g-C 3 N 4 基复合光催化剂降解污染物性能研究
发布时间：2021-12-02 05:20
随着化工行业的发展,工业废水的有效处理已经成为当前社会面临的重要环境问题。例如,抗生素作为重要的化工和制药产品,在全世界范围内被广泛用来预防和治疗细菌感染,其在水体环境中过度积累引发了严重的细菌耐药现象,已对人类健康造成巨大的威胁。为了缓解水体污染问题,人们采取了大量的方法,其中包括光催化技术、化学反应、物理吸收、生物降解等。在这些方法中,光催化降解被证明是一种有效的、有前途的去除环境污染物的技术。在此次工作中我们做了以下研究:（1）我们首次制备了用于盐酸四环素光催化降解的BiPO4/rGO/pg-C3N4光催化剂。通过实验证明rGO和pg-C3N4对催化性能的提升有重要贡献,其最佳质量比分别为1.2 wt%和40 wt%。该催化剂在模拟太阳光照射50 min后,盐酸四环素降解率为80.0%,分别是pg-C3N4和BiPO4的3.3倍和6.3倍。重要的是,Bi PO4/rGO/pg-C3N4复合材料构建的内建电场增强了Z机理电荷转移过程,具有较高的电荷分离效率。通过自由基清除实验和莫特-肖特基测量证实了Z型异质结的形成,加速了电荷的分离,提高了氧化还原能力,有利于光催化反应向有利方向的...
【文章来源】：青岛科技大学山东省
【文章页数】：79 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
光催化机理Figure1-1Photocatalyticmechanism
??谢乖??迫∏馄??g-C3N4被人们广泛认识和了解。g-C3N4是由二维层状结构堆叠形成的有机材料，材料的层内是通过碳原子和氮原子以sp2的方式杂化形成，材料是具有高度离域的大π键共轭体系，以及类似于石墨的平面网状结构[25]。由于具有稳定的化学结构、高活性以及来源广泛等优点，g-C3N4被研究者广泛研究并用于各种光催化研究领域，包括有机污染物降解[26]、光催化催化分解水制取氢气[27]、光催化有机合成[28]和光催化氧气还原反应[29]等方面。这些应用均展现了优异的催化性能，使g-C3N4已成为最富有前景的催化剂之一。图1-2g-C3N4的分子结构
g-C3N4基复合光催化剂降解污染物性能研究10要选择一个适合能带的第二相材料与g-C3N4结合来构建II型复合材料，这些半导体包括常见的金属氧化物(如TiO2[40]、ZnO[41]、MoO3[42]、WO3[43]、In2O3[44])，金属硫化物(如CdS[45]、ZnS[46]、MoS2[47]、ZnIn2S4[48])，卤化物(如BiOI[49]、BiOCl、BiOBr[50])等材料。图1-3传统II型g-C3N4基复合光催化系统：(a)与具有较负能带的半导体材料结合；(b)与具有较正能带的半导体材料结合Figure1-3Chargetransfermechanismintheconventionalg-C3N4-basedtypeIIcompositematerialsconstructedbycouplingg-C3N4toanothersemiconductorwhichhave(a)morenegativevalencebandand(b)amorepositiveconductionband高效II型复合光催化材料的构建除了材料间的能带是否适合，还与材料之间的接触程度息息相关。孙黎明等[51]探索了g-C3N4/Zn2GeO4材料之间是否充分接触对其催化效率的影响。研究者通过调节不同材料的表面电荷，组建了两种不同的复合材料体系，分别是g-C3N4和Zn2GeO4材料间带相同电荷和相反电荷接触的两种体系。实验结果表明带有相反电荷的g-C3N4/Zn2GeO4复合材料催化活性要比带相同电荷的g-C3N4/Zn2GeO4复合体系要好。不同材料之间的相互作用在提升光催化效率上起到了不可忽视的作用。如图1-6所示具有相反电荷接触的g-C3N4/Zn2GeO4复合材料电子转移路径，由于g-C3N4和Zn2GeO4不同的费米能级，表面净电子会从Zn2GeO4材料表面迁移到g-C3N4表面达到两个材料的费米能级持平。持平后的Zn2GeO4表面产生电荷耗尽层，g-C3N4表面则产生电荷积累层，两者接触面处会形成一个内部的电场效应。在特定波长光照下两个半导体材料都被激发，由于内建电场的存在会驱动材料电荷之间的转移，g-C3N4导带上的光电子会转移到Zn2GeO4导?
【参考文献】：
期刊论文
[1]探究动物滥用抗生素的危害与对策[J]. 刘正文. 兽医导刊. 2019(15)
[2]污水中抗生素生化去除研究进展[J]. 耿冲冲,王亚军. 环境监测管理与技术. 2019(03)
[3]半导体光催化材料研究进展[J]. 刘广涵,张斌. 现代盐化工. 2019(02)
[4]锐钛矿光催化降解苯酚:氟离子吸附的影响大于磷酸根[J]. 刘胜伟,赵建军,许宜铭. 化学学报. 2019(04)
[5]铌酸银可见光催化降解聚氯乙烯薄膜[J]. 王丹丹,刘俊渤,常海波,唐珊珊. 高等学校化学学报. 2014(09)
[6]Ag/Ag3PO4/g-C3N4复合光催化剂的合成与再生及其可见光下的光催化性能（英文）[J]. 刘建新,王韵芳,王雅文,樊彩梅. 物理化学学报. 2014(04)
[7]ZnO/碳纳米管复合光催化材料对抗生素的光催化降解[J]. 宋优男,关卫省. 应用化工. 2012(07)
[8]中国能源与环境可持续发展的若干问题[J]. 岑可法. 中国废钢铁. 2006(02)
[9]中国能源与环境可持续发展的若干问题[J]. 岑可法. 中国废钢铁. 2006 (02)
本文编号：3527809
【文章来源】：青岛科技大学山东省
【文章页数】：79 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
光催化机理Figure1-1Photocatalyticmechanism
??谢乖??迫∏馄??g-C3N4被人们广泛认识和了解。g-C3N4是由二维层状结构堆叠形成的有机材料，材料的层内是通过碳原子和氮原子以sp2的方式杂化形成，材料是具有高度离域的大π键共轭体系，以及类似于石墨的平面网状结构[25]。由于具有稳定的化学结构、高活性以及来源广泛等优点，g-C3N4被研究者广泛研究并用于各种光催化研究领域，包括有机污染物降解[26]、光催化催化分解水制取氢气[27]、光催化有机合成[28]和光催化氧气还原反应[29]等方面。这些应用均展现了优异的催化性能，使g-C3N4已成为最富有前景的催化剂之一。图1-2g-C3N4的分子结构
g-C3N4基复合光催化剂降解污染物性能研究10要选择一个适合能带的第二相材料与g-C3N4结合来构建II型复合材料，这些半导体包括常见的金属氧化物(如TiO2[40]、ZnO[41]、MoO3[42]、WO3[43]、In2O3[44])，金属硫化物(如CdS[45]、ZnS[46]、MoS2[47]、ZnIn2S4[48])，卤化物(如BiOI[49]、BiOCl、BiOBr[50])等材料。图1-3传统II型g-C3N4基复合光催化系统：(a)与具有较负能带的半导体材料结合；(b)与具有较正能带的半导体材料结合Figure1-3Chargetransfermechanismintheconventionalg-C3N4-basedtypeIIcompositematerialsconstructedbycouplingg-C3N4toanothersemiconductorwhichhave(a)morenegativevalencebandand(b)amorepositiveconductionband高效II型复合光催化材料的构建除了材料间的能带是否适合，还与材料之间的接触程度息息相关。孙黎明等[51]探索了g-C3N4/Zn2GeO4材料之间是否充分接触对其催化效率的影响。研究者通过调节不同材料的表面电荷，组建了两种不同的复合材料体系，分别是g-C3N4和Zn2GeO4材料间带相同电荷和相反电荷接触的两种体系。实验结果表明带有相反电荷的g-C3N4/Zn2GeO4复合材料催化活性要比带相同电荷的g-C3N4/Zn2GeO4复合体系要好。不同材料之间的相互作用在提升光催化效率上起到了不可忽视的作用。如图1-6所示具有相反电荷接触的g-C3N4/Zn2GeO4复合材料电子转移路径，由于g-C3N4和Zn2GeO4不同的费米能级，表面净电子会从Zn2GeO4材料表面迁移到g-C3N4表面达到两个材料的费米能级持平。持平后的Zn2GeO4表面产生电荷耗尽层，g-C3N4表面则产生电荷积累层，两者接触面处会形成一个内部的电场效应。在特定波长光照下两个半导体材料都被激发，由于内建电场的存在会驱动材料电荷之间的转移，g-C3N4导带上的光电子会转移到Zn2GeO4导?
【参考文献】：
期刊论文
[1]探究动物滥用抗生素的危害与对策[J]. 刘正文. 兽医导刊. 2019(15)
[2]污水中抗生素生化去除研究进展[J]. 耿冲冲,王亚军. 环境监测管理与技术. 2019(03)
[3]半导体光催化材料研究进展[J]. 刘广涵,张斌. 现代盐化工. 2019(02)
[4]锐钛矿光催化降解苯酚:氟离子吸附的影响大于磷酸根[J]. 刘胜伟,赵建军,许宜铭. 化学学报. 2019(04)
[5]铌酸银可见光催化降解聚氯乙烯薄膜[J]. 王丹丹,刘俊渤,常海波,唐珊珊. 高等学校化学学报. 2014(09)
[6]Ag/Ag3PO4/g-C3N4复合光催化剂的合成与再生及其可见光下的光催化性能（英文）[J]. 刘建新,王韵芳,王雅文,樊彩梅. 物理化学学报. 2014(04)
[7]ZnO/碳纳米管复合光催化材料对抗生素的光催化降解[J]. 宋优男,关卫省. 应用化工. 2012(07)
[8]中国能源与环境可持续发展的若干问题[J]. 岑可法. 中国废钢铁. 2006(02)
[9]中国能源与环境可持续发展的若干问题[J]. 岑可法. 中国废钢铁. 2006 (02)
本文编号：3527809
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