构建光驱动还原二氧化碳合成聚羟基丁酸酯的无机-生物杂合系统

发布时间：2024-03-27 03:19

　　二氧化碳(CO₂)还原的研究受到广泛关注并取得许多进展。随着二氧化碳还原反应热力学与动力学研究的深入,使无机催化CO₂还原技术得到长足的发展并开发出多种性能优异的催化剂,在进行CO₂还原的过程中具有极高的能量转化效率。随着微生物固碳途径的揭示与基因工具箱的完善,生物催化CO₂还原技术不断成熟并取得突破。多种化能自养型微生物可以通过代谢氢气或甲酸获得还原力来进行CO₂还原,生产高附加值化合物或生物燃料。但是,目前无机催化的还原产物主要为C₁化合物;生物催化在还原过程中需要外界环境供给还原力。因此集成了无机催化与生物催化优势的无机-生物杂合催化系统正在成为一种优选策略。这种杂合系统可由无机催化部分收集光能或电能转化为还原力,并供给生物催化部分用于CO₂还原和高附加值化学品生产。杂合系统在CO₂还原方面具有能量转化效率高,产物特异性高和产物附加值高的特点。在本课题中,我们开发了一个无机-生物杂合催化系统。这个杂合系统包...

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【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
    1.1 引言
    1.2 CO₂ 的常见还原方式
        1.2.1 无机催化CO₂ 还原
        1.2.2 微生物固定CO2

    1.3 人工-生物杂合系统还原CO₂

        1.3.1 电驱动型杂合催化系统
        1.3.2 光驱动型杂合催化系统
    1.4 罗尔斯通氏菌概述
    1.5 聚羟基丁酸酯概述
    1.6 研究工作的提出
        1.6.1 研究意义与目的
        1.6.2 研究内容
第2章 材料和方法
    2.1 实验材料
        2.1.1 菌株
        2.1.2 引物
        2.1.3 质粒
        2.1.4 实验试剂与耗材
        2.1.5 实验仪器
        2.1.6 培养基与反应试剂
    2.2 分子生物操作方法
        2.2.1 微生物的接种与保存
        2.2.2 微生物的质粒提取
        2.2.3 基因片段的PCR扩增与回收
        2.2.4 琼脂糖凝胶电泳
        2.2.5 琼脂糖凝胶片段回收
        2.2.6 酶切反应
        2.2.7 DNA产物纯化回收
        2.2.8 连接反应
        2.2.9 无缝克隆组装
        2.2.10 大肠杆菌感受态细胞的制备
        2.2.11 大肠杆菌感受态细胞的转化
        2.2.12 结合转移
        2.2.13 菌落PCR
    2.3 光催化剂制备与产物检测方法
        2.3.1 光催化剂制备
        2.3.2 甲酸产物检测
    2.4 微生物培养与产物检测方法
        2.4.1 微生物发酵预培养
        2.4.2 PHB产物检测
    2.5 杂合系统的组装与样品处理
        2.5.1 杂合系统的组装
        2.5.2 发酵样品的处理
第3章 杂合系统适配与构建
    3.1 无机催化部分探索
        3.1.1 电子牺牲剂的种类与浓度探索
        3.1.2 光功率密度探索
        3.1.3 催化剂的浓度探索
    3.2 生物催化部分探索
        3.2.1 生物相容性探索
        3.2.2 微生物代谢甲酸情况探索
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 电子牺牲剂的种类与浓度对甲酸产量的影响
        3.3.2 光功率密度对甲酸产量的影响
        3.3.3 催化剂浓度对甲酸产量的影响
        3.3.4 微生物生长影响
        3.3.5 微生物代谢甲酸情况
    3.4 本章小结
第4章 杂合系统优化与探索
    4.1 杂合系统的优化与模拟实验
        4.1.1 光功率密度的优化
        4.1.2 光照类型的优化
        4.1.3 催化剂浓度的优化
        4.1.4 微生物的预培养优化
        4.1.5 昼夜循环模拟实验
    4.2 杂合系统中催化剂与微生物的表征
        4.2.1 SEM表征
        4.2.2 TEM表征
        4.2.3 IR表征
        4.2.4 XRD表征
        4.2.5 XPS表征
        4.2.6 细胞内ROS水平表征
        4.2.7 细胞活性表征
    4.3 还原力传递方式探究
    4.4 杂合系统总能量转化率计算
    4.5 结果与讨论
        4.5.1 光功率密度优化结果
        4.5.2 光照类型优化结果
        4.5.3 催化剂浓度优化结果
        4.5.4 微生物预培养优化结果
        4.5.5 昼夜循环模拟实验结果
        4.5.6 SEM表征
        4.5.7 TEM表征
        4.5.8 IR表征
        4.5.9 XRD表征
        4.5.10 XPS表征
        4.5.11 细胞内ROS检测结果
        4.5.12 细胞活性表征结果
    4.6 还原力传递方式探究结果
    4.7 总能量转化率计算结果
    4.8 本章小结
第5章 结论和展望
    5.1 结论
    5.2 创新点
    5.3 展望
参考文献
附录A
附录B
发表论文和参加科研情况说明
致谢



本文编号：3940116

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