锰基催化剂制备及其催化氧化甲苯性能研究

发布时间：2020-04-07 22:21

【摘要】：挥发性有机化合物(VOCs)对环境和人类健康具有较强的危害性,同时也是生成PM_(2.5)和臭氧的主要前体物之一。与其他污染源相比,工业排放的VOCs具有分布相对集中、强度高、成分复杂多变等特点。近几年来,国内外采用了多种方法以消除VOCs的污染,从各种技术的治理成本和工程可行性来看,催化燃烧法均具有较大的发展潜力。锰氧化物(MnO_x)催化剂由于具有优越的氧化还原性能、水热稳定性以及较高的丰度和成本优势,在VOCs的催化氧化研究中受到广泛关注。本文以MnO_x催化剂为研究对象,分别采用氧化还原法、沉淀法、室温固相反应法、溶胶凝胶法和直接煅烧法制备了一系列MnO_x催化剂,利用X射线衍射(XRD)、氮气吸/脱附、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、热重-差示扫描量热(TG-DSC)和化学吸附仪对催化剂的微观结构和表面性质进行了较系统的表征,并以甲苯为VOCs的模型反应物,对催化剂的催化氧化性能进行了评价。主要研究结论如下:(1)采用氧化还原法、沉淀法、固相反应法和溶胶凝胶法制得的MnO_x催化剂均能在空速40000 mL·g~(-1)·h~(-1)、甲苯浓度400 ppm的条件下,于较低温度(≤260℃)实现对甲苯的完全氧化。而直接将醋酸锰高温煅烧得到的MnO_x催化剂需要更高的温度(300℃)才能将甲苯完全转化为CO_2。(2)由氧化还原法制得的MnO_x催化剂,相较于其他方法制得的MnO_x催化剂,因其具有最大的BET比表面积和最强的低温可还原性,对甲苯氧化表现出相对最优的催化氧化性能,在空速40000 mL·g~(-1)·h~(-1)、甲苯浓度400 ppm的条件下,219℃时即可将90%的甲苯转化成CO_2和H_2O。(3)改变氧化还原法制备催化剂的煅烧温度,会改变催化剂的微观结构和表面性质,从而对甲苯催化氧化的性能产生影响。实验结果表明,综合催化性能与能耗,300℃是相对优化的煅烧温度。
【图文】：

示意图,机理,示意图,沸石分子筛

沸石分子筛包括 HFAU、HBEA、H-ZSM-5 以及 HY1, 2-邻二氯苯（1, 2-PhCl2）在 HFAU、HBEA、H沸石分子筛上的催化氧化，发现这五种分子筛催化 1, 2-PhCl2氧化活性，该研究显示沸石分子筛上的的微孔对活性起促进作用。目前，相较于贵金属及对 VOCs 的氧化活性不是很理想，常被用作载体起化氧化机理，贵金属催化剂的氧化过程，一般遵循 LH（Langmu2在贵金属催化剂活性位上解离为*O 自由基；VOC*O 自由基与 VOCs 分子（HR）反应生成 CO2、H子中间产物继续与*O 自由基反应，直至生成最终产物

示意图,机理,示意图,水热合成法

图 1-2 Mars-Van Krevelen 机理示意图[29]. 1-2 Scheme of the Mars-Van Krevelen mecha法备方法多样，并且这些由不同方法制得的法有沉淀法、水热合成法、溶胶凝胶法属盐溶液中加入酸或碱，使其发生沉淀选择碳酸钠、氢氧化钠、氨水、尿素等液中，制备得到 MnOx催化剂，，发现以径。一定温度和压强下，利用水溶液中的反
【学位授予单位】：华中科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O643.36;X701

【相似文献】