响应水凝胶润滑性能和力学性能调控
发布时间：2021-01-29 03:53
智能响应水凝胶将外部刺激作为触发条件,具有独特的响应性,在生物医药领域具有广泛应用前景。尤其是仿生智能水凝胶以其接近人体环境要求的独特性,在药物控释、组织工程及生物芯片等领域受到极大的关注。关节在发生病变时关节表面摩擦增大且滑液的pH值相对于正常体液略微偏酸,因此,设计温和pH响应高强度润滑水凝胶对人工关节替代材料的开发具有重要指导意义。首先,本论文设计制备一种pH响应高强度复合水凝胶,由pH响应的壳聚糖超分子水凝胶与高强度的聚2-丙烯酰胺-2-甲基丙烷磺酸/聚丙烯酰胺双网络水凝胶结合制得。复合水凝胶处在pH为7.4环境中,壳聚糖超分子网络发生组装,凝胶体系处于“不润滑”状态;当其处于pH为6.0环境中时,壳聚糖超分子网络发生凝胶-溶胶转换,解组装的壳聚糖溶胶在复合水凝胶表面形成润滑层,实现对水凝胶表面润滑性能的调控;同时pH响应复合水凝胶又具有很高的机械强度和响应可逆性,为人工关节替代材料制备提供一种新的思路。生物力学刺激可以引起肝星形细胞在静止和活化表型之间发生转变。因此,从外部力学性能调控角度出发,协同生物化学因素,设计制备离子响应力学性能可调的复合水凝胶,对调控肝星型细胞的生物...
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：52 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
疏水改性聚丙烯酰胺水凝胶pH响应示意图
第一章绪论4Ag+）的水溶液中，因为壳聚糖与金属离子超快络合，“U”形临时形状可以在1分钟内固定，一旦转移到EDTA水溶液中，“U”形水凝胶将恢复为原始的直条状。图1.2三重形状记忆水凝胶响应机制，三重形状记忆可逐步或一步实现Liao等用低聚碳酸三亚甲基酯（TPT）-聚（乙二醇）-TPT三嵌段共聚物和壳聚糖（CS）构建了双网络水凝胶，其溶胀性能对离子强度敏感。三嵌段共聚物形成的单网络水凝胶溶胀平衡率随着离子强度的增加而降低，因为三嵌段共聚物包含大量的醚键，醚键中的氧与水之间形成的氢键相互作用使三嵌段共聚物有良好的亲水性，强的离子强度可以屏蔽氢键相互作用，从而降低三嵌段共聚物的亲水性和水凝胶的溶胀平衡率；对于壳聚糖单网络水凝胶，由于Na+屏蔽了COO－基团之间的静电斥力，高离子浓度时具有较低的溶胀平衡率。高离子强度屏蔽氢键相互作用和COO－基团之间静电斥力，导致TPT-CS双网络水凝胶溶胀平衡率随着离子强度的增加而降低[16]。Chen等人制备了壳聚糖/聚甲基丙烯酸半互穿网络水凝胶[17]。该水凝胶在不同离子强度的溶液中溶胀性能存在明显差异；离子强度增加，壳聚糖中氨基电离被促进，甲基丙烯酸与金属离子的键合能力增强，水凝胶溶胀度下降，表现出紧凑的三维网状结构。此外，在相同的离子强度下，半互穿网络水凝胶在CaCl2-HCl溶液中溶胀的能力比在NaCl-HCl溶液中的溶胀能力高，这是因为壳聚糖不能与碱金属和碱土金属离子，如Na+和Ca2+等络合；甲基丙烯酸与Ca2+的络合能力高于Na+。为方便研究离子强度对离子响应水凝胶溶胀性能的影响，研究人员构建了多效应耦合离子强度刺激（MECis）模型，来瞬态模拟离子强度敏感水凝胶的
第一章绪论7透性和湿润性、及光滑表面上的低摩擦系数，被当做受损关节软骨合适的替代材料。Jeffers等将仿生边界润滑剂聚（2-甲基丙烯酰氧基乙基磷酰胆碱）（PMPC）的聚合物网络掺入高强度聚（2-丙烯酰胺基-2-甲基丙烷磺酸）-聚丙烯酰胺双网络（DN）双相（水相和聚合物相）凝胶中，形成具有边界和双相润滑能力的三组分网络（PMPC-DN）水凝胶，图1.3是三组分水凝胶润滑机理示意图[24]。边界润滑剂是指在软骨表面发现的形成保护膜的分子。双相润滑也叫双相材料间隙润滑，是指由载荷诱导软骨间质液加压产生低摩擦系数的现象，该压力有助于支撑大部分关节接触载荷[25]。PMPC-DN水凝胶屈服应力高达26MPa，远高于人膝盖骨的峰值接触应力；初步摩擦学研究表明DN和PMPC-DN水凝胶都具有随滑动速度增加摩擦系数减小的特性，这与双相润滑一致。在生理滑动速度范围内，与DN水凝胶相比，PMPC-DN水凝胶由于边界润滑PMPC网络的存在摩擦系数减半。图1.3PMPC-DN三组分水凝胶润滑机理示意图人工假体已被广泛用于外科手术，关节置换手术通常去除关节囊，导致天然关节系统不再继续分泌关节滑液，因此尽管体液的润滑作用比关节滑液差，但体液却在此时充当人工关节的主要润滑剂。外源性润滑剂是大多数人造关节失效的关键因素，因此润滑技术的发展，特别是延长人造关节使用寿命的润滑技术方面，引起越来越多关注。仿生润滑剂易于被稀释并被人体组织吸收，降低其在人造关节润滑中的效率，仿生润滑剂的缓释是解决这一问题的有效途径。牛血清白蛋白（BSA）在国际上被视为骨科生物材料磨损测试的标准润滑剂。Dong和Hua等制备了作为滑液中BSA载体的聚（ε-己内酯）-聚（乙二醇）-聚（ε-己内酯）（PCEC）水凝胶。水凝胶良好的稳定性以及PCEC水凝胶与BSA形成特定的
本文编号：3006224
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：52 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
疏水改性聚丙烯酰胺水凝胶pH响应示意图
第一章绪论4Ag+）的水溶液中，因为壳聚糖与金属离子超快络合，“U”形临时形状可以在1分钟内固定，一旦转移到EDTA水溶液中，“U”形水凝胶将恢复为原始的直条状。图1.2三重形状记忆水凝胶响应机制，三重形状记忆可逐步或一步实现Liao等用低聚碳酸三亚甲基酯（TPT）-聚（乙二醇）-TPT三嵌段共聚物和壳聚糖（CS）构建了双网络水凝胶，其溶胀性能对离子强度敏感。三嵌段共聚物形成的单网络水凝胶溶胀平衡率随着离子强度的增加而降低，因为三嵌段共聚物包含大量的醚键，醚键中的氧与水之间形成的氢键相互作用使三嵌段共聚物有良好的亲水性，强的离子强度可以屏蔽氢键相互作用，从而降低三嵌段共聚物的亲水性和水凝胶的溶胀平衡率；对于壳聚糖单网络水凝胶，由于Na+屏蔽了COO－基团之间的静电斥力，高离子浓度时具有较低的溶胀平衡率。高离子强度屏蔽氢键相互作用和COO－基团之间静电斥力，导致TPT-CS双网络水凝胶溶胀平衡率随着离子强度的增加而降低[16]。Chen等人制备了壳聚糖/聚甲基丙烯酸半互穿网络水凝胶[17]。该水凝胶在不同离子强度的溶液中溶胀性能存在明显差异；离子强度增加，壳聚糖中氨基电离被促进，甲基丙烯酸与金属离子的键合能力增强，水凝胶溶胀度下降，表现出紧凑的三维网状结构。此外，在相同的离子强度下，半互穿网络水凝胶在CaCl2-HCl溶液中溶胀的能力比在NaCl-HCl溶液中的溶胀能力高，这是因为壳聚糖不能与碱金属和碱土金属离子，如Na+和Ca2+等络合；甲基丙烯酸与Ca2+的络合能力高于Na+。为方便研究离子强度对离子响应水凝胶溶胀性能的影响，研究人员构建了多效应耦合离子强度刺激（MECis）模型，来瞬态模拟离子强度敏感水凝胶的
第一章绪论7透性和湿润性、及光滑表面上的低摩擦系数，被当做受损关节软骨合适的替代材料。Jeffers等将仿生边界润滑剂聚（2-甲基丙烯酰氧基乙基磷酰胆碱）（PMPC）的聚合物网络掺入高强度聚（2-丙烯酰胺基-2-甲基丙烷磺酸）-聚丙烯酰胺双网络（DN）双相（水相和聚合物相）凝胶中，形成具有边界和双相润滑能力的三组分网络（PMPC-DN）水凝胶，图1.3是三组分水凝胶润滑机理示意图[24]。边界润滑剂是指在软骨表面发现的形成保护膜的分子。双相润滑也叫双相材料间隙润滑，是指由载荷诱导软骨间质液加压产生低摩擦系数的现象，该压力有助于支撑大部分关节接触载荷[25]。PMPC-DN水凝胶屈服应力高达26MPa，远高于人膝盖骨的峰值接触应力；初步摩擦学研究表明DN和PMPC-DN水凝胶都具有随滑动速度增加摩擦系数减小的特性，这与双相润滑一致。在生理滑动速度范围内，与DN水凝胶相比，PMPC-DN水凝胶由于边界润滑PMPC网络的存在摩擦系数减半。图1.3PMPC-DN三组分水凝胶润滑机理示意图人工假体已被广泛用于外科手术，关节置换手术通常去除关节囊，导致天然关节系统不再继续分泌关节滑液，因此尽管体液的润滑作用比关节滑液差，但体液却在此时充当人工关节的主要润滑剂。外源性润滑剂是大多数人造关节失效的关键因素，因此润滑技术的发展，特别是延长人造关节使用寿命的润滑技术方面，引起越来越多关注。仿生润滑剂易于被稀释并被人体组织吸收，降低其在人造关节润滑中的效率，仿生润滑剂的缓释是解决这一问题的有效途径。牛血清白蛋白（BSA）在国际上被视为骨科生物材料磨损测试的标准润滑剂。Dong和Hua等制备了作为滑液中BSA载体的聚（ε-己内酯）-聚（乙二醇）-聚（ε-己内酯）（PCEC）水凝胶。水凝胶良好的稳定性以及PCEC水凝胶与BSA形成特定的
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