存时,腐植酸则会降低活性炭对氟虫腈和乙虫腈的吸附,且随着腐植酸浓度的增加,使水体中氟虫腈和乙虫腈的自由溶解态分数逐渐增加,这是由于腐植酸与氟虫腈和乙虫腈直接竞争活性炭的吸附位点,从而导致水体中自由溶解态氟虫腈和乙虫腈浓度增加。3.比较了不同热解温度下的生物炭对氟虫腈和乙虫腈的吸附作用,研究表明不同热解温度的生物炭对氟虫腈和乙虫腈的吸附能力不同,且呈现出非线性,随着热解温度的升高非线性程度增加,吸附能力也相应地增强。生物炭对氟虫腈和乙虫腈的吸附是π-π电子供体-受体(EDA)作用、分配作用、空隙填充和氢键共同作用的结果。4.生物炭对沉积物中氟虫腈和乙虫腈具有较大的吸附能力,添加5%的不同制备温度下的生物炭(BC300、BC500和BC700),沉积物中自由溶解态的氟虫腈和乙虫腈减少量在34.9%-81.1%之间。随着生物炭添加量的增加,沉积物中自由溶解态的氟虫腈和乙虫腈显著降低。此外,不同的沉积物的物理化学性质对氟虫腈和乙虫腈自由溶解态的浓度存在着不同的影响。研究发现有机质含量较高的沉积物1中氟虫腈和乙虫腈自由溶解态的浓度要显著高于沉积物2中氟虫腈和乙虫腈自由溶解态浓度。沉积物和生物炭接触的时间(老化时间)对沉积物中氟虫腈和乙虫腈自由溶解态浓度存在有着重要的影响,随着老化时间的增加,沉积物孔隙水中自由溶解态的氟虫腈和乙虫腈显著降低。老化时间增加了沉积物中氟虫腈和乙虫腈接触生物炭的机会,而且随着老化时间的污染物的抗解吸能力会相应地增加,更加牢固地被吸附于生物炭中。
【学位单位】：中国农业科学院
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2015
【中图分类】：X592
【部分图文】：

化学污染物,溶解态,生物吸收,生物有效性

高估了化学污染物的生物有效性，因为当生物吸收了一部分环境基质中的自由溶解，会产生驱动力使另一部分污染物进入孔隙水中成为自由溶解态的污染物(Kraaij etarazu Ramos et al, 1998)。一些研究学者认为自由溶解态浓度低估了化学污染物的生为它不包括那些可以从土壤或者沉积物中解析出来的进而被生物吸收的化学污染003)。 Reichenberg 和 Mayer 认为这是由于他们用了关于生物有效性的两个不同的概化学活度），化学活度相当于自由溶解态浓度；如图 1-2, 该图对化学污染物的总浓

生物有效性,参数化,化学活度,化学污染物

及性和化学活度），化学活度相当于自由溶解态浓度；如图 1-2, 该图对化学污染物的总浓及的部分和化学活度进行了参数化阐述，将进入环境中的化学污染物分为三部分，即自由的化学污染物、可逆结合态、不可逆结合态；化学污染物可及的部分包括自由溶解态的部逆结合态的部分，而化学活度（即平衡采样装置测定的部分）是化学污染物的一种能量状是指可以通过自发的物理化学过程（如扩散和分配）进入孔隙水中的部分(Reichenberg et al

示意图,采样装置,半透膜,示意图

图 1-3 半透膜采样装置示意图Figure 1-3 Schematic diagram of an SPMD (Petty et al, 2000)990 年 SPMD 问世以来，SPMD 已经成为环境研究领域的重要手段之一。体中自由溶解态的化学污染物(Huckins et al, 1993)，如 McCarthy 等利用废水中自由溶解态的多氯联苯（PCBs）进行了监测(McCarthy et al, 200用 SPMD 监测了黄河兰州段的八盘峡、包兰桥等六个监测断面的几种典型环芳烃和壬基酚类等）(徐建 et al, 2006)。另外，Esteve-Turrillas 等对水体、有机磷类、有机氯类、氨基甲酸酯类等农药的自由溶解态浓度进行了越强，则 SPMD 对其富集能力越强(Esteve-Turrillas et al, 2007)。此外 SP器，对大气中的污染物进行监测(S derstr m et al, 2005; Strandberg et al, 2 具有显著的优势，如 SPMD 可以长期地进行化学污染物的监测，使得数据D 对污染物进行富集的过程和生物膜富集污染物的过程类似，可以作为生态的污染物浓度，进而评价污染物的生物有效性。但是 SPMD 对于中等疏化合物富集能力较差，富集时间长，制备比较麻烦等缺点。度聚乙烯薄膜（LDPE）技术

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