铜管腐蚀产物对饮用水消毒中碘代三卤甲烷形成的作用规律

发布时间：2020-11-02 07:47

　　 由于消毒副产物(Disinfection by-products,DBPs)对人类健康的危害,已越来越引起人们的重视和担忧。碘代三卤甲烷(I-THMs)作为一种较新型的DBPs,因其具有较高的遗传毒性和细胞毒性,逐渐受到人们广泛的关注。在饮用水的运输过程中,管道的腐蚀产物可能会对DBPs的形成造成影响。铜管是最广泛使用的管材之一,在长期使用中会被腐蚀生成Cu2+及铜氧化物(如Cu2(OH)2C03、CuO和Cu20等),然而,这些腐蚀产物对消毒过程中碘代三卤甲烷的作用机制还缺乏深入的认识。因此,本论文探究了铜管腐蚀产物对含碘水体消毒过程中I-THMs形成的影响规律。主要研究内容和结论如下:1、氯化和氯胺化过程中Cu2+对I-THMs形成的作用规律。考察了Cu2+对消毒过程中消毒剂和次碘酸(HOI)浓度变化的影响,分析了 Cu2+与消毒前驱体腐殖酸(HA)之间的相互作用,研究了氯和氯胺消毒过程中I-THMs的形成随Cu2+浓度的变化关系,在以上研究的基础上,基于HA结构选用了5种模型化合物较为深入的探究了Cu2+对I-THMs形成的作用机制,最后探索了Cu2+存在和不存在时,磷酸盐和pH对I-THMs形成的影响。研究结果表明,Cu2+的存在会促进HA消毒过程中氯(Cl2)的消耗但对氯胺(NH2Cl)的消耗无明显影响,且Cu2+对I-/HOI与Cl2/NH2CI的反应基本无影响;Cu2+会优先与HA中类腐殖酸组分络合且对其构象影响明显;在氯化过程中,随着Cu2+浓度从0增加到20μM,I-THMs的浓度从34.5±0.8 nM减少到20.9±0.8 nM;而在氯胺消毒过程中,当Cu2+浓度从0增加到5 μM时,总I-THMs的浓度从320.7±7.4 nM减少到267.2±10.7 nM,当Cu2+浓度进一步增加到20μM时,I-THMs的总浓度增加到315.0±1.7 nM;消毒过程中Cu2+主要通过影响HA的构象来影响I-THMs的形成,并且模型化合物研究发现,Cu2+对I-THMs形成的影响在很大程度上取决于HA的结构;在较低的pH值下,Cu2+的存在会更有效的降低I-THMs的形成,而磷酸盐的存在与否对实验结果无明显影响。2、氯胺消毒中铜氧化物对I-THMs形成的作用规律。探究了Cu2(OH)2C03、CuO或Cu20三种不同铜氧化物存在时氯胺消毒中氯胺和HOI浓度随时间的变化规律,考察了铜氧化物浓度、I浓度、HA浓度、Brf浓度、pH和有机前驱体对I-THMs形成的影响。研究结果表明,铜氧化物的存在会催化NH2Cl和HOI的分解;I-THMs的总浓度随Cu2(OH)2C03浓度的增加而增加,随CuO或Cu20浓度的增加而减少,且Cu20抑制效果更明显。不管铜氧化物存在与否,HA氯胺化过程中,低浓度的HA、高浓度的I-会更有利于I-THMs的形成,Br-的存在会新增含溴I-THMs且会使总I-THMs的生成增加,而I-THMs的生成随pH的升高先升高后降低;在I-/HA较高的情况下,铜氧化物的存在更有利于促进CHI3的生成;在酸性和碱性条件下,铜氧化物的加入更有利于抑制I-THMs的生成;当选用不同有机底物时,铜氧化物的存在对I-THMs形成的影响不同。
【学位单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：TU991.25;R123
【部分图文】：

已经被大多数国家列为饮用水水质标准中的控制参数。因此，如何合理使用消毒??剂，平衡消毒处理后饮用水中微生物与消毒副产物所带来的风险得到越来越多的??关注（图１．１）。由于氯的较强氧化能力，容易与水中的有机物发生氯化反应生??１??

１．２碘代三卤甲烷的形成机理和影响因素??１．２．１碘代三卤甲烷的形成机理??在自然水体中，碘元素主要以ｒ和碘酸根（ｉｏ３＿）的形式存在，其中ｒ被认为??是形成Ｉ－ＴＨＭｓ主要碘源，已有研究表明较常用消毒剂如Ｃｌ２、ＮＨ２Ｃ１、０３、Ｃ１０２??和ＫＭｎ〇４等处理含Ｉ＼?ＮＯＭ的水溶液时均可产生Ｉ－ＴＨＭｓ［ｌｌ，３１，３２］。在淡水??中，ｒ的浓度一般在０．５－２０?ｎｇ／Ｌ［３３】，一些特殊情况下如海水倒灌或卤水排入等??会提高水体中的ｒ的含量。调查结果显示，欧洲、美国和加拿大主要河流的碘离??子浓度范围为０．５－２１２?ｔｉｇ／Ｌ［３３］。在我国，部分内陆地区和沿海地区碘污染较为??严重。２００５年，卫生部的调查结果显示，在我国分属１１个省份的１２９个县中发??现了高碘井区，其中有２４６个乡镇的地下水含碘量的中位数大于３００?ｎｇ／Ｌ［３４］。另??有报道表明，河南、河北、北京等部分地区中的浅层淡水中，碘离子浓度可达??１０００?＾１机以上［３５］。??Ｌｏｗ?ｐｒｅｓｓｕｒｅ?ＵＶ?Ｘ?＝?２５４ｎｍ??

ＩＣＶ是无毒的，但近年来的研宄表明，在一些特定条件下，碘酸??根也能作为碘源。Ｚｈａｎｇ等人研究发现，ＩＣＶ可以被紫外光降解为碘离子，在后??续的氯胺消毒中生成Ｉ－ＴＨＭｓ?（图１．２）?［３６］。Ｔｉａｎ等人研究结果也表明，紫外消??毒对１〇３＿有明显的降解作用，在后续的氯或氯胺消毒中会检测到Ｉ－ＴＨＭｓ的生成??［３７］。此外，有研究发现，氯胺消毒过程中，当有零价铁存在时，１〇３＿能被还原??为碘离子，从而导致Ｉ－ＴＨＭｓ的生成（图１．３）?［３８］。除了无机碘源外，水体中存??在的有机碘源也逐渐被人们所关注。碘代造影剂（ＩＣＭ）是临床检查中对人体组??织或器官进行成像的常用药物之一。全球一年的ＩＣＭ用量可达３５００吨，且ＩＣＭ??在体内代谢稳定，９５％的ＩＣＭ在２４?ｈ内可被人体通过尿液和粪便排出进入水体。??由于污水处理厂并不能有效地将ＩＣＭ去除，在河流和地下水中都能检测到??ＩＣＭ［３９，?４０］。在一次调查中发现，１０个美国城市的原水中都检测到ＩＣＭ的存在，??包括碘帕醇、碘海醇、碘普罗胺和碘美普尔。其中碘帕醇的存在最为普遍
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本文编号：2866770