三维石墨烯气凝胶制备及其吸附水中有机污染物效能研究

发布时间：2020-03-23 21:00

【摘要】：水环境中有机污染物的污染问题由来已久,随着工业的迅速发展,工业废水的随意排放使水环境中的有机污染日益加剧,严重影响人们的健康。我国是世界上人均水资源缺乏的国家,而有机物污染使可利用的水资源更加缺乏。吸附法是一种经济有效、易于控制的有机污染处理方法,石墨烯由于具有优异的物理化学性质,在水处理方面具有很大的应用前景。由于石墨烯在水中易团聚,以及不易分离等特点,限制了其应用,而三维石墨烯气凝胶的出现解决了这个问题。而自然干燥的方法可以减小制作石墨烯气凝胶的能耗,为其大量的生产和应用提供了可能。本文使用自然干燥的方法制备出石墨烯气凝胶材料,并在有机污染物中选择三种典型的有机染料亚甲基蓝、罗丹明B、碱性品红以及一种典型的环境内分泌干扰物双酚A进行吸附效能的研究。选用乙二胺作为还原剂利用水热还原诱导组装的方法,制备出石墨烯水凝胶,并通过自然干燥和惰性气体保护热还原处理的方法实现石墨烯气凝胶的制备。对制得的石墨烯气凝胶进行扫描电镜SEM、傅里叶红外光谱FT-IR、X射线衍射XRD、X光电子能谱XPS、比表面积BET及接触角等的表征。证明了氧化石墨烯在制备的过程中纳米片层得到了很好的交联,含氧基团被大量去除,得到的石墨烯气凝胶具有良好的三维网络结构。将石墨烯气凝胶用于对有机染料的吸附去除研究,考察了p H、反应时间、污染物初始浓度、反应温度对吸附效能的影响,并对吸附等温模型、吸附动力学以及热力学进行拟合。研究结果表明,石墨烯气凝胶对染料的吸附受p H影响,效果随p H的增加而增加,但总体变化趋势并不是十分明显。吸附平衡时间为480-540min,吸附量随反应时间的变化趋势为在反应初期快速增加,随后增加速度逐渐缓慢直至达到平衡,在最初的120min内吸附即可达到平衡吸附量的90%。石墨烯气凝胶对染料的吸附受水中离子的影响,其他阳离子的存在对吸附反应存在抑制作用。石墨烯气凝胶对有机染料的吸附符合单分子层吸附等温模型——Langmuir等温吸附模型,动力学则是符合准二级动力学模型。热力学模型表明反应是吸热的自发反应。将石墨烯气凝胶对亚甲基蓝、罗丹明B及碱性品红的吸附效能进行比较,发现石墨烯气凝胶材料对三种染料均有良好的吸附效能。吸附量排序为亚甲基蓝罗丹明B碱性品红,但是后两者差距较小。由于氧化石墨烯片层发生交联,石墨烯气凝胶的比表面积较氧化石墨烯较小,而且自然干燥的收缩使石墨烯气凝胶的比表面积低于部分冷冻干燥法制成的样品,影响了吸附效能,但是根据研究其吸附能力仍然强于传统吸附剂。考察了石墨烯气凝胶对内分泌干扰物双酚A的吸附效能,发现石墨烯气凝胶对双酚A的吸附也符合Langmuir等温吸附模型与准二级吸附动力学模型,吸附量随着反应时间、双酚A初始浓度的增加而增加。石墨烯气凝胶对双酚A具有很好的吸附效果,反应平衡时间为400min,对双酚A的去除率可达到95%。结果表明,本文中的石墨烯气凝胶是一种良好的吸附材料,具有广泛应用于水处理中的潜力。
【图文】：

质量分布图,质量分布,无机污染物,水环境污染

图 1-1 2011-2016 年全国水资源质量分布[2]相较西方发达国家，由于长期受到工业废水、生活污水和农业污水等污染，水环境污染具有复杂的特性，，主要表现为物理、化学和生物多种特性共存，污染物和无机污染物等多种污染物共存[3]。从水质情况来看，我国地表水要问题是有机物污染、水体富营养化以及重金属污染等问题。

结构式,碱性品红,有机染料,化学结构式

图 1-2 几种有机染料的化学结构式甲基蓝结构式; (b)罗丹明 B 结构式; (c)碱性品红结构式; (d)双酚 A 结在人类的日常生活用品中大量的存在[20]。在塑料制品的制造可以使其具有无色透明、耐用、轻巧等特性，尤其应用于金酸性蔬菜和水果对容器的侵蚀，作为塑料制品的主要材料，
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X703

【参考文献】