铁铈复合催化剂低温SCR脱硝性能、碱金属中毒机理及成型制备研究
发布时间：2019-10-12 13:43
【摘要】：低温催化剂是目前烟气脱硝催化剂领域研究的热点之一。铁基催化剂因其价格低廉、无毒无害且选择性好,是低温脱硝催化剂开发领域的一个重要研究方向；而铈由于其优异的氧化还原性能以及较高的储氧能力,常被掺杂到催化剂中以提高脱硝活性。本文采用柠檬酸法制备铁铈复合催化剂,并对制备催化剂的条件进行优化；对优化制备的铁铈催化剂展开反应动力学、反应条件和反应机理等研究;对优选催化剂进行碱金属、H20和S02的中毒研究,探索中毒机理,分析中毒原因；最后,对铁铈催化剂进行蜂窝状成型制备工艺探索。结果如下：从掺杂铈制备的铁铈复合催化剂脱硝性能研究表明：Ce能提升铁基催化剂的脱硝性能。02浓度、氨氮比、反应空速(GHSV)及NO初始浓度均会对NH3-SCR反应产生影响。NH3、NO和02的反应级数分别为0、1.0和0.2级,220℃～280℃范围的表观反应活化能为39.1kJ/mol,活性较高。反应同时存在L-H和E-R机理,低温L-H机理占主导,高温更多是以E-R机理进行。从优选的铁铈复合催化剂碱金属中毒研究表明：碱金属会使催化剂表面的酸性位点数量、强度以及酸性种类下降,氧化还原性能还会受到钝化作用,导致了SCR脱硝反应受阻。碱金属钾对NOx的吸附影响较小。清洗再生能使中毒催化剂的部分活性恢复,酸洗效果比水洗好。从优选的铁铈复合催化剂H20和S02失活研究表明：水蒸气与反应气氛在催化剂活性位点的竞争吸附,造成催化剂失活,并且这种失活是可逆的。SO2会造成铁铈催化剂的不可逆失活。S02不会对催化剂吸附NH3造成影响,而对NO的吸附和氧化产生抑制,造成催化剂脱硝活性下降。催化剂表面硫酸铵盐的沉积以及活性金属组分被硫酸化也是造成低温段活性受限的两个重要原因。从成型制备工艺研究表明：成型过程中需添加多种助剂以制备蜂窝状成型催化剂,其中成型剂的添加种类和添加量会直接影响成型催化剂的机械性能。以二氧化硅加硼酸为复合成型剂所制备催化剂机械性能较好。蜂窝状催化剂的制备使用模压法完成,通过多个制备工艺步骤,最终得到具备一定机械性能及脱硝活性的成型催化剂。
【图文】：
颗粒状催化剂无法直接应用到烟气脱硝工程中，必须通过一定的工艺手段，将逡逑催化剂制成固定的形状，再应用于工业脱硝工程中。目前，，常用的整体式催化剂主逡逑要有：蜂窝式、波纹板式Ｗ及平板式，如图１－２所示：逡逑７逡逑
２．３催化剂的活性评价逡逑（１）活性评价装置逡逑ＳＣＲ反应活性在图２－１所示的不铸钢固定反应器中进行，装置主要由配气系统、逡逑反应器主体和烟气分析系统组成。其中配气系统均使用钢瓶气，模拟烟气组成包括：逡逑ＮＯ、ＮＨ３、0２、Ｓ＆、战0，化作为平衡气，气体均通过质量流量计进行控制，进逡逑入反应器主体前，通过气体混合器对模拟烟气进行预混合，其中水蒸汽采用微量注逡逑射累液态水加入烟气预热段，预热段温度比主反应温度低３０‘Ｃ，可确保注入液态逡逑水充分蒸发为气态，并与其余组分混合均匀构成实验模拟烟气；反应器主体包括烟逡逑气预热段和主反应段组成，主反应段见图２－２。逡逑进气总流量为１．５Ｌ／ｍｍ。反应后气体中ＮＯ、Ｎ化和化经在线烟气分析仪逡逑ＭＲＵ６００测得（德国ＭＲＵ公司）。ＮＯ转换率计算公式：逡逑Ｎ0ｘ邋ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ邋＝邋ｆ邋１邋—逦ｘ邋１００％逡逑Ｖ邋［ＮＯＪｉｎ邋Ｊ逡逑厂逦衡ｔa懬傻恼稹慑澹颍危诲澹桑彦五义希慑渭液狗妒ⅲ椋椋酢换危蓿慑义希慑螘
本文编号：2548092
【图文】：
颗粒状催化剂无法直接应用到烟气脱硝工程中，必须通过一定的工艺手段，将逡逑催化剂制成固定的形状，再应用于工业脱硝工程中。目前，，常用的整体式催化剂主逡逑要有：蜂窝式、波纹板式Ｗ及平板式，如图１－２所示：逡逑７逡逑
２．３催化剂的活性评价逡逑（１）活性评价装置逡逑ＳＣＲ反应活性在图２－１所示的不铸钢固定反应器中进行，装置主要由配气系统、逡逑反应器主体和烟气分析系统组成。其中配气系统均使用钢瓶气，模拟烟气组成包括：逡逑ＮＯ、ＮＨ３、0２、Ｓ＆、战0，化作为平衡气，气体均通过质量流量计进行控制，进逡逑入反应器主体前，通过气体混合器对模拟烟气进行预混合，其中水蒸汽采用微量注逡逑射累液态水加入烟气预热段，预热段温度比主反应温度低３０‘Ｃ，可确保注入液态逡逑水充分蒸发为气态，并与其余组分混合均匀构成实验模拟烟气；反应器主体包括烟逡逑气预热段和主反应段组成，主反应段见图２－２。逡逑进气总流量为１．５Ｌ／ｍｍ。反应后气体中ＮＯ、Ｎ化和化经在线烟气分析仪逡逑ＭＲＵ６００测得（德国ＭＲＵ公司）。ＮＯ转换率计算公式：逡逑Ｎ0ｘ邋ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ邋＝邋ｆ邋１邋—逦ｘ邋１００％逡逑Ｖ邋［ＮＯＪｉｎ邋Ｊ逡逑厂逦衡ｔa懬傻恼稹慑澹颍危诲澹桑彦五义希慑渭液狗妒ⅲ椋椋酢换危蓿慑义希慑螘
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