【摘要】：城市土壤是城市环境系统中多环芳烃(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,PAHs)重要的“源”和“汇”,尤其是作为作物生长的主要场所,土壤环境质量与人类健康更是息息相关、密不可分。目前国内外对于土壤环境中PAHs的研究多聚焦在表层土壤,然而在径流、下渗、生物扰动等过程作用下,表层PAHs能够不断进入深层土壤,此外,快速城市化进程中大量城市建设活动剧烈的改变了土壤结构,尤其对于深层土壤中PAHs的赋存和迁移产生了巨大的影响,因此,深入探究城市系统的土壤柱中PAHs赋存特征和分布迁移有助于完整还原城市土壤环境中的PAHs归趋行为,以期为城市复杂环境中污染物的控制和风险管理以及人类健康的安全保障提供有利理论支撑。本研究利用土壤柱状采样器在上海市电厂、工业园区和环保公司三类高PAHs污染风险区域分别采集了9、8、7根一米深的土壤柱,采用加速溶剂萃取法和硅胶层析柱分别对PAHs进行提取和净化,对美国环境保护署优先控制的16种PAHs的含量进行测定,分析其在土壤柱中的赋存特征,结合PAHs理化性质以及土壤环境重点探讨了PAHs在垂向上分布迁移的影响因素,基于土地利用回归(Land Use Regression,LUR)模型分析自然要素(距离海岸线距离、气温、相对湿度、降水量和风速)和社会人文要素(土地利用类型面积、人口数和路网长度)对于PAHs赋存的影响,通过对研究区域PAHs进行来源解析和风险评价,为建设和谐城市和维护居民健康提供了科学依据。具体创新性成果及理论和实际意义如下:(1)研究区域土壤柱中美国环保署优控的16种PAHs总浓度范围为91.5~46834.5 ng/g,单因素方差分析结果表明,PAHs浓度在水平分布上呈现出平均浓度电厂工业园区环保公司的空间分异差异(p0.01),垂向分布上,在未受人为扰动土壤柱中,随着土壤层深度的增加,PAHs总浓度逐渐降低,低环PAHs(2环和3环PAHs)占总浓度比例上升,尤其以单体萘表现最为明显,而中环(4环)和高环(5环和6环)PAHs比例显著下降;(2)人为因素(包括土地利用类型和人为扰动)和土壤环境因素(包括黑炭(BC)和总有机碳(TOC)含量以及土壤机械组成)是控制城市土壤PAHs分布和迁移的重要因素。BC和TOC含量均与PAHs浓度呈现正相关关系,尤其与高环PAHs浓度显著正相关,且PAHs与BC相关性均强于与TOC相关性,表明相对于TOC,BC是控制城市土壤柱中PAHs归趋更重要的因素。PAHs和BC相关性以及PAHs和TOC相关性均表现为电厂强于工业园区和环保公司,表明高温化石燃料燃烧,如电厂火力发电,不仅能够产生高浓度的PAHs和BC,还使得PAH-BC和PAH-TOC表现出较强的联系性。(3)利用指数衰减模型较好的拟合了PAHs在未受人为扰动土壤柱中的垂向分布,不同单体的PAHs性质是控制其垂向迁移能力的主要控制因子。当PAHs向下垂向迁移到无穷深处时,PAHs总浓度仍能达到表层/次表层土壤浓度的1/4,表明PAHs下渗深度是有限的,同时,中环和高环PAHs更高的垂向递减速率常数表明,与中环和高环PAHs相比,低环PAHs更易下渗到深层土壤中。当达到初始浓度的30%和50%时,低环PAHs下渗深度均大于中环和高环PAHs,表明中环和高环PAHs的垂向迁移能力要显著弱于低环PAHs。(4)Spearman双变量相关性结果表明,交通设施用地、公共管理与公共服务用地、商业服务业设施用地以及人口数与PAHs浓度正相关而农用地面积和距离城市快速路最短距离与PAHs浓度负相关。人口数与PAHs浓度相关性随着缓冲区半径的增加而增强,并在缓冲区半径为3000 m时达到最大,各土地利用类型面积与PAHs浓度在缓冲区半径为2000 m时达到最大。LUR模型揭示了人口数和农用地面积对4环和5环PAHs的显著贡献,模型调整后r值分别为0.709和0.729(p0.01),留一交叉验证结果表明4环和5环PAHs的实测值和交叉验证值之间相关系数r分别为0.659和0.680(p0.01),均方根误差(RMSE)分别为0.485和0.476,验证了构建的LUR模型精确度。(5)基于特征比值法(MDR)和正定矩阵因子分解(PMF)模型对城市土壤柱中PAHs进行来源解析,研究区域三类功能区土壤柱中PAHs均主要来自于煤炭燃烧和交通尾气排放,但生物质燃烧、炼焦、石油挥发和泄露以及天然气体燃烧对于三类功能区PAHs来源的贡献略有差异。基于MDR,PAHs的来源在垂向分布并无差异,在一定程度上表明,下层土壤中PAHs主要来自于上层土壤的迁移。(6)运用苯并[a]芘毒性当量法对PAHs进行生态风险评价,运用终生致癌风险模型对PAHs进行健康风险评价,苯并[a]芘毒性当量值和终生致癌风险值均呈现出电厂工业园区环保公司的趋势。在大部分采样点,苯并[a]芘毒性当量值低于加拿大土壤质量标准的600 ng BaPeq g~(-1),工业园区和环保公司的终生致癌风险值处于可忽略级别,但电厂深层土壤中的皮肤接触暴露途径存在潜在的致癌风险,需要引起相关部门的重视。综上,本文较好的完善了PAHs在土壤中垂向迁移的空白研究,结论明确了BC和TOC对于PAHs迁移转化较强的预测作用,同时,揭示了在城市环境管理过程中对于深层土壤开展土壤监测和治理的重要性。
【图文】：
图 1.1 美国环境保护署（US EPA）优先控制的 16 种 PAHs（结构式引自 https://www.nist.gov）Fig.1.1 16 kinds of PAHs prior controlled by US EPA.Benzo[a]pyrene Dibenz[a,h]anthracene Indeno[1,2,3-cd]pyrene Benzo[g,h,i]perylene
8图 1.2 PAHs 在环境多介质间的迁移过程Fig.1.2 PAHs migration processes among multi-media in the environment.
【学位授予单位】：华东师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X53
【参考文献】
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