石墨烯包裹铁离子掺杂二氧化钛复合材料光催化性能研究

发布时间：2020-04-04 20:28

【摘要】：二氧化钛(TiO_2)是一种常见光化学催化剂,具有化学稳定,长效性,低毒性,强氧化性以及低成本等优良性质,因此被广泛应用于光降解降解污染物领域。但TiO_2具有较宽的禁带宽度(3.20 eV),仅可以响应波长在387 nm以下区域的紫外光,这部分光大约只占太阳光的4%;而且TiO_2在光催化反应过程中,光激发产生的电子空穴对会快速重新结合,载流子产生效率较低,这都极大的限制其光降解污染物的效率。因此,如何有效提高二氧化钛光催化效率一直是TiO_2科研领域的热点问题。表面改性,元素掺杂,材料复合等都被应用于二氧化钛改性。本课题选择自然环境中含量丰富的铁对二氧化钛进行掺杂以减小其禁带宽度,增加光利用效率;采用石墨烯对材料进行包裹,利用其电子传递能力和吸附性能,提高电子和空穴的分离效率,增加污染物吸附到光反应界面,从而增加光降解的效率。实验中,我们应用优化的的Hummers方法制备了氧化石墨烯(GO),结合溶胶-凝胶法制取锐钛矿二氧化钛的原理,采用一步水热反应成功制备了不同铁离子掺杂量的石墨烯包裹铁离子掺杂的锐钛矿TiO_2复合光催化材料(G-TiO_2-Fe(0)、G-TiO_2-Fe(5)、G-TiO_2-Fe(10)和G-TiO_2-Fe(20)),运用扫描X-射线衍射分析(XRD)、场发射电子显微镜(FE-SEM)、紫外可见漫反射分析(DRS)等多种方法对材料进行表征,研究其结构性质的变化,并以亚甲蓝(MB)作为光催化降解对象,对其光降解有机污染物的性能进行研究,实验表明:(1)铁离子掺杂和石墨烯包裹可以有效的增加TiO_2的光催化活性,其中G-TiO_2-Fe(0)、G-TiO_2-Fe(5)、G-TiO_2-Fe(10)和G-TiO_2-Fe(20)的禁带宽宽度分别下降为3.04 eV、2.99 eV、2.89eV和2.37 eV;(2)不同铁掺杂量的G-TiO_2-Fe复合材料光催化性能存在显著差异,其中Fe掺杂为0.47%的G-TiO_2-Fe(10)表现出最佳的光催化性能,在可见光照射(120 min)和模拟太阳光照射(60 min)条件下,其对10 mg/L MB降解率可以达到99%以上;(3)10 mg FeCl_3·6H_2O掺杂的复合材料(G-TiO_2-Fe(10))具备优良光催化性能的原因是充当“电子和空穴陷阱”的Fe~(3+)和具有吸附和电子转移功能的石墨烯的协同作用。综上所述,本课题成功制备了一种具备优良光催化性能的新型光催化剂,并且具有实际应用的潜力。
【图文】：

征如图 1.1 和图 1.2 所示。锐钛矿 TiO2和金红石 TiO2的晶胞中的分子数，晶胞参数[8]分别为：锐钛矿 TiO2 a=b=3.784 ，c=9.515 ； 金红593 ，c=2．959 。锐钛矿 TiO2和金红石 TiO2的配位体都是 Ti-O6八们配位体的结晶方位存在明显差异，锐钛矿 TiO2的 TiO6八面体中，Ti离较金红石 TiO2的大，因而其活化能比金红石 TiO2低。因此，在 TiO，TiO2前驱体一般先结晶为锐钛矿 TiO2，进一步高温煅烧才会发生相的矿 TiO2转化为金红石 TiO2。金红石 TiO2是一种处于热力学稳定状态锐钛矿 TiO2则处于亚稳定状态，因而从锐钛矿 TiO2向金红石 TiO2的相逆的相变。此外，由于发生相变的温度区间较宽，通常并没有恒定的因上述差异，金红石 TiO2和锐钛矿 TiO2的性质性能也存在较大差异。有更高致密性，拥有更高的密度、硬度和折射率。而且，金红石 TiO2的力也比锐钛矿 TiO2高。锐钛矿 TiO2具有更高的短波可见光反射率和更低率，并且具有更高的光催化活性。因此，晶型和理化性质的差异最终导。

图 1.2 TiO2结构单元的连接方式，共边方式（a）和共定点方式（b）2光催化机制2是是一种常见 n 型半导体光催化剂，具有较宽的禁带宽度，其中金红 3.0 eV，锐钛矿 TiO2的带宽为 3.2 eV。当受到波长 387 nm 以下的紫发生光催化反应。TiO2的光催化反应是通过光照射激发价带电子产发生的一系列反应。当二氧化钛受到波长 387 nm 以下紫外光照射时上的电子会被激发并跃迁至导带（CB），从而在导带上产生自由电子电子空穴。跃迁至导带的自由电子和导带上的空穴一般会发生三子和空穴成功地迁移到 TiO2的表面; （二）激发的电子和空穴被 TiO活性基团捕获；（三）电子和空穴直接复合并放出热量。因为(二)、不能发生光催化反应，所以通常被视为失活过程。只有（一）过程可用于参加光催化反[9]。
【学位授予单位】：湖南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X505;O643.3

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本文编号：2614040