甲灭酸金属配合物的合成及其催化烯烃氧化活性研究

发布时间：2017-11-26 12:06

  本文关键词：甲灭酸金属配合物的合成及其催化烯烃氧化活性研究

  更多相关文章： 甲灭酸金属配合物 催化氧化 苯乙烯

【摘要】：甲灭酸与过渡金属形成的配合物不仅能提高甲灭酸的药物活性而且能降低其毒副作用。由于含有过渡金属离子,这些甲灭酸金属配合物还表现出很多特有的性质,如催化氧化、抗菌活性、抗恶性增殖活性等。本论文旨在研究甲灭酸金属配合物催化氧化烯烃的活性,探索金属离子以及配合物的结构对它们的催化活性的影响。 基于课题组前期的研究工作,利用甲灭酸(mef)和过渡金属离子Mn2+、Co2+、Ni2+、Cu2+、Zn2+以及含氮杂环2,2’-联吡啶(bipy)、1,10-菲罗啉(phen)辅助配体合成了15种甲灭酸金属配合物,其中[Ni(mef)2(CH3OH)4]、[Ni(mef)2(bipy)(CH3OH)2]和[Ni(mef)2(phen)(CH3OH)2]三种配合物未见文献报道。这些配合物都通过紫外光谱、元素分析、红外光谱等方法进行了表征。[Ni(mef)2(bipy)(CH3OH)2]的晶体结构表明它为单核六配位结构,镍离子与两分子甲灭酸、两分子甲醇和一分子2,2’-联吡啶配位,形成一个扭曲的八面体结构。 为了系统研究这些甲灭酸金属配合物催化烯烃氧化的活性,以甲灭酸钴配合物[Co(mef)2(phen)(CH3OH)2]为模型催化剂,系统考察了溶剂、温度、时间等反应条件对催化反应的影响,得到了最佳催化反应条件。在此反应条件下我们比较了合成的其它甲灭酸配合物的催化活性。研究发现除了甲灭酸锌配合物没有烯烃氧化催化活性外,其它甲灭酸金属配合物均表现出一定的烯烃氧化催化活性。其中[Mn(mef)2(bipy)(CH3OH)2]和[Co(mef)2(phen)(CH3OH)2]两个甲灭酸金属配合物具有良好催化能力,它们的活性高于甲灭酸的其它金属配合物。以二氯乙烷为溶剂、叔丁基过氧化氢为氧化剂,在94℃回流一小时,这两个配合物能催化苯乙烯生成苯甲醛,其转化率分别为74.02%和63.39%,选择性分别为59.79%和59.68%。
【学位授予单位】：华东理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：R914.5;R96

【共引文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 杨瑞云;王宪沛;李文;李小安;闫俊;张辉辉;刘卫涛;;分子氧氧化苯乙烯制备环氧苯乙烷的多相催化剂研究进展[J];工业催化;2013年07期

2 李瑜;张国文;张业鹏;;三氯杀螨醇与小牛胸腺DNA作用模式研究[J];分析科学学报;2013年05期

3 Lei Chen;Bin-Dong Li;Qiu-Xia Xu;Da-Bin Liu;;A silica gel supported cobalt(Ⅱ) Schiff base complex as efficient and recyclable heterogeneous catalyst for the selective aerobic oxidation of alkyl aromatics[J];Chinese Chemical Letters;2013年09期

4 范莉;梁栋;申长念;胡志勇;郭建峰;曹端林;;锰负载聚苯胺催化剂的制备及其催化苯乙烯氧化的研究[J];精细石油化工;2013年06期

5 曹梅娟;于艳敏;付海燕;佘远斌;;取代基及中心金属离子对卟啉电子结构及催化活性的影响[J];化工学报;2013年S1期

6 孙剑;王金泉;王蕾;张锁江;;基于离子液体的绿色催化过程[J];中国科学:化学;2014年01期

7 王剑;申伟;胡小莉;孔玲;刘绍璞;;Pd(II)对氟喹诺酮类抗生素的荧光猝灭作用及其分析应用[J];科学通报;2014年Z1期

8 安迎双;王兰芝;;含氮杂环配合物的合成及生物活性研究进展[J];河北师范大学学报(自然科学版);2014年04期

9 李香;赵凯迪;郭文洁;刘旭;刘佳;高静;陈秋云;白益东;;新合成的锰配合物LMnAc选择性地诱导ROS和线粒体介导的细胞死亡[J];中国科学:生命科学;2014年07期

10 周林霞;;铜(Ⅱ)-萘普生-1,10-邻菲罗啉配合物的合成、表征及磁性质研究[J];化学试剂;2014年08期

中国博士学位论文全文数据库 前10条

1 李宗泽;氨基酸Schiff碱类配合物和金属—有机骨架聚合物的设计、结构与性质研究[D];云南大学;2013年

2 林y，

本文编号：1229716