含氮消毒副产物HNMs形成特征研究

发布时间：2018-05-08 06:13

  本文选题：卤代硝基甲烷 + 回归模型　； 参考：《浙江师范大学》2015年硕士论文

【摘要】：消毒副产物(Disinfection by-products, DBPs)的存在是目前饮用水安全领域不可忽视的重要隐患。目前已检测到的DBPs有700多种,其中卤代硝基甲烷(halonitromethanes, HNMs)因其对人类健康存在着极大的潜在毒性而引起了广泛的关注,但在其形成规律方面却存在认知的盲点。本研究分别以太湖和钱塘江水源水、不同来源及结构的有机物为研究对象,分析氯和氯胺消毒方式下HNMs的形成特征。建立了太湖和钱塘江水源水在氯和氯胺消毒条件下HNMs的形成模型,并着重探索了不同来源、结构的有机物、其它条件因子(pH、消毒时间、消毒温度、消毒剂量等)对亚硝氮在HNMs形成中的作用。结果如下：1)结果表明太湖和钱塘江水源水在氯和氯胺消毒条件下总的HNMs形成量(T-HNMs)可用以下模型来表示：(1) T-HNM(Cl2)= (10)5.367 (DON)6.645 (Br-)0.737 (DOC)-5.537(Cl2)0.333(t)0.165 (R2=0.974,p 0.01,n=33), (2) T-HNM(NH2C1)=(10)-2.481 (NH2C1)0.451 (NO2-)0.382(Br-)0.630(t)0.640 (Temp)0.581 (R2=0.961, p 0.05, n=33)。氯消毒过程中HNMs形成的关键影响因子是溶解有机氮(DON)、溴离子浓度和溶解有机碳(DOC)。而亚硝氮、溴离子浓度以及反应时间则是氯胺消毒中HNMs生成的关键因子。进一步的分析表明三卤硝基甲烷的溴嵌入因子(Bromine incorporation factor, BIFs)-般会随着氯或氯胺量、温度和反应时间的增加而降低,随着溴离子浓度的增加而增加。2)在氯消毒过程中,不管是外源性有机物(梧桐落叶和嫩叶有机物)还是内源性有机物(铜绿微囊藻胞内有机物),亚硝氮的加入均显著增加了HNMs的形成。其中,增加最为明显的是梧桐落叶,其次是梧桐嫩叶,最后是铜绿微囊藻。而且对于这三种有机物,NO2-对HNMs形成的促进作用均随着pH的增加而增加。然而,亚硝氮对HNMs形成的促进作用并没有随着消毒时间(1d-7d)、消毒温度(20-30℃)的增加而增加。在氯胺消毒中,以梧桐落叶、嫩叶以及牛血清蛋白(藻模拟蛋白)为研究对象。结果显示,不同来源有机物影响亚硝氮参与HNMs形成潜力大小大体为FLOM、GLOMBSA。亚硝氮对HNMs形成的贡献也随着pH值、温度、有机物的不同而不同,但没有明显的规律。3)以苯酚、对甲酚、邻甲酚、间甲酚、苯甲醇、苯甲醛、甲醛、乙醛、丙醛、甲醇、乙醇、正丙醇、异丙醇、甲酸、乙酸、丙酸、乳酸和丙酮等无氮含碳有机物为实验对象,研究氯、氯胺消毒下不同结构有机物对亚硝氮促进HNMs生成的影响。结果如下：①氯消毒中：亚硝氮的加入显著增加了酚类物质的三氯硝基甲烷(TCNM)产量,其中最为明显的是邻甲酚产量为9.95μg/L,但所有脂肪族类物质均没有形成或形成微量的TCNM.对邻甲酚进行进一步氯化实验显示,亚硝氮存在时,消毒时间、pH和温度都会明显增加TCNM的产量。②氯胺消毒中,对所有有机物而言,亚硝氮的加入并没有显著增加TCNM的形成,由此推测氯胺消毒过程中是氯胺本身而非亚硝氮参与了TCNM的形成。纵观氯胺消毒的结果,苯环类物质中对甲酚所产生的TCNM的量最大(约17μg/L)、非苯环类物质中丙醛的TCNM产量最大(约6.88μg/L)。对甲酚TCNM的产量随着消毒时间和温度的增加呈现增加的趋势,但对于丙醛来说,当消毒时间为3天、pH 7时以及温度为10℃时,TCNM的产量最大。总体来说对于所测试的含碳化合物,不管有没有加入亚硝氮,氯胺消毒过程中TCNM的产量比氯消毒产量高。最后根据实验结果提出了氯消毒和氯胺消毒过程中TCNM的形成路径。
[Abstract]:The formation model of HNMs in water from Taihu Lake and Qiantang River under the condition of chlorine and chloramine was established . The results showed that the formation of HNMs in Taihu Lake and Qiantang River was 0.333 ( Br - ) 0.737 ( DOC ) - 5.537 ( Cl2 ) 0.333 ( t ) 0.165 ( R2 = 0.974 , p 0.01 , n = 33 ) , ( 2 ) T - HNM ( NH2C1 ) = ( 10 ) - 2.481 ( NH2C1 ) 0.451 ( NO2 - ) 0.382 ( Br - ) 0.630 ( t ) 0.640 ( Temp ) 0.581 ( R2 = 0.961 , p 0.05 , n = 33 ) . The key influencing factors of HNMs are dissolved organic nitrogen ( DON ) , bromide ion concentration and dissolved organic carbon ( DOC ) in the process of chlorine disinfection . The results of chloramine disinfection showed that during the disinfection of chloramine , chloramine itself and non - nitrite nitrogen participated in the formation of TACHs . In general , when the disinfection time was 3 days , pH 7 and the temperature were 10 鈩，

本文编号：1860275