砷、磷在La-MCM-41介孔材料表面的吸附特性及竞争吸附规律

发布时间：2020-03-29 12:22

【摘要】：为探究砷(As(Ⅴ))、磷(P)在介孔材料表面的吸附特性及竞争规律,通过水热合成法制备了吸附容量大,选择性好的介孔As(Ⅴ)、P吸附剂(La-MCM-41)。采用X射线衍射(XRD)、比表面积及孔结构分析(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、红外光谱(FTIR)等分析手段对吸附剂的表面特征进行了研究;通过静态吸附实验,考察了吸附剂投加量、pH、外加干扰离子等因素对As(Ⅴ)、P吸附效果的影响,采用吸附动力学、吸附平衡和再生实验研究了As(Ⅴ)、P吸附特性和竞争吸附规律,取得的主要结论如下:(1)采用水热合成法成功制备了MCM-41和La_x-M41系列介孔吸附材料,通过多种表征研究发现,改性后的La_x-M41仍具有稳定的二维六方介孔结构,形貌特征没有发生改变。静态吸附实验表明,未经改性的MCM-41对砷和磷几乎没有吸附作用,而经过La掺杂改性的La_x-M41系列材料对As(Ⅴ)和P具有良好的吸附效果,La元素的添加,提升了介孔材料对As(Ⅴ)、P的吸附能力,其中La_(0.03)-M41(M3)吸附效果最好,对As(Ⅴ)和P的吸附容量分别为60.5 mg·g~(-1)和63.9 mg·g~(-1);(2)单独吸附体系。La_(0.03)-M41对As(Ⅴ)/P的吸附最佳pH范围为4.0~7.0,水中常见阴离子对M3吸附去除As(Ⅴ)/P的影响随着离子强度的增大而增大,对As(Ⅴ)影响大小顺序为SO_4~(2-)CO_3~(2-)SiO_3~(2-)PO_4~(3-),对P影响大小顺序为NO_3~-Cl~-F~-SO_4~(2-)。M3对As(Ⅴ)/P的吸附平衡符合Langmuir吸附模型,动力学模拟符合准二级动力学反应模型;(3)竞争吸附体系。采用准一级和准二级吸附动力学方程对实验数据进行模拟分析发现,La_(0.03)-M41对As(Ⅴ)和P的吸附过程符合准二级动力学模型,根据阿累尼乌斯方程(Arrhenius)求得As(Ⅴ)和P的反应活化能,As(Ⅴ)的吸附活化能稍高于P。由于受到竞争吸附的影响,As(Ⅴ)和P吸附量都有较大的变化,对比发现,M3对As(Ⅴ)和P的吸附量分别为33.8 mg·g~(-1)和46.8 mg·g~(-1),P处于优势地位;(4)对吸附后的吸附剂进行表征分析发现,吸附剂轮廓变得粗糙,表面积和孔容积都有所减小,孔径增大,同时EDS图谱中相应出现了As元素和P元素,根据表征结果和吸附数据推测,M3对As(Ⅴ)、P的吸附主要通过络合作用和静电引力作用;(5)M3吸附剂经过五次吸附—解吸循环之后对As(Ⅴ)和P的吸附容量分别降低了15.25%和14.8%,但仍保持一个较高的水平,表明M3是一种高效且稳定的As(Ⅴ)、P吸附剂。
【图文】：

（b）As(V)的形态分布图图 1.1 As(Ⅲ)和 As(V)的形态分布图Fig.1.1 Speciation distribution diagrams ofAs(Ⅲ) andAs(V)砷的来源及危害是地壳的组成成分之一，，含量约为 2~5 mg·kg-1，在常见微量元素 位，属于过渡元素。砷可以同铁的硫化物或氢氧化物共沉淀于岩石 0.5~2.5 mg·kg-1，土壤中砷平均含量为 5~6 mg·kg-1，海洋沉积物中 3000 mg·kg-1。不同水体中砷的含量有所不同，在天然水体中砷的于 0.01 mg·L-1，海水中含量一般为 1~3 ug·L-1，淡水中含量一0ug·L-1[8-9]。环境中砷污染主要有两个来源，一方面是由于地质构造含有砷岩矿的风化作用、侵蚀作用以及火山运动等过程，导致砷化水中；另一方面包括含砷矿物的开采、含砷农药、燃烧矿物燃料的

图 2.1 介孔材料制备示意图Fig.2.1 Schematic diagram on the preparation of mesoporous material2.2.2 Lax-M41 的制备以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)作为模板剂，正硅酸乙酯（TEOS）为硅源，硝酸镧(La(NO3)36H2O)为镧源，以不同 La/Si（摩尔比为 0.01、0.02、0.03、0.04）的量掺杂金属离子，合成不同金属掺杂量的 Lax-M41（La0.01-M41、La0.02-M41、La0.03-M41、La0.04-M41）系列介孔材料，记为 M0、M1、M2、M3 和 M4。具体步骤同 MCM-41 的制备，制备机理如图 2.2 所示：溶剂混合液 水热反应介孔材料过滤、洗涤、干燥脱模复合产物
【学位授予单位】：安徽工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X505;O647.3

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本文编号：2605966