UiO-66的改性及对六价铬的吸附作用研究

发布时间：2020-03-27 07:34

【摘要】：六价铬是一种毒性极强的重金属离子。其污染正在不断破坏生态环境和威胁人类的健康。因此,治理Cr(Ⅵ)污染废水至关重要。目前,吸附法被认为是去除Cr(Ⅵ)最佳的方法之一,其优点在于其高吸附容量、简单操作和可再生性。金属有机框架材料——UiO-66适合作为吸附剂,从水溶液中除去六价铬Cr(Ⅵ),由于其稳定的3D框架结构、大比表面积和易功能化。通过溶剂热法一步合成了甲酸和乙酸改性的UiO-66吸附剂,称为Form-UiO-66和Ac-UiO-66,并扩大其比表面积。研究了吸附剂改性后的影响Cr(Ⅵ)吸附的因素及对其进行结构表征,从而进一步分析UiO-66吸附Cr(Ⅵ)的机理。在不改变UiO-66材料结构的前提下,酸改性的UiO-66吸附剂晶体增长、比表面积扩大并且具有良好的可循环利用性。在最佳实验条件下,相比于未改性UiO-66,酸改性的UiO-66吸附剂对Cr(Ⅵ)的吸附容量提高了1倍。此外,酸改性的UiO-66吸附Cr(Ⅵ)的吸附机理为:在酸性条件下,酸改性的UiO-66表面产生的正电荷与阴离子状态存在的Cr(Ⅵ)发生静电吸附作用。通过增大比表面积来增加其表面吸附位点,从而提高吸附能力。因此,吸附剂的比表面积和表面电荷是影响吸附的主要因素。通过一步合成方法制备甲酸改性氨基化UiO-66吸附剂(Form-UiO-66-NH_2)。嫁接—NH_2和添加甲酸调节剂这两种改性法法相结合,再次增强其静电吸附能力,从而提高对Cr(Ⅵ)的吸附能力。研究了吸附剂改性后的影响Cr(Ⅵ)吸附的因素及对其进行结构表征,从而进一步分析UiO-66吸附Cr(Ⅵ)的机理。改性后,Form-UiO-66-NH_2的比表面积、孔容和晶体尺寸均有增大。在最佳实验条件下,Form-UiO-66-NH_2对Cr(Ⅵ)的最大吸附容量提高到338.98 mg/g,是未改性UiO-66对Cr(Ⅵ)的最大吸附容量的2.7倍。此外,在其他金属离子共存的干扰下,Form-UiO-66-NH_2可选择性去除Cr(Ⅵ)。其吸附机理是静电吸附。本论文的研究工作为金属有机框架材料提高对重金属的吸附能力提供了一种不同的改性视角。
【图文】：

2化 Cr（VI）还原性能，并且在 20 次循环后量的开发，但由于绝大多数 MOFs 材料存在于处理强酸性水溶液中的 Cr（VI）。但是上述iO-66 具有较好的稳定性，且其易功能化和可以锆（Zr）为金属中心的金属有机骨架材料对苯二甲酸配体连接，其作为连接点形成由正结构中坚固的 Zr-O 键和其致密结构单元稳定研究者们广泛和密切的关注。

孔径大小及其孔隙率，配体缺陷则可以通过合成条件(晶化温度或时间等类的调节剂（甲酸、乙酸、苯甲酸、氢氟酸等）对 UiO-66 进行调控[35]氯化锆（ZrCl4）和对苯二甲酸合成，添加的调节剂将与对苯二甲酸竞)4O4(CO2)12簇上的羧酸盐位点，这导致 UiO-66 具有非常高浓度的缺失争则导致 UiO-66 的成核速度受到抑制，，从而促进了晶体的增长和比表u 等人[36]研究了氢氟酸作为调节剂对 UiO-66 的形貌、晶体尺寸及其表究结果表明，晶体尺寸和形态随溶剂热合成过程中氢氟酸的添加量和化锆和对苯二甲酸）而变化，可以合成从 150 nm 到 7 μ m 立方八面 晶体，并且氟离子的引入增强 UiO-66 的热稳定性和孔隙率。此可知，我们可以利用 UiO-66 的特性，对其进行改性，从而提高其比加吸附剂表面的吸附位点，达到提高 Cr（VI）吸附容量的目的。
【学位授予单位】：广东工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X703

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本文编号：2602684