褐煤负载铜离子及其对直接黄棕的吸附性能研究

发布时间：2020-04-08 19:04

【摘要】：我国工业飞速发展同时也面临着水资源污染严峻的考验。工业废水中含有大量的有机污染物以及重金属等对环境造成了一定危害。因此,寻找经济有效处理污水方法,一直是国内外共同关注的课题。褐煤作为一种天然的矿物质,其资源丰富,价格低廉。褐煤本身具有较大的比表面积,孔隙发达和丰富的含氧官能团,有较强的离子交换和吸附特性。利用褐煤制备吸附材料去处理废水不仅可以节约能源,还可以达到以废治废的目的。本文以褐煤为原料,采用超声浸渍法对褐煤进行改性处理,并对制备负载金属离子褐煤中的实验参数进行了研究,同时将制得的负载改性褐煤应用于染料废水的处理。以直接黄棕染料为对象,研究原煤及改性褐煤对含偶氮结构的阴离子染料的吸附性能,达到对褐煤、重金属和染料废水三者联合处理的目的。首先,采用以直接黄棕的吸附量为指标衡量负载改性条件参数,利用正交实验和单因素实验方法确定负载金属离子褐煤制备过程中的各个因素影响的显著性,进而得到最优制备条件为浸渍溶液选取三水合硝酸铜(替代含铜离子废水),浓度为0.1 mol/L,超声浸渍时间为30 min,浸渍液温度为45℃,然后将负载离子改性褐煤以及原煤在固定床反应装置中进行400℃的焙烧2 h处理。通过X射线衍射仪、等离子发射光谱仪、扫描电镜、红外光谱仪、热重分析、X射线光电子能谱及比表面积与孔隙分析仪等表征手段,对褐煤及改性褐煤的理化特性进行分析。研究发现超声浸渍法改性褐煤表面变光滑,负载的铜元素主要以二价铜离子的形式存在,比表面积略有降低由原先的7.15 m~2/g降至5.36 m~2/g,褐煤表面官能团种类和性质未明显改变;焙烧工艺使褐煤的比表面积大幅度下降至1.89m~2/g左右,表面出现较大的裂隙,微孔消失,同时使二价的铜被还原,表面官能团数量减少。结合表征结果得出负载过程主要是溶液中的铜离子与褐煤表面的活性基团发生离子交换作用,而褐煤400℃的焙烧主要是褐煤干燥和脱吸阶段。最后,将制得的负载铜离子褐煤作为吸附剂对直接黄棕染料进行吸附,考察了溶液初始浓度、投加量、反应温度、溶液初始pH以及反应时间等条件对吸附性能的影响,并采用准一级动力学、准二级动力学和颗粒内扩散模型对吸附动力学过程参数进行拟合;采用Langmuir、Freundlich和Langmuir-Freundlich等温线吸附模型以及热力学参数的计算对吸附热力学数据进行了拟合。结果表明,初始浓度为100mg/L的直接黄棕染料50 mL,煤样投加量为0.1 g,吸附温度为25℃时,改性褐煤对直接黄棕的吸附量可达31.39 mg/g,比原煤提高了近一倍,吸附动力学过程符合准二级动力学;吸附等温线均符合Langmuir-Freundlich吸附模型。然后根据动力学和热力学数据结果表明褐煤吸附直接黄棕染料为自发的放热反应,并且吸附过程不是由单一的吸附速率控制的。本文以资源丰富的褐煤为吸附剂原料负载金属离子提升褐煤对阴离子染料废水的吸附能力,这种方法操作简单、工艺成本低,并且可同时处理两大类污染废水,为褐煤的非燃料化利用提供了新途径。该论文有图39幅,表16个,参考文献109篇。
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偶氮,方法

图 1-1 偶氮废水的处理方法igure 1-1 Treatment methods for the removal of azo dyes from wastewater染料废水处理的化学法化学处理方法主要包括：化学混凝法、催化氧化法以及电化学法等[14就是通过向溶液中加入混凝剂，来降低颗粒间的相互斥力，使染料胶体失去平衡，从而发生相互碰撞并聚集现象，形成絮凝体后使其处理染料废水的技术[17]。该方法是含偶氮染料废水脱色的方法中比方法之一，由于大部分混凝剂都带正电荷，因此对一些带负电荷、集体的偶氮染料具有较好的去除效果。缺点是随水质变化需调整投操作管理困难，对含亲水性染料废水处理效果差，COD 去除率低，困难，因此影响了该方法在实际应用中的推广[18]。氧化法是利用光能强氧化能力将表面吸附的水分子和羟基氧化成羟用-OH 自由基将有机染料最终氧化成二氧化碳和水。目前对于光催氮结构染料废水的研究主要是对研制光催化剂的改性上，常用的催材料，其中二氧化钛的载体负载技术是研究的热点方向之一，它稳

材料表面进行吸附，然后通过还原使金属离子的价态降低或离子、金属氧化物或者金属较强的结合力，从而增加多孔材料峰等[71]通过简单的浸渍-空气干燥方法开发活性碳基含铁吸水溶液中除去 Cr6+。结果表明，Cr6+在 TAC/Fe 上的吸附由四示）：（1）在溶液 H+或 OH-存在下，碳表面快速质子化或官能团的结合和内球复合物的形成 Cr6+与 Fe（氢）氧化物原成 Cr3+，伴随着碳表面的氧化，形成新的含氧官能团；（羧基和/或羟基之间的离子交换。(b)(c)
【学位授予单位】：中国矿业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O647.33;X703

【参考文献】