热活化过硫酸盐氧化过程中溴代副产物的生成
发布时间：2019-07-11 14:55
【摘要】：基于硫酸根自由基(SO_4~(·-))的过硫酸盐高级氧化技术可以降解大多数有机污染物,被广泛应用于污染治理。SO_4~(·-)的高氧化还原电位使得它可以将水中普遍存在的卤离子氧化成一些具有活性的自由基和游离卤,这些自由基和游离卤可以和水中的有机物发生反应生成具有毒性的卤代消毒副产物(Disinfection by-products,DBPs)。本研究在建立DBPs分析方法的基础上,检测到在Br-和天然有机物(NOM)同时存在的条件下,热活化过硫酸盐氧化过程中有Br-DBPs的生成。在过硫酸盐(PS)浓度为1mmol·L-1的条件下,随着反应时间的延长Br-DBPs的生成量不断增加,但在PS浓度为5mmol.L-1的条件下,随着反应时间的延长Br-DBPs的生成量表现出先增加后减小的现象。通过进一步的研究发现,Br-DBPs可以被SO_4~(·-)进一步氧化为Br03-,由此推测过硫酸盐氧化过程中Br的转化途径为:Br-首先与S04.-反应生成含溴自由基和游离溴,随后与水中NOM发生反应生成Br-DBPs,Br-DBPs在SO_4~(·-)充足的条件下可以被继续氧化最终成为Br03-。当溶液中SO_4~(·-)不足,部分Br-最终转化为Br-DBPs。以非典型DBPs前体物邻苯二甲酸和典型DBPs前体物3,5-二羟基苯甲酸作为NOM的模型化合物,探讨过硫酸盐氧化过程中Br-DBPs的生成机理。研究发现在氯化过程中几乎不生成DBPs的邻苯二甲酸,在热活化过硫酸盐氧化过程中生成了大量Br-DBPs,同时在反应过程中检测到了水杨酸中间体。这表明邻苯二甲酸在过硫酸盐氧化过程中,与SO_4~(·-)反应转化成为具有羟基的水杨酸,导致Br-DBPs的生成。这个结果表明在传统氯化过程中不能生成DBPs的物质可能通过过硫酸盐氧化途径转化为DBPs前体物,从而导致更多DBPs的生成,这进一步揭示了过硫酸盐高级氧化技术的潜在风险,应引起足够的重视。因此,过硫酸盐高级氧化技术在应用于水中污染物的去除之前,须对技术的可行性进行全面评价。
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图片说明： 逦；逡逑２．２．２邋ＰＳ巧度对Ｂｒ－ＤＢＰｓ生成的影响逡逑从图２－１的结果可看出，ＰＳ为Ｉｍｍｏ化－１和５ｍｍｏｌｉ－ｉ时，Ｂｒ－ＤＢＰｓ生成随逡逑反应时间的增加呈现不同的规律，但四种Ｂｒ－ＤＢＰｓ表现出的生成规律是相似的。当逡逑ＰＳ浓度为时，反应时间越长，生成的Ｂｒ－ＤＢＰｓ越多，；漠甲烧和二漠芒逡逑酸的生成量在反应２ｈ后分别达到％．４帖心＇和１５６．３帖‘Ｌ－ｉ。当反应中加入ＰＳ浓度逡逑为５邋ｍｍｏｌ，Ｌ－ｉ时，兰漠甲烧和二漠己酸的生成量迅速X椉樱闪孔畲笫狈直鸫锏藉义希保矗梗稿澹郏保承暮停玻玻保卞澹蓿椋纾蹋椋畲笊闪砍鱿值氖奔洳皇欠从Γ插澹瑁欠从Γ叮板义希恚椋睢４油贾械慕峁煽闯觯饶咨蘸投核岬纳闪吭冢叮埃椋睿椋畲锏阶畲螅诲义虾笏孀欧从κ奔涞腦椉又鸾ゼ跣。詈笕芤褐屑觳獠坏剿堑暮俊ｅ义显诨罨露任，
本文编号：2513245
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