表面离子印迹化磁性微球的合成及用于高铼酸根吸附研究

发布时间：2017-09-07 04:47

  本文关键词：表面离子印迹化磁性微球的合成及用于高铼酸根吸附研究

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【摘要】：锝是一种放射性元素,存在于地下水和地质沉积物中,具有很长的半衰期(99Tc,2.13×105年),是一种β衰变体,活度为629.0 MBq/g,在自然界中最稳定的形态为高锝酸根(Te O4-),具有很好的水溶性及很高的环境迁移率。锝是核裂变的重要产物,一旦造成污染,将会对人类的健康造成极大危害。同时,锝元素也是目前生物医学方面应用最为广泛的医用核素之一。因此,研究和发展新型高选择性亲和能力的吸附材料,对锝的环境治理和生物医学应用都具有非常重要的意义。功能性纳米微球是一种具有大比表面积的新型材料,其表面可以修饰不同的官能团,在诸多领域有广泛的应用,例如金属离子检测,有害物质吸附,药物载带,生物分离等。另一方面,磁性材料一直是人们研究的热点领域之一,其优点在于可以通过磁场进行简易分离。本论文以高锝酸根离子的非放射性替代物高铼酸根离子作为模板分子,通过“一锅”法表面引发自由基聚合反应设计合成了离子印迹化的磁性微球,并且考察了其对高铼酸根的吸附分离性能,对其应用于高锝酸根去除的前景进行了探讨。本论文的具体研究如下:(1)表面离子印迹化磁性四氧化三铁微球的设计合成与表征。本研究以N-乙烯基咪唑和4-氯甲基苯乙烯作为共聚单体,高铼酸根离子为模板离子,在双键修饰的二氧化硅包载磁性四氧化三铁小球表面进行了交联聚合,形成表面印迹化凝胶材料。通过SEM和TEM可以看出,聚合后材料表面有变粗糙的趋势,并呈现出明显的核-壳结构。通过元素、粒径和Zeta电位分析等手段可以发现,随着使用单体量的增加,聚合后的含氮量和粒径会随之增加,Zeta电位有增大的趋势。磁力曲线测试结果证明,离子印迹化材料仍然保持良好的磁性。(2)印迹化微球对水体中的高铼酸根离子的去除性能研究。以高铼酸根离子作为高锝酸根离子的非放射性替代物,研究了吸附剂用量、共存离子、温度、p H及高铼酸根离子初始浓度对材料吸附性能的影响。在p H 6、298.15 K的条件下,通过朗格缪尔方程计算得到印迹化磁性高分子复合微球的最大吸附量为62.8 mg/g。吸附热力学和动力学数据表明吸附过程是自发进行且放热的过程,符合二级动力学方程。通过与未印迹化样品对比,印迹化的磁性微球比未印迹的材料具有更好的选择性、更快的吸附速率以及更大的吸附容量。综上所述,这种高分子表面印迹的磁性微球可用于选择性地去除高铼酸根离子,并实现快速分离。该工作表明,新型的表面印迹磁性材料在高锝酸根去除方面具有很好的应用前景。
【关键词】：
【学位授予单位】：苏州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：R914.5
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 第一章 文献综述10-55
• 1.1 引言10
• 1.2 高锝酸根离子10-19
• 1.2.1 锝元素简介10-11
• 1.2.2 锝元素的应用11
• 1.2.3 高锝酸根离子的危害11
• 1.2.4 高锝酸根离子的分离与吸附11-19
• 1.3 磁性纳米材料19-31
• 1.3.1 磁性纳米颗粒的合成19-22
• 1.3.2 磁性纳米颗粒的保护和稳定22-24
• 1.3.3 磁性纳米粒子的应用24-31
• 1.4 印迹化技术31-40
• 1.4.1 分子印迹技术用到的聚合原料32-34
• 1.4.2 印迹化聚合物的制备方法34-36
• 1.4.3 表面印迹化聚合物制备36-38
• 1.4.4 印迹化技术的应用38-40
• 1.5 本论文设计思路40-42
• 参考文献42-55
• 第二章 功能性表面印迹化磁性微球的设计合成与用于水体中高锝酸根离子的有效去除55-80
• 2.1 引言55-57
• 2.2 实验部分57-60
• 2.2.1 材料和试剂57
• 2.2.2 测试表征57-58
• 2.2.3 合成四氧化三铁微球58
• 2.2.4 四氧化三铁微球表面包载二氧化硅58
• 2.2.5 Fe_3O_4@SiO_2表面修饰双键58-59
• 2.2.6 制备高铼酸根离子印迹及未印迹的磁性复合材料59
• 2.2.7 高锝酸根离子的吸附实验59-60
• 2.3 结果与讨论60-76
• 2.3.1 碳碳双键修饰的Fe_3O_4@SiO_2的合成及表征60-62
• 2.3.2 高铼酸根离子印迹的磁性复合材料的合成及表征62-65
• 2.3.3 离子印迹聚合物接枝聚合物的量对吸附的影响65-66
• 2.3.4 pH值对磁性复合微球吸附高铼酸根离子性能的影响66-67
• 2.3.5 干扰离子对磁性复合微球吸附高铼酸根离子性能的影响67-68
• 2.3.6 吸附热力学研究68-69
• 2.3.7 吸附动力学研究69-72
• 2.3.8 吸附等温线的研究72-73
• 2.3.9 磁性微球与高铼酸根络合物的表征和循环再生实验73-75
• 2.3.10 真实样品实验75-76
• 2.4 本章小结76-77
• 参考文献77-80
• 第三章 全文总结80-82
• 3.1 本论文的主要研究内容及相应的结论如下80
• 3.2 论文的创新点80-81
• 3.3 存在的问题及展望81-82
• 在读期间已发表或录用的论文82-83
• 致谢83-84

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本文编号：807504