电化学蒸气发生技术用于含砷废水处理与活性炭再生

发布时间：2020-03-23 23:54

【摘要】：近年来,我国重金属污染的排放量已经明显减少,但仍然处于较高排放的水平,且低浓度重金属废水总量庞大。以炭质材料为代表的的吸附技术因操作简单、成本低等特点被广泛用于含砷废水处理。但吸附后的吸附剂如果不及时处理,极易造成新的污染。文中围绕含砷废水的危害、来源以及常用除砷技术进行了系统介绍,并对炭质材料的再生技术进行了阐述,继而开展了含砷废水、活性炭和铁改性活性炭的电化学气态脱附与再生工作,具体内容如下:首先,采用电化学蒸气发生技术对含砷废水进行处理,并对影响因素进行系统考察。数据表明,液相中的砷可以被电化学还原至其气态氢化物(AsH_3),而电流密度、电极材料、还原时间、废液酸碱度、流速等对其气态转化影响显著。当以石墨为工作电极,硫酸-硫酸钠(pH~0.5)为支持电介质,泵速为1.5 mL min~(-1)在0.2 A cm~(-2)电流密度下反应120 min时,液相中As(Ⅲ)的气态转化率分别为85.91%(0.3 mg L~(-1))、75.53%(0.4 mg L~(-1))、65.87%(0.5 mg L~(-1))、50.08%(0.6mg L~(-1))和38.49%(0.7 mg L~(-1));液相和固相(电极)残留量分别为0~27.83%和15.07~33.68%;显示电化学蒸气发生技术能够高效处理低浓度含砷废水至气相。在此基础上,重点研究了市售活性炭吸附含砷废水后的电化学气态脱附再生可行性,并从电解装置、操作参数、活性炭物化性质等角度系统测试了砷的脱附率、气态转化率、活性炭再生吸附性能的变化。研究发现对于粒径为10-20 A~0活性炭,在0.5 mol L~(-1) H_2SO_4介质、0.3 A cm~(-2)电流密度、328 K温度和1.5 mL min~(-1)下反应70 min基本达到脱附平衡,最终液(电介质)和气(AsH_3)两相含量分别为7.27%和88.71%;脱附后活性炭的比表面积(S_(BET))、孔径大小与脱附电流有关,其中在电化学加热条件下脱附后的活性炭表面小孔隙结构增加,致使二次砷吸附容量上升;而化学加热情况下小孔隙结构减少,中孔增加,再生性能变差;此外Bohem滴定实验证实,内酯基、酚羟基含量随着电流密度上升而增多,表明酸性官能团不利于砷的吸附。最后,采用浸渍法制备了FeSO_4改性活性炭,并将其用于As(III)的吸附及电化学脱附研究。结果表明,吸附As(Ⅲ)后的0.5 mol L~(-1)FeSO_4改性活性炭,在3mol L~(-1)H_2SO_4介质于0.3 A cm~(-2)电流密度下反应120 min脱附率可达91.81%,固液气三相含量分别为14.83%、11.66%和72.15%。SEM、EDS等表征显示,沉积于活性炭表面铁颗粒促使对As(Ⅲ)吸附容量增加;和化学脱附相比,电化学气态脱附后表面孔隙结构保持良好,再生循环3次均能获得良好的吸附性能;以上实验证实电化学蒸气发生技术在砷资源回收及炭质吸附剂再生领域有应用前景。
【图文】：

Eh值,绪论,有机砷化合物,砷酸盐

绪论第一章绪论形式、危害及用途一种类金属元素，广泛分布在水、土壤、岩石等环境存在，如白砷矿(As2O3)、雌黄(As2S3)、砷黄铁矿(Fe环境中，As 元素的存在形式则为无机和有机砷化合物砷酸盐(AsO3-)和砷的甲基化合物等。其中无机砷的毒砷中，三价砷(As(Ⅲ))因更容易进入生物体内，其]。不同条件下砷的主要存在形式是不同的，水体的响砷存在形式的关键因素(图 1.1)。

示意图,蛋白质结合,示意图,人体代谢

图 1.1 不同 pH 和 Eh 值下的砷的存在形式[5]物毒性极强，具有致癌，致畸变的特性，已经被国际癌症研究类致癌物[6]。即使在很低浓度的情况下，也能通过呼吸、接触人体内，，并且高度蓄积[7,8]。当剂量达到 0.07 g 时，即可促使 1.2)，造成人体代谢困难甚至死亡[10,11]。
【学位授予单位】：安徽工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X703;O647.33

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