聚环氧琥珀酸淋洗去除土壤重金属效率优化及提升研究

发布时间：2020-04-08 17:16

【摘要】：土壤重金属污染已成为全球亟待解决的环境问题之一。为了强化土壤重金属镉(Cd)、铅(Pb)和锌(Zn)去除效率,本文通过振荡淋洗试验研究聚环氧琥珀酸(PESA)浓度、pH和淋洗时间对雅安和攀枝花两种矿山污染土壤(土壤A和土壤B)重金属去除效率的影响和淋洗条件优化,探讨了抗坏血酸、连二亚硫酸钠和二氧化硫脲三种还原剂对其重金属去除效率的强化作用及环境效应。主要研究结论分述如下:(1)PESA能够有效的去除土壤Cd、Pb和Zn,淋洗剂浓度、pH和淋洗时间均是影响淋洗效率的主要因素。总体上,土壤Cd、Pb和Zn的去除效率随淋洗剂PESA浓度的增加均呈幂函数变化,随淋洗液pH增加呈线性或对数函数变化,而随淋洗时间呈幂函数增加(P0.01)。(2)三因素五水平的二次回归正交旋转优化试验(QRRD)的回归模型能够准确地预测Cd、Pb和Zn的去除效率。两种土壤Cd、Pb和Zn去除效率最佳的淋洗条件为39.08 mmol L~(-1)、pH 3.16、2.08 h(土壤A)和38.07 mmol L~(-1)、pH 3.16、2.42 h(土壤B)。在理论最佳淋洗条件下,验证性试验得出土壤Cd、Pb和Zn预测值较试验值偏差为1.05-5.59%。(3)抗坏血酸、连二亚硫酸钠和二氧化硫脲三种还原剂均能够有效增强PESA对土壤Cd、Pb和Zn的淋洗去除效率。随还原剂浓度增加,重金属去除效率逐渐增加或先增加后趋于平衡。与PESA单独淋洗相比,Cd、Pb和Zn去除效率增加幅度分别达3.51-9.73%、4.30-17.53%和5.11-15.00%(土壤A),4.30-9.83%、4.10-16.03%和2.71-15.83%(土壤B),以0.03 mol L~(-1)连二亚硫酸钠与PESA复合对Cd、Pb和Zn的淋洗效率最佳(除土壤B的铅)。(4)PESA单独淋洗或与还原剂复合淋洗后,两种土壤Cd、Pb和Zn的可交换态、碳酸盐结合态、铁锰氧化物结合态、有机结合态和残渣态的含量均下降。除PESA+连二亚硫酸钠和PESA+二氧化硫脲对土壤A的有机结合态镉、PESA+抗坏血酸和PESA+二氧化硫脲对土壤B的可交换态镉、PESA+二氧化硫脲对土壤A的残渣态锌以及三种还原剂对土壤A的可交换态铅和土壤B的可交换态锌外,复合淋洗后土壤其余各形态的重金属含量均低于PESA单独淋洗。(5)抗坏血酸、连二亚硫酸钠和二氧化硫脲与PESA复合淋洗后两种土壤的全氮、全磷和全钾含量无显著变化(P0.05)。较单独的PESA淋洗,还原剂的加入有助于减少有机质、速效氮、速效磷和速效钾的损失(除PESA和连二亚硫酸钠淋洗土壤B的速效磷)。
【图文】：

两种土壤铅和锌的去除效率趋于平衡，可能是因为PESA不仅会络合污染土壤中的目标重金属离子，由于其低选择性的特性，部分的PESA会被土壤中的Ca、Fe、Mg、K等阳离子所消耗，形成竞争性络合，使目标重金属的去除效率趋向于平稳 (Zhang et al.2010; Kim et al., 2016; 邓红侠等, 2017)。总体上，土壤镉、铅和锌的去除效率随淋洗剂浓度的增加均呈幂函数变化 (表3.2， P < 0.01)。土壤重金属的去除率不仅与淋洗剂有关，也与土壤本身的物理化学性质有关 (Xuet al., 2014)。PESA对土壤A的镉、铅和锌的淋洗效率高于土壤B，这可能是因为土壤A的有机质和粘粒含量低于土壤B。有机质的主要成分为腐殖质，其活性部分腐殖酸能够络合重金属，此外，土壤粘粒含量越高，对重金属离子的吸附作用越强，越不利于重金属的解吸 (Zhang et al., 2014; 梁振飞等, 2015; Ferraro et al., 2016; 丁宁等,2017)。综合考虑三种重金属的去除效率和淋洗成本，后续试验PESA的浓度选择30mmol L-1。土壤 A 土壤 B

3.1.3 时间土壤重金属淋洗的过程是一个动态平衡的过程，包括吸附和解吸的两部分。淋洗剂与污染土壤的反应时间是影响重金属淋洗效率的重要因素之一，要实现高去除率需要合适的反应时间 (Wu et al., 2015; 黎诗宏等, 2017)。研究结果表明，当淋洗剂的浓度为30 mmol L-1，pH为3.0时，镉、铅和锌淋洗效率随淋洗时间呈幂函数增加 (表3.2，P < 0.01)。当淋洗时间增加至2 h，两种土壤铅和锌的淋洗效率均显著增加。当淋洗时间为2 h时，，土壤A的铅和锌的淋洗效率分别为72.79 %和47.73 %，土壤B为61.13 %和43.31 %，进一步增加淋洗时间，其淋洗效率无显著变化 (P > 0.05)。而土壤A和B的镉淋洗效率分别在淋洗时间为1.0 h和0.5 h时，达到平衡，其淋洗效率分别为70.28 %和59.25 % (图3.3)。这与孙涛 (2015)利用柠檬酸去除土壤4种重金属 (Cd、Cu、Pb 和Zn)的变化趋势一致。图 3.2 不同的 pH 对土壤金属去除效率的影响Fig. 3.2 Effect of PESA pH on the Cd, Pb and Zn removal efficiencies from soils.
【学位授予单位】：四川农业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X53

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本文编号：2619615