咪唑啉基周期性介孔有机硅的制备及其在废水处理和质子传导方面的应用

发布时间：2020-03-19 20:58

【摘要】：因致癌作用,印染及电镀废水的有机染料和Cr(Ⅵ)的移除成为环境治理中亟待解决的问题。吸附技术作为水污染处理的关键,因其具有方便、廉价、操作简单等优势而备受关注。但目前商业化的活性炭孔道较小,对大分子的有机染料吸附容量有限,且较难进行功能修饰,导致选择性较差。因此急需寻找更大孔径、更大比表面积且结构能灵活调控的新材料作为废水处理吸附剂。本文以咪唑啉基离子液体硅酸酯(IML-Si)与TEOS共同作为硅源,保持硅源总摩尔数一致,调节IML-Si在总硅源中的占比,以溶胶凝胶法合成了五例阳离子型的周期性介孔有机硅:5%IML-PMO、10%IML-PMO、15%IML-PMO、20%IML-PMO、25%IML-PMO。发现随着IML-Si占比的增加,比表面积有所减小,但阳离子位点随之增加,对阴离子型污染物的吸附效果呈现先增加后减少的效果。其中以20%IML-PMO对染料的吸附效果最好,对大分子阴离子染料刚果红具有远超目前商业活性炭的吸附容量,最大饱和吸附量达1135mg/g,且吸附速率极快,在22 min内即可达到吸附平衡。并可以直接装柱模拟实际应用对刚果红废水进行处理,以20 mg的20%IML-PMO装柱对200 mg/L的刚果红废水进行处理后可使水中刚果红浓度小于0.1 mg/L,可达到GB 4287-2012关于工业废水直接排放的标准。对于吸附过程的理论探究结果符合Langmuir等温吸附模型和拟二级动力学模型。对于Cr(Ⅵ)的最大饱和吸附量也可达44.6 mg/g,在20 min内可达吸附平衡,符合Langmuir等温模型和拟二级动力学模型。另外,我们还用该材料固载磷钨酸得到了具有高质子传导性能的材料PTA@IML-PMO。其质子传导率相比于用介孔二氧化硅固载磷钨酸得到的PTA@SBA-15提高了两个数量级,达到1.2×10-4 S/cm。
【图文】：

示意图,材料合成,路线,示意图

逑氯化Ｎ，Ｎ－二（三乙氧硅烷基）丙基］咪唑啉离子液体硅酸酯…１１。又将该咪唑啉离逡逑子液体硅酸酯与硅酸四乙酯结合以双硅源的形式共同参加反应，如示意图２所示，逡逑保持总硅源量不变，调节咪唑啉离子液体硅酸酯在总硅源中的占比形成了一系列逡逑框架上带咪唑啉阳离子的周期性介孔有机硅，并对其进行表征。逡逑ｃ２Ｈ５ｏ逦／邋丨逦0ｃ２Ｈ５逦＾邋ｃ２ｈ５ｏ‘逦＼＿／逦ｂｃ２Ｈ５逡逑２ＨＩＭ－ＩＬ逡逑示意图１邋１ＭＬ－Ｓｉ的合成过程示意图。逡逑Ｓｃｈ．邋１邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ邋ｆｏｒ邋ｔｈｅ邋ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ邋ｒｏｕｔｅ邋ｏｆ邋ＩＭＬ－Ｓｉ．逡逑（ＥｔＯ）３Ｓｉ一邋＋逦—Ｓｉ（ＯＥｔ）３逡逑ｅｘｔｒａｃｔｉｏｎ逡逑ｏ＇邋逦逡逑－＋邋—邋＝邋Ｗ0Ｗ邋？＝邋ＴＥＯＳ邋、NB、＝邋Ｐ１２３逡逑示意图２ＩＭＬ－ＰＭ０材料合成路线示意图。逡逑Ｓｃｈ．邋２邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ邋ｆｏｒ邋ｔｈｅ邋ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ邋ｒｏｕｔｅ邋ｏｆ邋ＩＭＬ－ＰＭＯｃａｒｂｏｎ－ｂａｓｅｄ逡逑ｍａｔｅｒｉａｌｓ．逡逑－３２－逡逑

谱图,谱图,碳谱,辅助证明

断有机物分子屮碳原子的种类。相比Ｔ核磁共振Ｍ谱碳谱的化学位移范围更大，逡逑在０－３００邋ｐｐｍ之间，，是氢谱的２０－３０倍，谱线之间分得很开容易识别。对ＩＭＬＳｉ逡逑进行核磁共振碳谱测试，结果如图１－４所示。ＩＭＬ－Ｓｉ的碳谱图也可辅助证明所合逡逑成的物质是目标产物。逡逑－３７－逡逑
【学位授予单位】：福建师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ424;X703

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