介质阻挡放电去除水中络合态重金属的研究

发布时间：2020-04-13 11:44

【摘要】：电镀废水所含的络合态重金属,不仅具有强毒性,而且不可生物降解,易随着食物链在体内累积。相比于水中常见的游离态的重金属离子,采取普通的加碱沉淀法对络合态重金属的去除效果往往不明显,达不到国家污水排放标准。所以,针对络合态重金属的去除,亟需开发一种高效且无二次污染的去除方法。近年来,因为介质阻挡技术放电过程稳定,同时会产生大量活性物质,对有机物的降解效果显著,得到了广泛的关注与研究。Cu-EDTA作为电镀废水中最常见的目标污染物。因此,本文主要用介质阻挡放电去除模拟的Cu-EDTA废水,主要研究其去除机理和特性。本文结论如下:(1)工频高压介质阻挡放电对水中Cu-EDTA具有良好的去除效果,处理60 min,可以达到92%左右。增加放电电压、通气流量都有利于Cu-EDTA的降解;随Cu-EDTA溶液初始浓度和溶液初始pH值的增加,其降解率逐渐降低;当增加EDTA的比例时,对Cu-EDTA的去除起到明显的抑制作用,而增加Cu~(2+)的摩尔比例时,有助于Cu-EDTA的去除;投加Cl~-对Cu-EDTA的降解呈促进作用,投加NO_3~-、SO_4~(2-)阴离子时,对Cu-EDTA的降解呈先促进后抑制作用;而CO_3~(2-)离子明显的抑制了Cu-EDTA的降解。(2)通过添加活性自由基捕获剂,探讨了活性物质对Cu-EDTA降解的主要贡献和作用规律。研究发现:当对苯醌、异丙醇添加至体系中时,Cu-EDTA的去除率分别降低至52.5%、59%;Cu-EDTA的离子色谱、三维荧光、液相的数据说明了DBD去除Cu-EDTA的有效性,同时证明过程中产生了中间产物,Cu-EDTA部分被矿化H_2O和CO_2;毛细管电泳产物图表明,DBD处理过程中Cu-EDTA降解的几种可能性。中间产物有Cu-EDDA、Cu-IDA、Cu-NTA等。(3)高频高压放电系统在放电电压5 kV、通气流量160 L/h、Cu-EDTA初始浓度0.3 mmol/L、pH为4的情况下,处理Cu-EDTA模拟废水10 min,Cu-EDTA的降解率可达到87.3%。增加放电电压有利于Cu-EDTA的降解;随Cu-EDTA溶液初始浓度和溶液初始pH值的增加,其降解率逐渐降低;改变Cu~(2+):EDTA的配比时,当增加EDTA的比例时,对Cu-EDTA的去除起到明显的抑制作用,Cu~(2+):EDTA比例增加到1:4时,10 min时的去除率为38.5%。而增加Cu~(2+)的比例时,60 min去除率反而增加到99%;对苯醌和异丙醇的添加均抑制了Cu-EDTA的去除。
【图文】：

电极结构,介质阻挡放电

的 pH 值范围内，柱形蒙脱土能在 30 min 内吸附络合铜达到平衡，从而实现去除络合态重金属。吸附法虽然操作简单，来源广泛，但同时也存在使用寿命短，吸附饱和后难再生和重复利用等缺点。1.3 介质阻挡放电国内外研究进展近些年来，气体放电产生的低温等离子体呈现出广阔的应用前景，同时，介质介质阻挡放电(Dielectric Barrier Discharge ，DBD)因其在常温常压就可以产生低温等离子体而被人们重视。1.3.1 介质阻挡放电简介介质阻挡放电是一种将绝缘介质插入放电空间，从而达到非平衡态气体放电的方法。介质阻挡放电的放电气压范围为 10～10000 Pa（王莹 2009），电源频率可从 50 H至 1 MHz，所以在实验研究中被广泛应用（陈维江等 2013）。实验室中常见的介质阻挡放电结构可以分为以下六种，，如图 1-1 所示（屈广周 2010）。

技术路线图,最优化条件,活性物质,降解途径

图 1-2 技术路线图Figure 1-2 Technical roadmap1.4.3 研究内容本研究通过放电等离子体技术对水中的 Cu-EDTA 进行去除，考察不同因素对体系中目标污染物降解效果的影响，确定最优化条件，探讨其降解规律，提出可能的降解途径和机理，深入分析活性物质的主要作用和贡献，考察介质阻挡放电体系的去除作用。具体研究内容为：（1）考察 50 Hz 下，放电电压、Cu-EDTA 初始浓度、螯合物配比、通气流量、pH、阴离子等参数对 Cu-EDTA 去除率的影响，确定最优化条件，并对降解规律进行分析。（2）从添加捕获剂、各种分析方法间接测定和直接测定两方面研究放电过程中活性物质对 Cu-EDTA 降解的贡献及降解产物的变化，提出可能的降解途径。（3）考察 7 kHz 下，放电电压、Cu-EDTA 初始浓度、螯合物配比、pH、阴离子、活性物质捕获剂等参数对 Cu-EDTA 去除率的影响，确定最优化条件，并对降解规律进行分析。
【学位授予单位】：西北农林科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X781.1

【参考文献】